【摘要】：熒光碳點(diǎn)作為碳納米家族的成員,是一種小于10nm的新興碳材料。其主要應(yīng)用于分析檢測(cè)與生物成像領(lǐng)域。碳量子點(diǎn)因其具有水溶性好、耐光漂白、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、光學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、生物相容性好、優(yōu)異的光學(xué)性質(zhì)、低細(xì)胞毒性、原料來源價(jià)格低廉且廣泛、合成方法各異且簡(jiǎn)單易行等而優(yōu)于其他傳統(tǒng)的納米粒子。因此,其制備和應(yīng)用研究已引起廣泛關(guān)注,已成為發(fā)光納米材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)之一。盡管碳點(diǎn)在制備方法和相關(guān)應(yīng)用中已被廣泛報(bào)道,但最重要的缺點(diǎn)是熒光量子產(chǎn)率較低。所以找到更好的制備碳點(diǎn)和修飾碳點(diǎn)的方法至關(guān)重要。本文首先合成表面裸露的熒光碳納米粒子,再用己二胺進(jìn)行修飾,最后用氨基酸進(jìn)行包被。然后利用熒光光譜等幾種方法對(duì)所制備的兩種碳點(diǎn)與金屬離子的檢測(cè)做出研究,分析熒光猝滅或恢復(fù)機(jī)理,探究了金屬離子對(duì)所制備的碳點(diǎn)熒光效果的影響。對(duì)本文的主要研究工作做出了以下概括:1.本文以檸檬酸做為制備碳點(diǎn)時(shí)所用的碳源,以水熱/溶劑熱合成法在聚乙二醇水溶液中合成表面裸露的熒光碳納米粒子,同時(shí)用己二胺對(duì)所制備的表面裸露的熒光碳點(diǎn)進(jìn)行修飾,最后在已經(jīng)修飾過的碳點(diǎn)上再包被賴氨酸/谷胱甘肽,制備得到熒光碳點(diǎn)。通過改變反應(yīng)物的添加量、溫度和時(shí)間來確定最優(yōu)合成條件,使碳點(diǎn)的熒光效果最強(qiáng)。利用TEM、XRD、XPS、紅外光譜和熒光光譜等對(duì)碳點(diǎn)進(jìn)行形貌和光譜表征。2.以檸檬酸為碳源,通過溶劑熱法獲得了水溶性碳點(diǎn),隨后將得到的碳點(diǎn)進(jìn)行修飾和包被,最后得到熒光強(qiáng)度好的熒光碳點(diǎn)。利用熒光光譜探究Cr~(6+)離子對(duì)所制備的碳點(diǎn)的影響,發(fā)現(xiàn)該碳點(diǎn)通過電荷轉(zhuǎn)移導(dǎo)致熒光猝滅且呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,利用膠質(zhì)瘤(U87 MG)細(xì)胞對(duì)所制備的碳點(diǎn)進(jìn)行毒性測(cè)試,結(jié)果顯示細(xì)胞的存活率均高于80%。結(jié)果表明,所制備用于檢測(cè)Cr~(6+)離子的熒光碳點(diǎn)可用于生產(chǎn)生活中。3.利用熒光光譜測(cè)得Hg~(2+)離子對(duì)包被谷胱甘肽的碳點(diǎn)產(chǎn)生良好的猝滅效果,隨后加入青霉胺后,由于其中含有的巰基與Hg~(2+)有更強(qiáng)的親和性,迫使Hg~(2+)離開碳點(diǎn)表面,使其熒光恢復(fù),且恢復(fù)的熒光譜圖呈現(xiàn)良好的線性關(guān)系,利用膠質(zhì)瘤(U87 MG)細(xì)胞對(duì)所制備的碳點(diǎn)進(jìn)行毒性測(cè)試,結(jié)果顯示細(xì)胞的存活率均高于80%。結(jié)果表明,所制備的熒光碳點(diǎn)可用于檢測(cè)青霉胺的含量,并能達(dá)到去除溶液中Hg~(2+)離子的作用,這兩種碳點(diǎn)性能優(yōu)異,有良好的水溶性和生物相容性、耐光漂白、光學(xué)性質(zhì)好、化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、光學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、低細(xì)胞毒性等特點(diǎn),可望作為一種新型材料用于物質(zhì)檢測(cè)、生物標(biāo)記、化學(xué)發(fā)光和生物成像等領(lǐng)域。
【圖文】：

恒定為 30mL 時(shí)，逐漸增多己二胺的含量，在有限的單位空間內(nèi)的熒光碳點(diǎn)數(shù)隨之亦呈現(xiàn)上升趨勢(shì)。但實(shí)驗(yàn)另一變量檸檬酸在增加到一定量時(shí)，反應(yīng)釜內(nèi)的反應(yīng)空間減少致使水熱反應(yīng)無法達(dá)到最佳，會(huì)影響熒光強(qiáng)度，并使其下降。（2）賴氨酸添加量的影響選取 540mg 檸檬酸溶于溶于 25mL 聚乙二醇和去離子水(1：1)的溶液中，利用溶劑熱合成法 180℃加熱 3h，冷卻至室溫。然后加入分別加入 840mg 的己二胺，在 140℃進(jìn)行水熱反應(yīng) 13h，冷卻至室溫。最后稱取 29.2mg，43.8mg，58.4mg，73mg，87.6mg 賴氨酸分別溶于反應(yīng)液中，然后將其加入容量為 30mL的反應(yīng)釜中，，使其在 160℃的條件下置于電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱中加熱 14h 來制備熒光碳點(diǎn)。由圖 2-1(b)可知，賴氨酸添加量從 29.2mg 直到其增加為 58.4mg時(shí)，其熒光強(qiáng)度隨著賴氨酸的添加量不斷升高。但當(dāng)增加量超過 58.4mg 時(shí)，其熒光強(qiáng)度又會(huì)逐漸降低。這可能是因?yàn)榉磻?yīng)釜的容量為恒定的 30 m L，隨著賴氨酸的增多，一定容量的空間內(nèi)所生成的熒光碳量子點(diǎn)數(shù)量隨之亦呈現(xiàn)上升趨勢(shì)，但是賴氨酸的量超過一定數(shù)值時(shí)，會(huì)導(dǎo)致其反應(yīng)空間不足，致使碳量子點(diǎn)反應(yīng)不充分無法達(dá)到最佳，碳量子點(diǎn)的熒光強(qiáng)度被迫下降。

圖 2-2 己二胺（a）和賴氨酸（b）在不同水熱溫度下對(duì)熒光碳點(diǎn)溶液的熒光影響3.水熱時(shí)間的影響（1）己二胺水熱時(shí)間的影響選取 540mg 檸檬酸溶于溶于 25mL 聚乙二醇和去離子水(1：1)的溶液中，利用水熱/溶劑熱合成法 180℃加熱 3h，冷卻至室溫。然后向溶液中加入 840mg己二胺，120℃進(jìn)行反應(yīng)（上述優(yōu)化條件），分別在水熱反應(yīng)釜中反應(yīng) 11~14h。 如圖 2-3(a)熒光碳量子點(diǎn)溶液的熒光譜圖，在一定范圍內(nèi)，熒光強(qiáng)度與與實(shí)驗(yàn)反應(yīng)時(shí)間呈現(xiàn)正相關(guān)，熒光強(qiáng)度隨時(shí)間的增加而增強(qiáng)；在時(shí)間到達(dá) 13h 時(shí)候，縱坐標(biāo)熒光強(qiáng)度達(dá)到最大值。反應(yīng)時(shí)間超過 13h 后，熒光強(qiáng)度與與實(shí)驗(yàn)反應(yīng)時(shí)間呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)。實(shí)驗(yàn)猜測(cè)，因過長(zhǎng)的反應(yīng)時(shí)間導(dǎo)致檸檬酸碳化變?yōu)樘记颍瑢?dǎo)致碳點(diǎn)數(shù)降低，熒光強(qiáng)度削弱，同理于水熱溫度實(shí)驗(yàn)的原理。（2）賴氨酸水熱時(shí)間的影響選取 540mg 檸檬酸溶于溶于 25mL 聚乙二醇和去離子水(1：1)的溶液中，利用水熱/溶劑熱合成法 180℃加熱 3h，冷卻至室溫。然后向溶液中加入 840mg
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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2 李穎毅;宋智彬;羅軍明;吳燕利;馮曉平;李永繡;;Cl~-,S~(2-)共摻雜氧化鋅熒光粉的制備及發(fā)光性能[J];化工新型材料;2009年11期

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本文編號(hào)：2689008