【摘要】：碳點(diǎn)是近幾年發(fā)展起來的一種熒光納米材料。與傳統(tǒng)的有機(jī)熒光染料相比,碳點(diǎn)因?yàn)榫哂袩晒鈴?qiáng)度高、光穩(wěn)定性好、耐光漂白、發(fā)射波長(zhǎng)和激發(fā)波長(zhǎng)可調(diào)控等優(yōu)點(diǎn),在分析檢測(cè)、生物傳感和生物成像等領(lǐng)域具有很好的應(yīng)用前景。本論文的主要研究?jī)?nèi)容包括以下兩個(gè)方面:1、先將超支化聚乙烯亞胺(PEI)與乙酸酐在一定條件下反應(yīng),制備了酰胺改性PEI。然后,采用水熱合成法,以檸檬酸為碳源,與改性PEI在一定溫度下水熱合成碳點(diǎn)。通過優(yōu)化反應(yīng)條件,采用0.3 g改性PEI、0.3 g檸檬酸和5 mL蒸餾水,180℃下加熱2 h,得到了熒光量子產(chǎn)率高達(dá)43%的PEI改性熒光碳點(diǎn)。此外,還考察了溶液pH、離子強(qiáng)度、紫外曝光等因素對(duì)碳點(diǎn)熒光穩(wěn)定性的影響。利用紫外可見光譜法、熒光光譜法和紅外光譜法和透射電鏡對(duì)熒光碳點(diǎn)進(jìn)行了表征。2、基于熒光碳點(diǎn)-金屬離子-硫醇之間的相互作用,設(shè)計(jì)了一種“關(guān)-開”模式熒光探針。首先,由于Fe~(3+)或Hg~(2+)與PEI改性熒光碳點(diǎn)表面的官能團(tuán)如-NH_2和-COOH存在絡(luò)合作用,在熒光碳點(diǎn)溶液中加入金屬離子Fe~(3+)或Hg~(2+)會(huì)使其熒光發(fā)生猝滅,此過程為“關(guān)”。然后,在溶液中繼續(xù)加入半胱氨酸(Cys)或還原型谷胱甘肽(GSH)等小分子生物硫醇,由于硫醇與金屬離子有更強(qiáng)的作用力,使金屬離子與熒光碳點(diǎn)的作用力減弱,碳點(diǎn)的熒光得到了恢復(fù),此過程為“開”。實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)L-Cys和GSH兩種硫醇能選擇性地恢復(fù)PCCDs-Hg~(2+)猝滅體系的熒光,且熒光恢復(fù)強(qiáng)度與硫醇含量之間存在函數(shù)關(guān)系,從而實(shí)現(xiàn)了L-Cys和GSH的定量測(cè)定。在25μM~140μM濃度范圍內(nèi),L-Cys的濃度與熒光強(qiáng)度的線性關(guān)系為y=0.837 lgx+4.009(R~2=0.99)。在20μm~140μm濃度范圍內(nèi),GSH的濃度與熒光強(qiáng)度的線性關(guān)系為y=0.770 lgx+3.686(R~2=0.99)。測(cè)定實(shí)際樣品洋蔥汁中GSH濃度時(shí),加標(biāo)回收率為96.0%~103.7%,RSD為2.7%~3.4%。
【圖文】：

5（a）N-GQDs 對(duì)金屬離子的熒光響應(yīng)（b）在相同濃度的其他金屬離子 N-GQ入 Fe3+加入到之前（黑色）和之后（紅色）的相對(duì)應(yīng)熒光強(qiáng)度;（c）SN-GQD ;（d）在相同濃度的其他金屬離子 SN-GQDs 溶液中加入 Hg2+到之前（黑色）和（紅色）的相應(yīng)相對(duì)熒光強(qiáng)度[63]1-5 (a) Thefluorescenceresponseof N-GQDs; (b) Thecorresponding relative fluoresities before (black) and after (red) theFe3+was added to the N-GQDs solution in thcondition; (c) Thefluorescenceresponseof SN-GQDs; (d) Thecorresponding relativuorescenceintensities before(black) and after (red) theHg2+was added to the SN-GQsolution inthe samecondition[63]Liu X J 等人[64]通過在羅丹明 B 摻雜的二氧化硅納米顆粒表面涂覆 CD計(jì)了一個(gè)簡(jiǎn)單而有效的比例型熒光探針，是用于檢測(cè) Cu2+雙發(fā)射納米 N-(β-乙氨)-γ-丙氨二甲氧基硅烷（AEAPMS）作為主要原料合成熒光表面的殘留乙二胺基團(tuán)和甲氧基硅烷基團(tuán)可作為 Cu2+識(shí)別位點(diǎn)和硅團(tuán)。獲得的納米傳感器在單一激發(fā)波長(zhǎng)下可顯示羅丹明 B（紅色）和 C兩個(gè)特征熒光發(fā)射。與 Cu2+結(jié)合后，，只有 CDs 的熒光猝滅，就形成了

不溶于苯。市售品通常為 20%-50% 濃度的伯、仲、叔胺基團(tuán)，具有很高的化學(xué)反應(yīng)性比例不同，PEI 性能不同。因此 PEI 獨(dú)特的結(jié)構(gòu)其擁有特殊的應(yīng)用。很多碳點(diǎn)的合成都是借助 P等人[74]通過一步微波輔助熱解法用甘油和支化 P點(diǎn)（CD-PEI），其中碳納米顆粒的形成和表面鈍氮化合物在系統(tǒng)中起到兩個(gè)關(guān)鍵作用：鈍化表面聚 DNA。該 CD-PEI 是水溶性的并且依靠激發(fā)CD-PEI 的 DNA 凝聚能力和細(xì)胞毒性可能通過 PEI 在碳點(diǎn)形成過程中受到某種程度的破壞。在EI 通過控制 PEI，使 COS-7 細(xì)胞和 HepG2 細(xì)胞可比性的基因表達(dá)。有趣的是，CD-PEI 內(nèi)化到出可調(diào)諧的熒光發(fā)射，這預(yù)示 CD-PEI 在基因遞
【學(xué)位授予單位】：天津大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;O613.71

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本文編號(hào)：2686184