發(fā)布時(shí)間：2017-03-26 02:01

  本文關(guān)鍵詞：鉑銅合金納米線的合成及對(duì)甲醇電催化性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：研究催化活性高、耐用性好且價(jià)格低廉的Pt基催化劑,對(duì)于推進(jìn)燃料電池技術(shù)來(lái)說(shuō)是有著非常重要意義的一項(xiàng)研究。由于單金屬Pt在甲醇催化應(yīng)用中容易被CO類中間物質(zhì)吸附毒化而使得催化活性降低,研究高穩(wěn)定性的Pt基催化劑則成為了一項(xiàng)重要課題。當(dāng)兩種不同的金屬形成合金時(shí),由于其協(xié)同效應(yīng)和電子效應(yīng)的共同作用,可以有效提高催化劑的催化活性及穩(wěn)定性。近來(lái)PtCu合金納米材料頗受關(guān)注。研究表明,當(dāng)Pt與Cu形成合金時(shí),能大大提高單金屬Pt的催化性能,并且PtCu合金催化劑的穩(wěn)定性和抗中毒性均有很大提升。此外,由于合金納米線材料具有高比表面積,催化過(guò)程中線結(jié)構(gòu)利于傳質(zhì)傳電子,在催化材料領(lǐng)域也是一大熱點(diǎn)。在眾多合成納米線的方法中,溶劑熱法簡(jiǎn)單易操作,可控性高,不需要加入任何模板或外加場(chǎng),使其頗具優(yōu)勢(shì)且前景很好。目前已成功利用該法合成了Pt、PtAu、PtPd、PtCu 和 PtNi等納米線材料。然而之前的工作只集中在納米線的合成表征與催化應(yīng)用上,沒(méi)有將納米線的成分與各項(xiàng)物理性質(zhì)聯(lián)系起來(lái)進(jìn)行研究,也缺乏對(duì)催化機(jī)理的探究。本文采用無(wú)模板溶劑熱法成功合成了成分可控的超細(xì)PtCu合金納米線,并通過(guò)EDX、SEM、TEM、XRD、XPS及電化學(xué)測(cè)量等方法,系統(tǒng)的研究了合金納米線的合成條件、生長(zhǎng)機(jī)理、催化活性穩(wěn)定性與成分之間的關(guān)系、催化機(jī)理。獲得了以下研究結(jié)果：(1)PtCu納米線的最佳合成條件為：KOH 500 mg, EG/DMF比例為4：6,反應(yīng)溫度170℃,反應(yīng)時(shí)間為8h。PtCu納米線的生長(zhǎng)機(jī)理為晶格取向生長(zhǎng)機(jī)理。(2)單根PtCu納米線徑約為1.3 nm,線束直徑范圍25±9nm。PtCu納米線為面心立方合金相結(jié)構(gòu)。其成分可以通過(guò)控制初始反應(yīng)溶液中的Pt與Cu的離子比來(lái)實(shí)現(xiàn)控制,離子配比與納米線成分變化成線性關(guān)系。(3)PtCu合金納米線對(duì)甲醇氧化的電催化作用展現(xiàn)出與成分相關(guān)的催化協(xié)同效應(yīng)。其中Pt32Cu68合金納米線對(duì)甲醇氧化反應(yīng)的電催化活性最高,質(zhì)量電流密度達(dá)到707 mA·mg-1,穩(wěn)定性最好,其抗CO中毒性能也最佳。(4)PtCu合金納米線催化活性及穩(wěn)定性的提高歸功于Pt與Cu之間的雙官能團(tuán)協(xié)同效應(yīng)。Pt晶格中摻入Cu原子形成合金,Cu提供CO操縱位點(diǎn),而且CO與Cu結(jié)合得更緊密,使Pt催化劑的活性位點(diǎn)不易受CO的吸附而中毒,從而提高其催化性能。
【關(guān)鍵詞】：鉑銅合金 納米線 成分可控 電催化 協(xié)同效應(yīng) 甲醇氧化反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-23
• 1.1 納米線的概述10-13
• 1.1.1 納米線的類型10
• 1.1.2 納米線的優(yōu)勢(shì)10-12
• 1.1.3 納米線的應(yīng)用12-13
• 1.2 納米線的合成方法研究進(jìn)展13-18
• 1.2.1 交流電沉積法13-14
• 1.2.2 化學(xué)法14-18
• 1.3 鉑銅合金納米材料的催化應(yīng)用18-20
• 1.3.1 合金納米材料的優(yōu)勢(shì)及其性能影響因素18-19
• 1.3.2 鉑銅合金納米材料的優(yōu)勢(shì)及其催化應(yīng)用19-20
• 1.4 本論文研究的意義和內(nèi)容20-23
• 1.4.1 研究背景20-21
• 1.4.2 研究意義21-22
• 1.4.3 本論文研究?jī)?nèi)容22-23
• 第2章 鉑銅合金納米線的合成條件研究23-30
• 2.1 引言23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)材料及方法23-24
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器23-24
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)方法24
• 2.2.3 納米線的表征24
• 2.3 鉑銅合金納米線的合成條件研究24-28
• 2.3.1 KOH的影響24-25
• 2.3.2 EG與DMF比例的影響25-26
• 2.3.3 反應(yīng)溫度的影響26-27
• 2.3.4 反應(yīng)時(shí)間的影響27-28
• 2.4 納米線的生長(zhǎng)機(jī)理研究28
• 2.5 本章小結(jié)28-30
• 第3章 鉑銅合金納米線的成分、形貌與相結(jié)構(gòu)分析30-38
• 3.1 引言30
• 3.2 實(shí)驗(yàn)材料及方法30-32
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備30-31
• 3.2.2 納米線的制備方法31
• 3.2.3 納米線的表征31-32
• 3.3 納米線成分與反應(yīng)溶液金屬比的關(guān)系32
• 3.4 納米線的形貌與線徑分析32-34
• 3.5 納米線相結(jié)構(gòu)分析34-36
• 3.6 本章小結(jié)36-38
• 第4章 鉑銅合金納米線對(duì)甲醇電催化性能的研究38-52
• 4.1 引言38
• 4.2 實(shí)驗(yàn)材料及方法38-40
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)材料與儀器38-39
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)方法39-40
• 4.3 鉑銅合金納米線對(duì)甲醇電催化性能的研究40-48
• 4.3.1 脫合金過(guò)程40-41
• 4.3.2 電化學(xué)活性表面積41-42
• 4.3.3 合金成分對(duì)甲醇電催化性能的影響42-43
• 4.3.4 合金納米線對(duì)甲醇電催化的穩(wěn)定性研究43-47
• 4.3.5 合金納米線抗CO中毒性能的研究47-48
• 4.4 鉑銅合金納米線表面狀態(tài)的研究48-49
• 4.5 鉑銅合金納米線對(duì)甲醇催化氧化的機(jī)理研究49-50
• 4.6 本章小結(jié)50-52
• 結(jié)論52-53
• 參考文獻(xiàn)53-63
• 附錄 攻讀學(xué)位期間所完成的學(xué)術(shù)論文目錄63-64
• 致謝64

  本文關(guān)鍵詞：鉑銅合金納米線的合成及對(duì)甲醇電催化性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

，

本文編號(hào)：268071