【摘要】：近年來(lái),金屬有機(jī)框架(MOFs)由于其具有大的比表面積,超高孔隙率且孔徑大小可控,豐富的功能化位點(diǎn)等諸多優(yōu)點(diǎn),成為一種多功能的先進(jìn)材料,使之在氣體存儲(chǔ)、分離過(guò)程、藥物緩釋和多相催化等領(lǐng)域存在潛在的應(yīng)用價(jià)值,已引起越來(lái)越多的研究者關(guān)注。然而,在實(shí)際應(yīng)用中,其分散性和穩(wěn)定性差的問(wèn)題依然存在,而基于金屬有機(jī)框架的復(fù)合納米材料有望解決這一問(wèn)題。因此本文設(shè)計(jì)了如下幾種結(jié)構(gòu),研究?jī)?nèi)容如下:首先,利用水熱法一步將Ag納米粒子負(fù)載在MIL-100(Fe)內(nèi),制備了一種磁性復(fù)合催化劑,并利用SEM、TEM等測(cè)試手段對(duì)其結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征。由于MIL-100(Fe)表面的多孔結(jié)構(gòu)對(duì)于Ag納米粒子具有良好的負(fù)載分散作用,,使得該催化劑對(duì)于4-NP的催化還原效果良好,10min內(nèi)催化效率達(dá)到98%,展現(xiàn)出出色的催化效率。且由于其良好的磁性,易于回收再利用,研究發(fā)現(xiàn)重復(fù)利用5次后催化性能幾乎不變。因此,這種設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)即能降低工業(yè)成本,又能減少環(huán)境污染,具有潛在的工業(yè)利用價(jià)值,是一種高效、便捷的磁性復(fù)合催化劑。然后,用MIL-100(Fe)納米顆粒原位修飾氧化石墨烯的方法制備了三維(3D)MIL-100(Fe)/石墨烯雜化氣凝膠(MG-HA)。并將得到的具有相互連接的孔結(jié)構(gòu)的MG-HA作為吸附/催化劑用來(lái)去除亞甲基藍(lán)(MB)。結(jié)果表明,MG-HA的飽和吸附容量高達(dá)333.33mg g~(-1),超過(guò)相應(yīng)的原始石墨烯氣凝膠和MIL-100(Fe)納米顆粒。而且,在過(guò)氧化氫存在下,MG-HA進(jìn)一步表現(xiàn)出催化降解能力,從而實(shí)現(xiàn)了協(xié)同效應(yīng),可以快速?gòu)氐浊宄齅B,不會(huì)產(chǎn)生二次污染。MG-HA在使用5次后能夠保持其初始去除效率的93.4%,并且由于其宏觀性可以被快速的回收。通過(guò)模型分離裝置比較一系列常見(jiàn)吸收劑去除MB的效果,結(jié)果發(fā)現(xiàn)MG-HA在短時(shí)間內(nèi)可以達(dá)到快速吸附的效果。另外,本研究基于協(xié)同吸附/催化過(guò)程建立了一個(gè)可行的數(shù)學(xué)模型,該模型可以完美地?cái)M合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。最后,通過(guò)原位生長(zhǎng)法在石墨烯表面自組裝ZIF-8作為氧化鋅前驅(qū)體的方法,制備了一種具有高分散,大比表面積,良好的孔道結(jié)構(gòu)的復(fù)合氣凝膠(ZG-HA(co))。一方面,對(duì)比金屬配體復(fù)合石墨烯、無(wú)機(jī)配體復(fù)合石墨烯以及ZIF-8粒子復(fù)合石墨烯的結(jié)構(gòu)特征,從而證明我們的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)在微觀結(jié)構(gòu)上具有比表面積大、孔結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、活性位點(diǎn)多等優(yōu)勢(shì)。另一方面,通過(guò)對(duì)不同樣品的電催化析氫反應(yīng)測(cè)試,包括過(guò)電位的測(cè)定、塔菲爾曲線的測(cè)定以及循環(huán)性能的測(cè)試,結(jié)果發(fā)現(xiàn)ZG-HA(co)展現(xiàn)出最佳的催化活性,過(guò)電位為154 mV,而且在循環(huán)1000次后,性能基本不變,這相較其他樣品展現(xiàn)出更好的性能,證實(shí)了這一方案的優(yōu)越性。
【圖文】：

化合物 IRMOF 是由 Yaghi 研究小組以 MOF-5 為原型，在有機(jī)配體對(duì)苯二甲酸的基礎(chǔ)上所合成的一類(lèi)結(jié)構(gòu)[7]，而且該系列化合物的孔徑尺寸可在 3.8 -28.8 范圍內(nèi)變化（圖 1.1），這一重大突波標(biāo)志著對(duì)材料的多元化研究從孔徑尺寸上實(shí)現(xiàn)了從微孔到介孔的過(guò)渡�？梢钥闯�，由于金屬有機(jī)框架結(jié)構(gòu)配體的多樣性，MOFs 的數(shù)量也是急劇的增長(zhǎng)，這也說(shuō)明了其研究潛在的應(yīng)用價(jià)值。但是在實(shí)際應(yīng)用中，多變的環(huán)境所帶來(lái)的不穩(wěn)定性，以及分散性等問(wèn)題限制了單純金屬有機(jī)框架的發(fā)展，因而近幾年，研究人員對(duì)于 MOFs 的研究重心也不僅僅局限于單純的物相合成，進(jìn)而轉(zhuǎn)向結(jié)構(gòu)的復(fù)合設(shè)計(jì)合成、性質(zhì)以及應(yīng)用的研究來(lái)將其功能最大化。

法：微波輔助合成主要依靠一個(gè)有機(jī)金屬框架，其中移動(dòng)固體中的電子/離子。電子/產(chǎn)生熱量。在溶液中，，極性分永久地改變它們的方向。因此的碰撞，從而增加動(dòng)能，增加能的加熱方式，因?yàn)樗c溶液現(xiàn)對(duì)整個(gè)樣品的快速加熱和均 1.2 聚四氟乙烯內(nèi)襯的不銹鋼反應(yīng)釜igure 1.2 Teflon-lined stainless steel reac
【學(xué)位授予單位】：武漢工程大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1;O643.36

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本文編號(hào)：2670570