發(fā)布時間：2020-05-14 07:31

【摘要】：材料表面生物功能化是指在材料表面引入特定的化學(xué)物質(zhì)或者生物分子,從而使表面能夠?qū)崿F(xiàn)或者促進(jìn)某種特定生物功能。許多生物功能材料,如生物傳感器、生物檢測微流道芯片、組織工程材料以及體內(nèi)植入材料等都需要經(jīng)歷表面功能化這一環(huán)節(jié)。傳統(tǒng)的生物材料的表面功能化多數(shù)是基于化學(xué)共價方法。利用不同化學(xué)基團(tuán)和生物分子特定位點(diǎn)間的共價結(jié)合,將生物分子通過共價鍵固定在表面,賦予基材表面不同的生物功能。但是共價功能化往往局限于特定的反應(yīng)條件和類型,并且改性后的表面通常很難再生以及循環(huán)使用。隨著超分子化學(xué)的發(fā)展,非共價主客體相互作用由于反應(yīng)條件溫和,分子間能夠自組裝,以及對外界環(huán)境產(chǎn)生響應(yīng)等特點(diǎn),使其在材料表面生物功能化的研究中受到關(guān)注。本論文的主要工作是提出了一種基于主客體相互作用實(shí)現(xiàn)材料表面生物功能化的方法,即利用修飾了多個生物配體的主體分子β-環(huán)糊精(β-CD-X7,CD-X(X為生物功能配體))與客體分子金剛烷(Ada)之間的主客體相互作用,將特定的生物配體引入到材料表面從而賦予表面特定的生物功能。具體研究內(nèi)容包括以下兩個方面:(1)結(jié)合層層組裝技術(shù)與主客體相互作用制備具有特異性生物分子識別功能的材料表面這項(xiàng)工作結(jié)合兩種非共價相互作用,實(shí)現(xiàn)了硅基材的表面生物功能化。首先,利用靜電相互作用,將兩種帶有相反電荷的聚合物,聚陰離子聚(丙烯酸-co-丙烯酸金剛烷-1-丙烯酸酯)(P(AA-co-Ada))和聚陽離子聚烯丙胺(PAH),在硅表面進(jìn)行交替組裝得到具有一定厚度的多層膜。然后以多層膜中的Ada基團(tuán)為錨點(diǎn),通過主客體相互作用,引入生物素七取代β-環(huán)糊精(β-CD-(biotin)7,CD-B)。利用生物素與親和素之間的親和作用,賦予表面特異性結(jié)合avidin的能力。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:該表面在識別目標(biāo)蛋白質(zhì)avidin的同時,能夠排斥非特異性蛋白質(zhì)的吸附。當(dāng)改性后的表面置于復(fù)雜的生理溶液環(huán)境時,材料表面仍能保持對avidin的選擇性結(jié)合能力。此外,結(jié)合avidin后的表面利用十二烷基磺酸鈉(SDS)溶液處理,能夠解離Ada和CD-B之間的主客體相互作用,從而使表面結(jié)合的CD-B連同avidin一同釋放,以實(shí)現(xiàn)表面再生�！霸偕焙蟊砻嬖俅谓Y(jié)合新的CD-B,并保持與之前表面相同程度識別avidin的能力。因此,這種生物材料表面功能化策略,有望用于生物傳感器、生物芯片以及各類生物檢測相關(guān)材料的表面改性中。(2)利用主客體相互作用制備生物功能化磁性納米粒子這項(xiàng)工作利用主客體相互作用實(shí)現(xiàn)磁性納米粒子的表面生物功能化。首先通過水熱法合成了具有多孔結(jié)構(gòu)的磁性四氧化三鐵納米粒子(MNP),然后利用溶膠-凝膠法(sol-gel)在MNP表面包裹一層二氧化硅(MNP@Si O2),在此基礎(chǔ)上通過硅烷偶聯(lián)劑的水解反應(yīng),在粒子表面引入了Ada基團(tuán)(MNP@Si O2-Ada),最后通過主客體相互作用在粒子表面分別引入三種不同功能化的β-環(huán)糊精分子(CD-X),賦予粒子相應(yīng)的生物功能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:引入了生物素七取代β-環(huán)糊精(β-CD-(biotin)7,CD-B)的納米粒子能夠特異性結(jié)合溶液中的avidin,同時具有在干擾環(huán)境中選擇性識別目標(biāo)蛋白質(zhì)的能力;引入了甘露糖七取代β-環(huán)糊精(β-CD-(mannose)7,CD-M)的納米粒子能夠特異性結(jié)合凝集素刀豆蛋白A,同時可以通過其與細(xì)菌表面Fim H蛋白的特異性結(jié)合,實(shí)現(xiàn)對目標(biāo)細(xì)菌大腸桿菌的捕獲;引入了季銨鹽七取代β-環(huán)糊精(β-CD-(QAS)7,CD-Q)的納米粒子則具有了高效的殺菌能力。這種基于主客體相互作用的表面改性策略,在簡化MNP表面改性過程的同時,高效賦予MNP相應(yīng)的生物功能,有利于MNP在生物醫(yī)學(xué)以及生物技術(shù)方面的應(yīng)用�？傊�,本課題基于β-環(huán)糊精與金剛烷之間的主客體相互作用,構(gòu)建了具有特定生物功能的材料表面。通過改變β-環(huán)糊精上修飾配體的種類,分別賦予了表面對應(yīng)的生物功能。本研究成果為構(gòu)建生物功能材料表面提供了新的策略,有望應(yīng)用于生物檢測設(shè)備以及納米材料的表面生物功能化。
【圖文】：

1-1 環(huán)糊精（CD）、葫蘆脲（CB）和杯芳烴（CA）化學(xué)結(jié)構(gòu)式以及空腔結(jié)構(gòu)示意圖[23]相比較共價相互作用，主客體相互作用能夠在溫和的環(huán)境中，通過分子間地自形成超分子結(jié)構(gòu)，避免了共價化學(xué)中復(fù)雜的反應(yīng)條件控制以及合成路線設(shè)計(jì)；同些主體大環(huán)分子良好的生物相容性以及生理環(huán)境穩(wěn)定性，使得它們更加適用于生學(xué)領(lǐng)域方面的應(yīng)用；并且，通過將生物活性分子以模塊形式引入表面，增加了功過程的可控性和靈活性；另一方面，部分主客體包合物的結(jié)合過程處于動態(tài)可逆態(tài)，為刺激響應(yīng)性材料的制備提供了可能。由于主客體相互作用具有以上獨(dú)特的和特點(diǎn)，主客體體系被廣泛用于藥物運(yùn)載、基因轉(zhuǎn)染、醫(yī)學(xué)成像以及光動力治療多方面的研究中。[21, 23-25]

精/金剛烷之間的主客體相互作用構(gòu)建生物材料功能表面 酸鈉（）PSA）和殺菌功能的聚[2（-甲基丙烯酰氧）乙基]三甲基氯化銨（-CD 和 Ada 的結(jié)合，，將三種聚合物分別組裝到基材表面。通過蛋白質(zhì)漿凝固實(shí)驗(yàn)以及抗菌試驗(yàn)的測試表面，經(jīng)過每一種聚合物功能化后的出它們對應(yīng)的生物功能。
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB306

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本文編號：2663030