【摘要】：碳點(diǎn)(CDs)由于卓越的光學(xué)性質(zhì)、穩(wěn)定的化學(xué)性質(zhì)、低毒性、生物相容性等性質(zhì),在過去十年中引起了人們廣泛地關(guān)注。然而,通常合成的CDs呈現(xiàn)藍(lán)光、綠光,其最高量子產(chǎn)率(QY)分別已經(jīng)高于80%、50%。只有一小部分文獻(xiàn)報(bào)道了紅光CDs的合成,且其QY無法與藍(lán)、綠CDs相比。大多數(shù)應(yīng)用中運(yùn)用CDs的關(guān)鍵在于能否將CDs設(shè)計(jì)成類似其他量子點(diǎn),實(shí)現(xiàn)發(fā)光可調(diào)。本論文基于熱注入法和溶劑熱法制備了系列發(fā)光可調(diào)CDs以及其固態(tài)復(fù)合材料。然后通過一系列表征手段獲得CDs的微觀結(jié)構(gòu)和發(fā)光信息,最后與商用GaN芯片相匹配制備白光LED,討論CDs在白光LED器件應(yīng)用上的價(jià)值。根據(jù)以上研究要點(diǎn),本文的研究?jī)?nèi)容主要分為以下幾個(gè)部分:1.采用熱注法合成長(zhǎng)波長(zhǎng)CDs(LCDs),還原法制備Ag納米顆粒(NPs),簡(jiǎn)單混合后獲得Ag-LCDs混合物。其中Ag NPs作為熒光增強(qiáng)劑增強(qiáng)LCDs的熒光強(qiáng)度,并通過調(diào)整Ag NPs與LCDs之間的體積比,獲得熒光強(qiáng)度增大到最大。在這個(gè)過程中,熒光衰減被認(rèn)為是推測(cè)金屬增強(qiáng)熒光機(jī)理最簡(jiǎn)單且有效的方法�；跓晒鈮勖慕Y(jié)果,我們提出相應(yīng)的增強(qiáng)機(jī)理。最后將制備的Ag-LCDs混合物制成碳點(diǎn)薄膜,與GaN芯片匹配,獲得白光光源。2.采用溶劑熱法,以檸檬酸為C源,尿素為N源,N,N二甲基甲酰胺(DMF)為溶劑,通過調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度,制備了一系列發(fā)光可調(diào)的N摻雜CDs。雖然所有的CDs均顯示顆粒大小相似及類似的石墨結(jié)構(gòu),然而CDs表面化學(xué)組成逐漸變化,尤其是氧含量和氮含量。詳細(xì)的材料特性表明,這種可調(diào)諧的發(fā)射是由化學(xué)成分的變化而導(dǎo)致的。一般認(rèn)為,表面氧化在高溫下變得更嚴(yán)重,最終導(dǎo)致形成更高的含氧量和含氮量,這是造成的長(zhǎng)波長(zhǎng)發(fā)射主要原因。此外,選擇有機(jī)硅烷作為固體基質(zhì),克服碳點(diǎn)固態(tài)淬滅。最后,采用流延法將橘光CDs薄膜流延至微晶玻璃表面,與GaN匹配后,制備白光LED。3.采用溶劑熱法,分別以鄰苯二胺、對(duì)苯二胺為碳源,DMF為溶劑,制備了一系列發(fā)光可調(diào)的N摻雜CDs。借助多種分析手段研究CDs形貌及表面官能團(tuán),此外還研究了碳源濃度、溶劑極性、pH等對(duì)CDs熒光發(fā)射峰和強(qiáng)度的影響。最后選擇聚乙烯醇縮丁醛(PVB)為固體基質(zhì),采用絲網(wǎng)印刷將紅光CDs薄膜均勻地絲網(wǎng)印刷至微晶玻璃表面,制備了白光LED。
【圖文】：

圖 1-1 自上而下法與自下而上法制備碳點(diǎn)的示意圖ematic illustration of CDs preparation via top-down and bottom-up ap表 1-1 CDs 的制備方法及其性能參數(shù)Table 1-1 Synthetic methods and performance parameters of CDs類 先驅(qū)體 制備過程 溶解性 QY(%) 發(fā)射波長(zhǎng) 蝕法 石墨烯硝酸回流，鈍化水 4-10% 450-650 nm電 碳納米管聲波降解，超速離心不溶水 - 藍(lán)-黃綠 學(xué) 石墨烯100V，超聲波電解水 8.9% 450nm 處理 苯電弧等離子體處理水 - 綠 法檸檬酸葡萄糖200℃，10min水 ~80.3% 藍(lán) 法 丙三醇230 °C, 30水 ~32% 450-480nm

溫州大學(xué)學(xué)位碩士論文一般，缺陷區(qū)域包括有缺陷的 sp2區(qū)導(dǎo)致的表面能級(jí)態(tài)，凡是不完美的 sp2區(qū)域位點(diǎn)都會(huì)形成表面能阱。缺陷的 sp2和 sp3雜化碳及其他的功能表面缺陷，例如 CDs 表面的羧基導(dǎo)致的電子能級(jí)使碳點(diǎn)實(shí)現(xiàn)多彩發(fā)光，主要集中在藍(lán)光和綠光[33]。這些表面缺陷發(fā)光行為就像是將單個(gè)芳環(huán)分子引入到固體基質(zhì)中，表現(xiàn)出多光發(fā)射現(xiàn)象[32]。Robertson 等人認(rèn)為包含 sp2和 sp3鍵的碳納米材料其發(fā)光由 sp2區(qū)的 π 電子決定[34]。因此，CDs 表面缺陷引起的熒光是由 sp2區(qū)電子空穴復(fù)合產(chǎn)生的。sp2區(qū)的能級(jí)差介于 sp3區(qū)之間，所以有較強(qiáng)的可見光（圖 1-2）[35-36]。這些電子躍遷在紫外可見光吸收很弱，但是在可見光區(qū)能發(fā)出強(qiáng)熒光。此外，通過對(duì) CDs 表面進(jìn)行鈍化或功能化，，表面態(tài)缺陷會(huì)更加穩(wěn)定，更有利于電子空穴有效輻射復(fù)合，獲得較強(qiáng)熒光強(qiáng)度[32]。
【學(xué)位授予單位】：溫州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1

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本文編號(hào)：2656444