【摘要】：發(fā)展可再生能源是我國一項既定國策,也是保證經濟穩(wěn)定和可持續(xù)發(fā)展的關鍵,以熱電材料為核心的熱電轉換技術可不依靠任何外力將“熱”與“電”兩種不同形態(tài)的能量直接轉換,備受科學界和工業(yè)界的廣泛關注。碲化鉍和硒化鉍是一類非常重要的熱電材料,一直受到廣泛的研究。大量實驗已經明該類材料的納米化有助于提高其熱電性能,因而合成碲化鉍和硒化鐮納米材料成為研究關鍵。因此,我們的工作主要以碲化鉍和硒化鉍為研究對象,對其可控生長和形貌演化進行研究,探索了影響最終生成物形貌的各種因素,獲得形貌規(guī)則、尺寸均勻的單晶六邊形碲化鉍納米片、硒化鉍納米片、BiTe納米管等三種納米材料,并對他們進行了性能測試和分析。本文主要研究結果如下：1、利用溶荊熱法,通過研究宏規(guī)實驗條件(反應溫度、NaOH濃度、表面活性劑等因素)對最終生成物形貌優(yōu)化,分析了碲化鉍納米片生長機理,實現(xiàn)了其可控生長,獲得了形貌規(guī)則、尺寸均勻、單分散性好的單晶六邊形碲化鉍納米片,并對碲化鉍納米片熱壓塊體的熱電性能進行測試,其電導率σ和賽貝克系數(shù)S均優(yōu)于粉體材料。2、在溶劑熱法中,優(yōu)化鉍源,用Bi2O3代替BiCl3,實現(xiàn)了碲化鉍納米片可控制備,并顯著縮短了反應時間(從36 h縮短到7 h),研究了納米片形貌隨反應時間的演化規(guī)律,實驗發(fā)現(xiàn)碲化鉍納米片的形貌經歷三種形態(tài);“晷”形貌、納米片形貌、銅錢”形貌,提出了其生長遵循自我修復的生長機制;并對納米片熱壓塊體的熱電性能進行測試,其電導率σ和賽貝克系數(shù)S又得到了有效提升。3、采用溶劑熱法,優(yōu)化硒源,用SeO2代替TeO2,獲得了形貌規(guī)廁、尺寸均勻、單分散性好的硒化鉍納米片,實現(xiàn)了其可控生長,分析了反應溫度、NaOH濃度、表面活性劑等因素對最終生成物形貌優(yōu)化,通過分析納米片形貌隨表面活性劑PVP的演化,闡述了硒化鉍納米片生長機理。在83-603 K范圍,對單片硒化鉍納米片進行了變溫拉曼散射測試,計算出A1g1,Eg2,A1g2乙模的溫度系數(shù)Xi,其具有較低的溫度系數(shù),可望有效降低熱導率和提高熱電優(yōu)值(ZT),并表明硒化鉍納米片是優(yōu)良熱電納米材料。4、為了進一步提高ZT值,我們繼續(xù)優(yōu)化生長條件,首次成功制備了形貌規(guī)則、尺寸均勻的單晶BiTe納米管,研究了表面活性劑因素PVP對最終生成物形貌的影響,證明了表面活性劑因素PVP在合成單晶BiTe納米管是不可或缺的條件;在103 K-593 K范圍,BiTe納米管進行了變溫拉曼散射測試,計算了Eg1,A1g1,Eg2,A1g2模的溫度系數(shù)Xi,該值降低了幾個數(shù)量級,這樣低溫系數(shù)有利于獲得較高的ZT值,表明BiTe納米管有望成為理想熱電材料的候選者。
【圖文】：

源消耗量比２１世紀初全球能源消耗量將增加４４％［１］，不可再生的化石逡逑能源（石油，煤炭，天然氣）等是目前最主要的能源來源，它們卻正面逡逑臨著枯竭的困境，如圖１．１中所示，石油和天然氣的全球總儲量將未來逡逑幾十年內被用完。可以說，能源危機已成為本世紀科學家迫在眉睫急需逡逑．邐解決的難題之一。目前而言，解決能源危機主要兩個途徑：１．加快對可逡逑再生清潔能源開發(fā)和利用進程，如水能、風能、太陽能的大規(guī)模開發(fā)利逡逑用，并且研究高效的儲能電池，比如，超級電容器、高效電池、燃料電逡逑池等［２］；邋２．提高現(xiàn)有化石能源使用效率，從利用率上做文章，比如開發(fā)逡逑高轉換率的內燃＆，還有就是把化石能源燃燒產生的廢熱利用起來，變逡逑廢為寶。目前，，全球絕大部分動力還是內燃機燃燒不可再生資源釋放出逡逑熱能轉變成的動力

每個碲化鉍晶胞由三個基本單元組成，每個基本單元是由Ｂｉ原子逡逑和Ｔｅ原子按Ｔｅ（ｌ）－Ｂｉ－Ｔｅ（２）－Ｂｉ－Ｔｅ（ｌ）的順序一層一層構成，我們將這樣一逡逑個基本單元稱為ＱＬ（ＱｕｉｎｔｕｐｌｅＬａｙｅｒ），如圖１．２中紅色方框內所示。之所逡逑以區(qū)分Ｔｅ（ｌ）原子和Ｔｅ（２）原子，是因為每個ＱＬ內部，Ｂｉ和Ｔｅ原子間逡逑是共價鍵結合；而每個ＱＬ之間，是Ｔｅ（ｌ）原子和Ｔｅ（ｌ）原子之間由范德逡逑瓦耳斯力結合。所以在每個ＱＬ中間的Ｔｅ（２）原子和ＱＬ兩側的Ｔｅ（ｌ）不逡逑
【學位授予單位】：湖南師范大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1;TQ135.32

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