【摘要】：碳點(CDs)在工業(yè)生產(chǎn)和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域都表現(xiàn)卓越,吸引了材料界越來越多的關(guān)注。因此,快速大規(guī)模合成高品質(zhì)CDs以滿足實際應(yīng)用需求十分具有意義。另外,探索復(fù)雜多變的光致發(fā)光機制能夠從理論上指導(dǎo)我們可控合成符合不同目的需求的CDs。熒光是碳量子點最迷人的特性,現(xiàn)已被廣泛應(yīng)用在了光學(xué)傳感器和生物成像領(lǐng)域,相比較而言,CDs在電化學(xué)方面的應(yīng)用還存在很大的開發(fā)利用空間。本論文中我們不僅對CDs的合成方法進行改進創(chuàng)新,而且對光致發(fā)光機理進行了深入探究,同時還將得到的CDs用于離子檢測和熒光成像領(lǐng)域,更重要的是我們開拓了CDs在濕度傳感領(lǐng)域的應(yīng)用范圍,已經(jīng)取得的進展如下:(1)采用自主研發(fā)的固相微波法制備出高品質(zhì)的氮摻雜碳點(N-CDs),具有良好的水溶性,光致發(fā)光表現(xiàn)出pH敏感和激發(fā)依賴性,熒光量子產(chǎn)率高達41.20%,在高離子強度和持續(xù)紫外光激發(fā)下也保持穩(wěn)定。該N-CDs被用來特異性地檢測Fe~(3+),同時用于細胞生物成像。固相微波法是快速獲得高質(zhì)量N-CDs的有效策略,有效簡化了合成過程,節(jié)約了成本,避免了污染。(2)利用微波輻射獲得三種不同能態(tài)發(fā)光的N-CDs,并系統(tǒng)研究了合成過程和光致發(fā)光機理之間存在的內(nèi)在聯(lián)系。低溫下獲得的有機小分子聚合物納米點具有最高的量子效率最高,約為51.61%,提高反應(yīng)溫度得到中間產(chǎn)物碳納米點,延長保溫時間,最終生成具有穩(wěn)定光學(xué)性能的典型的碳量子點,其光致發(fā)光中心來自通過有機熒光分子的聚合、脫水、碳化而獲得的碳核。此外,分子態(tài)的N-CDs已被用于自來水中三價鐵離子的檢測以及動植物細胞熒光成像。我們的探索為可控合成出具有不同性質(zhì)來迎合不同需求的CDs提供了理論實驗基礎(chǔ)。(3)采用簡便易行的水熱法得到CDs摻雜的MoS_2納米片(CDs-MoS_2),有效解決了MoS_2濕敏元件靈敏度低和響應(yīng)時間長的問題。我們提出了CDs-MoS_2濕敏響應(yīng)的電荷轉(zhuǎn)移機制,推斷CDs的引入增加了MoS_2納米片的比表面積和表面活性位點,從而增加了水分子的吸附量。化學(xué)吸附的水分子,CDs和MoS_2納米片共同建立起三維導(dǎo)通網(wǎng)絡(luò),保證在低濕環(huán)境下電荷的連續(xù)傳輸。因此,基于CDs-MoS_2的濕度傳感器響應(yīng)性能和重復(fù)性得到了顯著改善,在15?80%RH范圍內(nèi)顯示出優(yōu)異的線性響應(yīng)。(4)利用微波法首次快速合成了CDs-MoO_3的復(fù)合物,并驗證了CDs的摻雜極大地提升了MoO_3的濕度響應(yīng)性能。我們還系統(tǒng)研究了反應(yīng)前驅(qū)體硫脲和碳點的量對產(chǎn)物成分和性能的影響。結(jié)果表明,在一定范圍內(nèi),濕度傳感性能隨加入CDs的量的增加而提升,其中性能最優(yōu)的產(chǎn)物在相對濕度為70%時的響應(yīng)和恢復(fù)時間分別為22和6 s,響應(yīng)靈敏度高達約3400%。
【圖文】：

又陸續(xù)都報道了一系列的碳納米材料，，如零維的富勒烯，一維的碳納米管，二維的石墨烯等（圖1-1），碳納米材料因為擁有優(yōu)良的光、電、磁和機械性能，在光電材料、新能源、生物醫(yī)用及復(fù)合材料等領(lǐng)域發(fā)揮著重要的作用[1-4]。圖 1-1 各類不同結(jié)構(gòu)的碳納米材料按發(fā)現(xiàn)順序排列[5]Figure 1-1 Structures of the different carbon nanmaterials in order of discovery1.1.1 碳點的起源碳點的發(fā)現(xiàn)要追溯到 2004 年，美國南卡羅來納大學(xué)的 Scrivens 的課題組在分離純化單壁碳納米管的過程中偶然間發(fā)現(xiàn)了一種新型的碳納米顆粒，經(jīng)表征分

（a）三種類型碳點的示意圖：石墨烯量子點，碳納米點和聚合物點[14]；（b物點向碳納米點的演變[15]ure 1-2 (a) Schematic diagram of three types of fluorescent CDs: graphene quantumQDs), carbon nanodots (CNDs), and polymer dots (PDs); (b) evolution of the chemstructures of PDs to CNDs
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TQ127.11;TB383.1

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 新型;;復(fù)雜空心結(jié)構(gòu)的可控合成及其在能源儲存和轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用[J];化工新型材料;2017年07期

2 付伯艷;謝漢文;;氧化亞錫晶體的可控合成研究進展[J];廣州化工;2016年09期

3 高立波;張強;李俊漾;海振銀;徐宏妍;薛晨陽;;不同形貌四氧化三鈷可控合成進展研究[J];化工新型材料;2014年01期

4 陳志范;趙宏濱;張久俊;徐甲強;;銥鎳納米顆粒修飾的花狀鈷酸鎳:其可控合成以及對于氧析出反應(yīng)的電化學(xué)活性增強(英文)[J];Science China Materials;2017年02期

5 顧忠偉;;肽類樹狀大分子的可控合成、選擇性功能化與生物醫(yī)學(xué)功能構(gòu)筑[J];中國材料進展;2015年03期

6 湯睿;李平;;分級結(jié)構(gòu)納米氧化鋁的可控合成及應(yīng)用[J];化學(xué)進展;2012年Z1期

7 高唐;姜光臨;趙婷;胡亭釔;;非球形中空銅的硫化物可控合成及其催化性能研究[J];南方農(nóng)機;2018年17期

8 朱清;周幸福;;不同形貌的TiO_2微球可控合成與機理研究[J];化工新型材料;2017年08期

9 楊曉燕;郭惠蓉;張廣維;李盛彪;賴文勇;黃維;;催化轉(zhuǎn)移縮聚在可控合成共軛聚合物中的應(yīng)用[J];高分子學(xué)報;2014年05期

10 盧雪峰;李奇;馮錦先;方萍萍;盧錫洪;劉鵬;李高仁;童葉翔;;納米材料在超級電容器領(lǐng)域的有效設(shè)計與可控合成[J];中國科學(xué):化學(xué);2014年08期

相關(guān)會議論文 前10條

1 龐樹峰;賈亞偉;;在凝膠中實現(xiàn)不同形狀的納米金的可控合成[A];中國化學(xué)會第二十五屆學(xué)術(shù)年會論文摘要集（上冊）[C];2006年

2 徐正;;有機微納米結(jié)構(gòu)的可控合成和性能[A];中國化學(xué)會第26屆學(xué)術(shù)年會納米化學(xué)分會場論文集[C];2008年

3 胡海良;劉陽;康振輝;;多酸基金屬-有機簇合物的可控合成[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第8分會場摘要集[C];2012年

4 袁金穎;隋曉鋒;李上富;袁偉忠;范海林;康燕;蔡志楠;;新型纖維素基梳形共聚物的可控合成與性能研究[A];中國化學(xué)會第26屆學(xué)術(shù)年會功能高分子科學(xué)前沿分會場論文集[C];2008年

5 王祖民;齊健;于然波;;金/氧化鈰納米管的可控合成及催化氧化性能研究[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第八分會：稀土材料化學(xué)及應(yīng)用[C];2016年

6 陳風(fēng)華;馬玉榮;齊利民;;水溶液中鳥嘌呤晶體的可控合成[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第七分會：無機化學(xué)前沿[C];2016年

7 呂建平;邱龍臻;瞿保鈞;;不同形貌納米氫氧化鎂的可控合成及其應(yīng)用[A];納米材料和技術(shù)應(yīng)用進展——全國第三屆納米材料和技術(shù)應(yīng)用會議論文集（上卷）[C];2003年

8 黃小勇;;稀土上轉(zhuǎn)換納米晶可控合成與光譜調(diào)控[A];中國稀土學(xué)會2017學(xué)術(shù)年會摘要集[C];2017年

9 王春剛;劉海艷;;可控合成兼具熒光和磁性的核殼和蛋黃-蛋殼結(jié)構(gòu)納米粒子及在生物成像中的應(yīng)用[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第12分會場摘要集[C];2012年

10 周光敏;;形貌及孔結(jié)構(gòu)可控合成互連孔碳球作為高性能鋰離子電池負極材料[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

相關(guān)重要報紙文章 前2條

1 記者 黃辛;華東理工等 水溶性低維材料合成與應(yīng)用獲突破[N];中國科學(xué)報;2018年

2 李梅;山西煤化所納米碳化硅煤潔凈轉(zhuǎn)化成果獲獎[N];中國化工報;2008年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前10條

1 荊強;銫鉛鹵鈣鈦礦納米晶的可控合成及穩(wěn)定性研究[D];南京大學(xué);2019年

2 何桂麗;碳點的可控合成、熒光機理及傳感應(yīng)用[D];上海交通大學(xué);2018年

3 耿洪波;納米結(jié)構(gòu)氧化物以及硫化物鋰離子電池負極材料的可控合成[D];蘇州大學(xué);2017年

4 何昕;Ⅺ族金屬簇合物的可控合成、性能及反應(yīng)轉(zhuǎn)化研究[D];清華大學(xué);2017年

5 方立城（Tommy Fang）;轉(zhuǎn)換型高分子分散劑的可控合成與應(yīng)用[D];清華大學(xué);2017年

6 么艷彩;貴金屬納米催化劑的可控合成及原子尺度調(diào)控[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2019年

7 葛婧捷;貴金屬原子精度的可控合成及其催化應(yīng)用[D];中國科學(xué)技術(shù)大學(xué);2018年

8 郁彩艷;高效率熒光碳點的可控合成及性能研究[D];華東師范大學(xué);2018年

9 毛俊杰;鉑、釕基納米晶的可控合成及其催化性能研究[D];清華大學(xué);2016年

10 張陽;基于過氧化鈦體系鈦基功能化材料的可控合成及其應(yīng)用[D];中國科學(xué)院研究生院（理化技術(shù)研究所）;2009年

相關(guān)碩士學(xué)位論文 前10條

1 馬營明;基于偶氮苯四酸的發(fā)光多孔配合物的可控合成與性質(zhì)研究[D];廣州大學(xué);2019年

2 馬宏彬;不同銅鐵比Cu-Fe-O復(fù)合物的形貌可控合成、表征及催化性能研究[D];曲阜師范大學(xué);2019年

3 杜果;動態(tài)模板法可控合成多級孔結(jié)構(gòu)硅、碳微球及應(yīng)用[D];湖南工業(yè)大學(xué);2019年

4 孫丹;中空納米結(jié)構(gòu)金屬硫化物的可控合成及其在鋰硫電池中的應(yīng)用[D];濟南大學(xué);2019年

5 朱付萍;鉍摻雜近紅外發(fā)光材料的可控合成及光學(xué)性能研究[D];上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué);2018年

6 劉志芬;酶催化用于高分子的可控合成及生物點擊修飾[D];上海大學(xué);2018年

7 焦光華;過渡金屬磷化合物的可控合成及其儲鋰性能研究[D];蘇州大學(xué);2018年

8 郝慧;金銀雙金屬納米結(jié)構(gòu)的可控合成以及表面增強拉曼散射性能研究[D];溫州大學(xué);2018年

9 蘭華;磷酸鈮的可控合成及其作為儲能材料的研究[D];寧波大學(xué);2018年

10 陳賽賽;二元金/銀基納米材料的可控合成及其在表面增強拉曼散射方面應(yīng)用研究[D];浙江師范大學(xué);2018年

本文編號：2650607