【摘要】：本論文主要探究基于無機(jī)銫(Cs)體系鈣鈦礦材料的光電性能以及發(fā)光二極管(Light emitting diode,LED)器件,相比于前期發(fā)展較成熟的有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦體系而言,基于無機(jī)Cs體系的鈣鈦礦具有更好的熱穩(wěn)定性以及水氧穩(wěn)定性。然而新型的鈣鈦礦材料作為發(fā)光功能層,其薄膜質(zhì)量以及發(fā)光性能還需要進(jìn)一步提高,并且鈣鈦礦材料內(nèi)部的微觀結(jié)構(gòu)機(jī)理也值得探究。我們通過改善CsPbBr3體系的薄膜形貌以及光電性能,并且進(jìn)一步調(diào)控其晶體結(jié)構(gòu),制備了基于CsPbBr3體系的穩(wěn)定高效率LED器件。首先本論文通過掃描電子顯微鏡(SEM)、原子力顯微鏡(AFM)、X-射線衍射儀(XRD)對薄膜形貌質(zhì)量及晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)的表征分析,并且通過使用熒光顯微鏡、熒光光譜儀(PL)、紫外-可見(UV-vis)吸收光譜儀、LED測試系統(tǒng)等分析測試方法對基于CsPbBr3薄膜的光學(xué)性能以及LED器件的性能等進(jìn)行了系統(tǒng)的表征和分析。同時(shí)考慮到在傳統(tǒng)的鹵化鉛鈣鈦礦中重金屬鉛對環(huán)境有很大的污染和破壞,針對這一問題,本論文探究并制備了環(huán)境友好型的無鉛鈣鈦礦Cs3Bi2Br9,通過使用PL、UV-vis、XRD、掃描透射電鏡(TEM)等測試方法對無鉛鈣鈦礦Cs3Bi2Br9材料進(jìn)行了表征和分析。本論文的主要工作有:1.在傳統(tǒng)的鈣鈦礦材料中,有機(jī)無機(jī)雜化鈣鈦礦已經(jīng)研究的較成熟,然而其熱穩(wěn)定性和空氣濕度穩(wěn)定性相對較差,因此本文將全無機(jī)三維(3D)鈣鈦礦CsPbBr3作為研究的主體材料。通過在CsPbBr3體系中引入聚氧化乙烯(PEO)來提高鈣鈦礦薄膜的成膜,同時(shí)利用反溶劑處理的工藝進(jìn)一步改善了鈣鈦礦薄膜的性能。CsPbBr3薄膜在引入PEO并使用反溶劑氯仿(CF)處理后(簡稱:CsPbBr3-PEO-CF),由于介電限域效應(yīng)的作用,其激子結(jié)合能(Eb)明顯提高,導(dǎo)致熒光性能得到顯著提升。在此基礎(chǔ)上,我們制備了外量子效率(External quantum efficiency,EQE)達(dá)到4.76%的綠光LED器件。2.在目前鈣鈦礦研究的領(lǐng)域中,二維(2D)鈣鈦礦逐漸成為研究熱點(diǎn)。在目前常見的2D鈣鈦礦中通常采用有機(jī)長鏈胺基大分子作為層間配體,然而如何實(shí)現(xiàn)2D層狀結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上來提高配體的導(dǎo)電性能和鈣鈦礦的傳輸性能值得進(jìn)一步探究。本文首次提出將堿金屬鹵化物(如Na Br)引入CsPbBr3體系,取代導(dǎo)電性相對較差的有機(jī)長鏈大分子作為2D鈣鈦礦薄膜的層間配體,制備了新型的2D-3D混合鈣鈦礦體系,并且通過同步輻射的掠角X-射線衍射(GIXRD)實(shí)驗(yàn)證明了其2D模型結(jié)構(gòu)。同時(shí)為了進(jìn)一步提高薄膜質(zhì)量以獲得高效率LED器件,引入了少量的亞乙氧基化合物:18-冠醚-6(crown)。利用以上方法將基于2D-3D鈣鈦礦薄膜的LED器件EQE提高到了15.9%。3.在制備基于鹵化鉛鈣鈦礦材料的過程中,為了避免有毒性的重金屬鉛元素的使用,制備環(huán)境友好型的無鉛鈣鈦礦材料。本文嘗試?yán)脽o毒金屬元素Bi取代Pb元素,分別制備了基于Cs3Bi2Br9的發(fā)光薄膜和量子點(diǎn),并且詳細(xì)對比了不同制備方法下Cs3Bi2Br9材料的發(fā)光性能和能帶結(jié)構(gòu)。這一工作為今后制備環(huán)境友好型的無鉛鈣鈦礦提供了新的研究思路。
【圖文】：

鈣鈦礦材料的晶體結(jié)構(gòu)

章 無機(jī)鹵化物鈣鈦礦的性能研究及其發(fā)光二極管的制備6圖1.5 使用苯乙胺(PEA)作為層間配體時(shí)2D鈣鈦礦CH3NH3PbI3在不同n值下的晶胞結(jié)構(gòu)示意圖，圖中顯示了 2D 結(jié)構(gòu)中的不同層數(shù)(n=1, 3, 5, 10)31。圖 1.6 3D 鈣鈦礦 CsPbBr3的晶胞結(jié)構(gòu)示意圖。1.2.3 鈣鈦礦材料的光電特性新型的鈣鈦礦半導(dǎo)體材料在光電領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用潛力取決于該材料本身獨(dú)特的優(yōu)異特性，具體的光電性能如下：在早期的鈣鈦礦光伏太陽能電池的廣泛應(yīng)用中體現(xiàn)了鈣鈦礦材料優(yōu)異的光學(xué)性能，表現(xiàn)在鈣鈦礦材料具有較寬的吸收光譜范圍和較高的光吸收系數(shù)，，這兩點(diǎn)是提高光伏太陽能電池效率的關(guān)鍵33-35。目前，CH3NH3PbI3和 CH3NH3PbI3-xClx是被廣泛用于光吸收的鈣鈦礦材料，這兩者的光
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.2;TN312.8

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本文編號：2649334