【摘要】：二維原子晶體材料因其優(yōu)異的特性和廣泛的應(yīng)用前景而受到眾多研究領(lǐng)域的關(guān)注。目前為止,一系列擁有不同特性的種類豐富的二維原子晶體材料,如金屬、半導(dǎo)體、拓撲絕緣體、拓撲半金屬、超導(dǎo)、鐵磁等,被人們發(fā)現(xiàn)和研究。隨著二維原子晶體材料合成方法的進步,除了石墨烯、過渡金屬二硫族化合物等體相為層狀材料的二維原子晶體材料被合成外,也有少量體相為非層狀的二維原子晶體材料被合成,如硅烯、金屬氧化物等。相比于體相本來就是層狀材料的二維原子晶體材料而言,體相為非層狀的二維原子晶體材料的相關(guān)研究仍然十分缺乏,為尋找新的具有優(yōu)異性能的二維原子晶體材料提供了新的方向。本文通過理論計算結(jié)合多種實驗手段系統(tǒng)地研究了體相非層狀的新型二維原子晶體材料硒化銅(CuSe)的多種結(jié)構(gòu)及其相關(guān)物性。主要研究內(nèi)容為天然圖案化CuSe單層的形成機制及其功能化、新型二維原子晶體CuSe的狄拉克Nodal-line費米子特性、二維半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變?yōu)橥負浣^緣體的軌道設(shè)計方法。主要研究成果如下:1.研究了在Cu(111)表面生長的天然圖案化CuSe單層的原子構(gòu)型、形成機制以及功能化。通過第一性原理計算結(jié)合低能電子衍射(LEED)、掃描隧道顯微鏡(STM)、掃描透射電子顯微鏡(STEM)等實驗手段,揭示了通過直接硒化金屬Cu(111)表面而形成的天然圖案化超結(jié)構(gòu)為周期性缺失13個原子(3個完整六元環(huán))的具有蜂窩狀結(jié)構(gòu)的CuSe單層。通過對沒有缺陷的CuSe/Cu(111)原子構(gòu)型的分析,發(fā)現(xiàn)CuSe的部分Cu原子處于基底Cu原子的正上方,使得體系能量比較高。為了達到能量較低的狀態(tài),體系會形成周期性缺陷,且周期性缺失13個原子(3個完整六元環(huán))的形成能最低,與實驗結(jié)果吻合得很好。該天然圖案化的CuSe超結(jié)構(gòu)是選擇性吸附的理想襯底。以沉積Fe原子為例,實驗上在該樣品上成功合成了“W”形周期陣列。計算顯示該“W”形為在CuSe/Cu(111)周期性納米孔洞中形成的Fe_(13)Se_5島,為后續(xù)進行磁性、催化等方面的研究奠定了良好的基礎(chǔ)。2.預(yù)言了新型二維原子晶體CuSe的狄拉克Nodal-line費米子特性。平面的無缺陷的CuSe單層在費米面附近具有受鏡面對稱保護的圍繞著Г點的兩個閉合的狄拉克Nodal-line費米子。構(gòu)成這兩個閉合的狄拉克Nodal-line的三條能帶中,兩條開口向下的能帶和一條開口向上的能帶分別由CuSe的平面內(nèi)軌道(Se/和Cu(9/(92_-2)和平面外軌道(Se和Cu(9/(9)貢獻。隨后,受到理論預(yù)測的新奇物性的激勵,實驗上通過調(diào)節(jié)硒的沉積量在Cu(111)基底上成功生長出了沒有周期性納米孔洞的單層CuSe,并對其做了角分辨光電子能譜(ARPES)表征。實驗結(jié)果與理論計算吻合地很好,但是由于單層CuSe和基底Cu(111)之間為強相互作用,使得構(gòu)成狄拉克Nodal-line的由平面外軌道貢獻的開口向上的特征能帶消失,從而破壞了其本征的拓撲性質(zhì)。進一步基于石墨烯上的單層CuSe的計算顯示,弱相互作用基底上的單層CuSe的本質(zhì)拓撲性質(zhì)可以被很好的保持下來,是研究二維狄拉克Nodal-line拓撲物性的新平臺。3.提出了一種將相對豐富的二維半導(dǎo)體材料轉(zhuǎn)變?yōu)橄鄬ο∮械亩S拓撲絕緣體材料的設(shè)計方法。通過選擇合適的堿金屬修飾具有/主要貢獻的價帶的半導(dǎo)體,向體系中引入新的具有合適能量位置的能帶,從而實現(xiàn)以-能帶反轉(zhuǎn)為機制的拓撲絕緣體態(tài)�；谏鲜鲈O(shè)計理念,通過構(gòu)建緊束縛模型研究了新引入能帶能量位置、半導(dǎo)體能隙以及自旋軌道耦合強度對拓撲絕緣體態(tài)的影響。進一步的第一性原理計算顯示,該方法可以成功地將新型二維型半導(dǎo)體材料CuSe及其類似物CuS/CuTe轉(zhuǎn)變?yōu)橥負浣^緣體。通過Na(K)修飾,CuS(CuTe)直接實現(xiàn)了拓撲絕緣體態(tài)。而對于CuSe,雖然Na(K)修飾后為半導(dǎo)體態(tài)(金屬態(tài)),通過Na、K混合修飾進一步調(diào)節(jié)能帶或?qū)uSe施加應(yīng)力進一步調(diào)節(jié)/能帶,可以實現(xiàn)拓撲絕緣體態(tài)。該設(shè)計方法具有普適性,打開了從豐富的二維半導(dǎo)體材料出發(fā)設(shè)計獲得稀有的拓撲絕緣體材料的大門。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB34

【相似文獻】

相關(guān)期刊論文 前10條

1 吳國慶;二氧化碳的原子晶體[J];化學(xué)教育;2000年03期

2 劉中流;王業(yè)亮;高鴻鈞;;單元素二維原子晶體材料研究進展[J];物理;2017年03期

3 ;二維原子晶體材料中表層氧缺陷的調(diào)控及物性研究獲進展[J];稀土;2017年02期

4 任文才;成會明;劉忠范;許寧生;陳克新;苗鴻雁;;2維原子晶體材料的研究現(xiàn)狀與未來[J];中國科學(xué)基金;2011年05期

5 李玉璋;;石墨是原子晶體嗎?——對高二化學(xué)課本第二冊“原子晶體”內(nèi)容的磋商[J];淮北煤師院學(xué)報(煤炭普教);1987年S1期

6 王家昌;;例談原子晶體的三類物質(zhì)[J];數(shù)理化學(xué)習(xí)(高中版);2015年06期

7 ;國科大等在二維原子晶體研究中獲進展[J];人工晶體學(xué)報;2014年06期

8 屈波;;辨析分子晶體與原子晶體[J];高中生學(xué)習(xí)(高二版);2011年06期

9 吳洪川;;石墨是屬于原子晶體嗎?[J];化學(xué)教育;1986年04期

10 梁寶峽;;數(shù)學(xué)方法在分析原子晶體結(jié)構(gòu)時的應(yīng)用[J];中學(xué)生數(shù)理化(高二版);2011年06期

相關(guān)會議論文 前10條

1 趙紀(jì)軍;;二維原子晶體的生長機理與缺陷效應(yīng)[A];中國晶體學(xué)會第六屆學(xué)術(shù)年會暨會員代表大會（極端條件晶體材料分會）論文摘要集[C];2016年

2 傅強;;兩維原子晶體的表面譜學(xué)和成像研究[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-第三十五分會：納米表征與測量[C];2016年

3 謝黎明;;二維原子晶體及其合金的拉曼光譜研究[A];第十九屆全國光散射學(xué)術(shù)會議摘要集[C];2017年

4 付磊;劉楠;戴博雅;劉迅;張朝華;劉忠范;;石墨烯的表面控制生長[A];中國化學(xué)會第27屆學(xué)術(shù)年會中日青年化學(xué)家論壇摘要集[C];2010年

5 孫麗妃;焦麗穎;;TiSe_2二維原子晶體的化學(xué)穩(wěn)定性研究[A];中國化學(xué)會第29屆學(xué)術(shù)年會摘要集——第30分會：低維碳材料[C];2014年

6 焦麗穎;;過渡金屬硫族化合物二維原子晶體的結(jié)構(gòu)控制合成與物性調(diào)控[A];中國化學(xué)會第30屆學(xué)術(shù)年會摘要集-論壇二：新型前沿交叉化學(xué)論壇[C];2016年

7 吳麗瓊;耿秀梅;李偉偉;郭玉芬;劉立偉;;電化學(xué)法制備高質(zhì)量的薄層石墨烯[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第4分會場摘要集[C];2012年

8 剡剴;彭海琳;劉忠范;;銅箔上石墨烯的化學(xué)氣相沉積生長:疇區(qū)尺寸與層數(shù)控制[A];2011中國材料研討會論文摘要集[C];2011年

9 陳煥君;沈巖;鄧少芝;許寧生;;二維原子晶體極化激元效應(yīng)及其介導(dǎo)的真空電子發(fā)射研究[A];中國電子學(xué)會真空電子學(xué)分會第二十一屆學(xué)術(shù)年會論文集[C];2018年

10 闞二軍;;二維原子晶體中的磁性質(zhì)[A];中國化學(xué)會第28屆學(xué)術(shù)年會第4分會場摘要集[C];2012年

相關(guān)重要報紙文章 前3條

1 記者 鄭曉春;科學(xué)家開發(fā)出原子晶體管[N];科技日報;2002年

2 湖南省張家界市永定區(qū)教師進修學(xué)校 秦自云;探究學(xué)習(xí)也能以思辨和查閱資料的方式進行[N];中國教師報;2008年

3 河南省鄢陵縣一高 康心偉;四種晶體熔沸點的比較及規(guī)律[N];學(xué)知報;2010年

相關(guān)博士學(xué)位論文 前6條

1 高蕾;幾種基于硒化銅的新型二維原子晶體材料的理論計算研究[D];中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所);2019年

2 陸順斌;二維原子晶體材料的三階非線性光學(xué)特性研究[D];湖南大學(xué);2014年

3 韓楠楠;幾種二維原子晶體在金屬襯底上的生長機理[D];大連理工大學(xué);2018年

4 張艷芳;低維原子晶體材料在金屬基底上生長及物性的第一性原理計算[D];中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所);2017年

5 宋士儒;幾種二維原子晶體材料設(shè)計及物性的理論計算研究[D];中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所);2018年

6 盧建臣;幾種新型二維原子晶體材料的構(gòu)筑及其結(jié)構(gòu)特性[D];中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院物理研究所);2017年

，

本文編號：2646263