【摘要】：近年來,鈣鈦礦量子點因其具有優(yōu)良的光電性能引起人們關注及研究。相對于傳統(tǒng)無機半導體量子點,鈣鈦礦量子點具有更寬的發(fā)射波長可調(diào)節(jié)范圍、優(yōu)良的光電傳輸性能、以及合成簡單、成本低廉等優(yōu)點,在光電器件中具有良好的應用前景。但鈣鈦礦量子點受環(huán)境影響巨大,穩(wěn)定性較差,空氣、水等因素均可導致鈣鈦礦量子點發(fā)光效率下降甚至于完全猝滅。另外,在鈣鈦礦中存在陰離子交換作用,有可能使其在多色發(fā)光顯示等方面應用受限。本論文從鈣鈦礦量子點的合成路線上入手,優(yōu)化合成策略,調(diào)控配體及組成,對鈣鈦礦量子點實現(xiàn)精準包覆或摻雜,從而提高鈣鈦礦量子點的穩(wěn)定性并保持其高的熒光量子效率。論文的主要工作及創(chuàng)新性如下:1.優(yōu)化合成策略,改變傳統(tǒng)合成路線,使用硅烷配體輔助法在室溫空氣中一步制備了二氧化硅包覆的鈣鈦礦量子點(MAPbX_3/SiO_2),創(chuàng)新性提出通過將前驅(qū)體中的硅烷單獨溶解于甲苯從而減少其與DMF接觸導致的提前水解,提高了合成出量子點的熒光量子效率。通過控制原材料比例,量子點的發(fā)光波長從460nm到662 nm可調(diào),其藍光,綠光,紅光效率分別為56%,95%,70%,與已報道的鈣鈦礦量子點最高效率相近,其表面的SiO_2可大大提高量子點的穩(wěn)定性,在空氣中放置72 h后二氧化硅包覆的量子點熒光量子效率僅下降6%,而相同條件下MAPbX_3量子點效率下降36%;熱穩(wěn)定性研究表明,在60℃下加熱30 min后,其發(fā)光效率為61%,而MAPbX_3量子點經(jīng)相同處理后幾乎完全猝滅。同時,二氧化硅包覆的量子點對極性溶劑的抗性也有顯著提高。通過包覆SiO_2可阻止陰離子交換反應,因此可混合紅色、綠色量子點與聚苯乙烯(PS)形成薄膜,使其覆蓋在市售GaN藍色發(fā)光二極管上制備了白光二極管,獲得CRI為85,色溫6581 K的白光。2.使用配體輔助再沉淀法在室溫空氣中制備了銪、錳共摻雜的有機-無機雜化鈣鈦礦MAPbI_3量子點。通過在前驅(qū)體中額外加入MnI_2和EuI_2并調(diào)節(jié)各組分的比例,可以獲得不同摻雜成分及比例的紅光發(fā)射鈣鈦礦量子點,其熒光量子效率可達75%左右,達到紅光鈣鈦礦量子點的較高水平(包括全無機鈣鈦礦量子點)。元素分析顯示量子點中成功摻雜了少量的Mn~(2+)及Eu~(2+)。相較于無摻雜的鈣鈦礦量子點,本工作合成的Eu~(2+)及Mn~(2+)共摻雜量子點穩(wěn)定性有明顯的提高:無摻雜量子點MAPbI_3在空氣中放置40 h內(nèi)幾乎猝滅,而Eu~(2+)及Mn~(2+)共摻雜量子點在空氣中放置96 h后仍保持19%的熒光量子效率。我們的工作為合成高亮度而穩(wěn)定的摻雜鈣鈦礦量子點提供了一種簡單且普遍適用的方法。
【圖文】：

隨著對發(fā)光現(xiàn)象和熒光材料的，熒光技術在照明、信息存儲、熒光探來，隨著納米材料的不斷發(fā)展，熒光納料獨有的現(xiàn)象，，如量子尺寸效應等促使稱量子點）。半導體量子點是一種半徑用下發(fā)射熒光的半導體納米顆粒。目前S、CdSe 等[4-7]。這種材料相對于傳統(tǒng)、好的光穩(wěn)定性、熒光波長隨尺寸可調(diào)、光伏電池、光電探測器、生物醫(yī)學領具有色域廣、色純度高、低功耗、低成本納米晶[13]、硅量子點、碳量子點[14]以子點等新型熒光納米材料。

高效穩(wěn)定的鈣鈦礦量子點的合成、表征及 LED 器件性能法制備了單分散的 CsPbBr3量子點膠體溶液礦納米晶的幾個重要特點：（1）無需任何復LQY；（2）熒光發(fā)射光譜的半高全寬（FW可以僅通過改變結(jié)構中的鹵素陰離子的種類行熒光發(fā)射調(diào)諧[77]。這些合成簡易、性質(zhì)有的一些問題吸引了各個領域研究人員的興趣子組成，分子式形如 ABX3，其中 B 離子一X 一般是氯、溴、碘等鹵素陰離子（或不同鹵有機的甲銨離子（MA）或甲脒離子（FA）離子，其晶胞結(jié)構示意圖如圖 1.2 所示：
【學位授予單位】：中國科學院大學(中國科學院長春光學精密機械與物理研究所)
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TN312.8;TB383.1

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