【摘要】：以石墨烯、二硫化鉬、二硫化鎢等為代表的二維層狀材料以其優(yōu)異的性能和巨大的應(yīng)用前景引起了科研和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。二維過渡金屬硫族化合物可以通過化學(xué)或者物理等手段進(jìn)行帶隙的調(diào)控,當(dāng)其厚度變?yōu)閱螌拥臅r(shí)候,由間接帶隙變?yōu)橹苯訋?發(fā)光效率也隨之提高,從而在光電材料領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景。除了二維材料外,近幾年來,三鹵化物鈣鈦礦同樣成為光電材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。其中全無機(jī)銫鉛鈣鈦礦(CsPbX_3)吸收系數(shù)大、載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度和壽命長(zhǎng),光致發(fā)光的線寬窄,熒光量子效率更是高達(dá)90%以上,同時(shí)可以通過調(diào)整鹵素元素的配比實(shí)現(xiàn)帶隙的調(diào)節(jié)。相比于有機(jī)-無機(jī)鈣鈦礦,其穩(wěn)定性更高,是一種非常有潛力的光電子材料。而通過二維層狀材料的相互堆疊所制備的異質(zhì)結(jié)則進(jìn)一步豐富了二維層狀材料的種類,同時(shí)也因?yàn)楫愘|(zhì)結(jié)綜合了不同組成材料的優(yōu)異性質(zhì),為研究材料間的相互作用和能量或者電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制提供了一個(gè)平臺(tái)。基于二維層狀材料和鈣鈦礦所制備的異質(zhì)結(jié)器件具有響應(yīng)速度高、響應(yīng)波長(zhǎng)范圍寬等優(yōu)異性能。因此,為了進(jìn)一步研究基于二維過渡金屬硫族化合物和CsPbX_3異質(zhì)結(jié)中的層間相互作用,研究界面處載流子的動(dòng)力學(xué)和器件的光電性能,我們做了以下工作:1、設(shè)計(jì)和搭建了集成拉曼、熒光和光電流成像三種功能的系統(tǒng)。經(jīng)過系統(tǒng)優(yōu)化,大幅度提高系統(tǒng)的信號(hào)收集能力。在光路的基礎(chǔ)上,通過LabVIEW程序的編寫,將步進(jìn)電機(jī)和Keithley 2612B源表聯(lián)動(dòng)起來,實(shí)現(xiàn)了光電流成像的功能。將該系統(tǒng)應(yīng)用于材料表征和位置靈敏探測(cè)器(PSD)中顯示該系統(tǒng)很好地達(dá)到了最初設(shè)計(jì)的目標(biāo),豐富了實(shí)驗(yàn)室中材料光學(xué)表征和光電探測(cè)的方法。2、研究了在單層二硫化鎢(WS_2)和CsPbBr_3形成異質(zhì)結(jié)之后,在兩種材料的界面處載流子的轉(zhuǎn)移過程。將機(jī)械剝離的單層WS_2和化學(xué)氣象沉積方法制備的CsPbBr_3堆疊成異質(zhì)結(jié)之后,使用不同波長(zhǎng)的激光激發(fā)WS_2、CsPbBr_3及其它們的異質(zhì)結(jié),發(fā)現(xiàn)形成異質(zhì)結(jié)之后兩種材料出現(xiàn)了熒光淬滅的現(xiàn)象。進(jìn)一步制備成單層WS_2和CsPbBr_3的異質(zhì)結(jié)器件,發(fā)現(xiàn)其光電探測(cè)的性能得到了提升,說明了兩種材料在形成異質(zhì)結(jié)之后,光生電子轉(zhuǎn)移到WS_2中,而空穴留在了CsPbBr_3中,界面處發(fā)生了電子-空穴對(duì)的分離,光生電子-空穴對(duì)的有效分離使得器件的性能得到了提升。3、研究了隨著功率和溫度變化,WS_2、CsPbBr_3及其異質(zhì)結(jié)熒光的變化情況。在WS_2中,我們觀測(cè)到了明顯的激子、帶電激子和雙激子發(fā)光,以及雙激子隨著功率變化的超線性關(guān)系。在CsPbBr_3中,隨著溫度的升高,CsPbBr_3熒光出現(xiàn)了反常的藍(lán)移現(xiàn)象,這是由于熱膨脹在這個(gè)過程中起主導(dǎo)作用,并且通過變溫發(fā)現(xiàn)室溫下發(fā)光的是E峰,E峰隨溫度升高的反常變化可能是由于相變導(dǎo)致。形成異質(zhì)結(jié)之后,低溫下兩種材料都出現(xiàn)了熒光淬滅現(xiàn)象,這是由于電荷轉(zhuǎn)移引起的。
【圖文】：

2（M為過渡金屬元素，X為硫?qū)僭兀┍硎�。如圖1-1所示，M主要包括元素周期表中的第四副族（Ti、Zr、Hf）、第五副族（V、Nb、Ta）和第六副族（Mo、W）等，X主要為S、Se和Te[13-14]。圖 1-1 元素周期表，半標(biāo)亮的過渡金屬硫族化合物的晶體結(jié)構(gòu)部分為層狀結(jié)構(gòu)，標(biāo)亮的為層狀結(jié)構(gòu)[13]。層狀TMDs具有典型的“三明治”結(jié)構(gòu)，，以二硫化鉬（MoS2）為例，如圖1-2(a)所示，一層的二硫化鉬是由上下兩層的S原子夾著中間的Mo原子層

的二硫化鉬堆疊而成的，層與層之間的間距約為0.65nm[15-16]。圖1-2(b)為二硫化鉬的布里淵區(qū)沿著高對(duì)稱點(diǎn)展開的能帶展開圖，和石墨烯的能帶結(jié)構(gòu)相比而言，二硫化鉬的結(jié)構(gòu)比較特殊。二硫化鉬布里淵區(qū)的能帶所呈現(xiàn)出來的形態(tài)為一個(gè)平面，也就是說這個(gè)平面上的任意一個(gè)點(diǎn)和布里淵區(qū)的中心所形成的連線都會(huì)構(gòu)成一個(gè)波數(shù)矢量（也稱之為k矢量），而這個(gè)k矢量又都會(huì)與一個(gè)能級(jí)E(k)相對(duì)應(yīng)。圖中字母的物理含義為：Γ代表的是布里淵區(qū)的中心；H、K和Λ則分別代表的是布里淵區(qū)三個(gè)不同的高對(duì)稱點(diǎn)；A、B和I分別代表的是電子從導(dǎo)帶底躍遷到價(jià)帶頂三種不同的方式，其中A和B為直接躍遷，I為間接躍遷；V1和V2代表的是兩條分離的價(jià)帶，而C1則代表的是一條導(dǎo)帶；Eg和Eg’分別代表的是兩種躍遷方式的能帶間隙，前者為直接躍遷的能帶間隙，后者為間接躍遷的能帶間隙，其中Eg’為1.29eV
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB34

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本文編號(hào)：2636131