【摘要】：為解決環(huán)境污染問題和能源危機(jī),清潔能源和無污染的環(huán)境修復(fù)技術(shù)的開發(fā)和利用深受人們重視。半導(dǎo)體光催化技術(shù)在太陽能燃料、環(huán)境治理和生化醫(yī)療領(lǐng)域潛力巨大。石墨相氮化碳(g-C_3N_4)擁有二維層狀結(jié)構(gòu),禁帶寬度約為2.7 eV,導(dǎo)帶和價(jià)帶電位適宜,具有較好的化學(xué)和熱穩(wěn)定性等優(yōu)點(diǎn),成為當(dāng)今研究的熱門材料。然而,體相g-C_3N_4自身比表面積較低,對(duì)可見光的利用范圍較窄,分離的光生電子和空穴復(fù)合率較高等缺陷,導(dǎo)致其實(shí)際應(yīng)用效果不理想。本研究論文主要包括兩個(gè)部分,以異質(zhì)結(jié)構(gòu)筑和納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)輔助退火后處理的思路對(duì)g-C_3N_4進(jìn)行改性,提高其對(duì)可見光響應(yīng)能力和光生載流子的有效分離率。主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)三維S摻雜g-C_3N_4/石墨烯復(fù)合氣凝膠的制備及光催化性能。以原位負(fù)載的思路,采用低溫水熱和高溫煅燒相結(jié)合的方法制備三維S摻雜g-C_3N_4/石墨烯復(fù)合氣凝膠(CNGA)。結(jié)果表明,g-C_3N_4均勻原位生長(zhǎng)在石墨烯納米片表面形成異質(zhì)結(jié),S摻雜于石墨烯氣凝膠中,樣品具有更優(yōu)異的可見光吸收性能,利用石墨烯良好的導(dǎo)電性有效誘導(dǎo)光生電子定向轉(zhuǎn)移,促進(jìn)其光生載流子的有效分離效率。探究了前驅(qū)體硫脲添加量和高溫煅燒時(shí)間對(duì)產(chǎn)物的形貌、結(jié)構(gòu)及性能的影響,發(fā)現(xiàn)硫脲添加量為600 mg,高溫煅燒溫度為550℃,反應(yīng)時(shí)間為4 h時(shí),g-C_3N_4負(fù)載量為40 wt%,所得產(chǎn)物具有最佳的可見光催化降解甲基橙(MO)效果,6 h對(duì)MO脫除率達(dá)77%,是單純g-C_3N_4降解性能的15.4倍。(2)退火改性g-C_3N_4納米環(huán)及光催化性能。SiO_2為模板采用化學(xué)氣相沉積法制備g-C_3N_4納米環(huán)(RCN),并對(duì)其進(jìn)行退火后處理,考察了退火溫度、時(shí)間和氣氛對(duì)樣品的形貌尺寸、光學(xué)性質(zhì)和光催化活性的影響。研究發(fā)現(xiàn),空氣下550℃退火后處理1 h的g-C_3N_4納米環(huán)(RCN-550)對(duì)波長(zhǎng)為450-800 nm的可見光吸收性能增強(qiáng),保持環(huán)狀形貌的同時(shí)具備更高的比表面積,優(yōu)異的光生電子和空穴的傳輸和分離效率。RCN-550可見光催化降解亞甲基藍(lán)(MB)性能明顯優(yōu)于RCN,RCN-550的光催化反應(yīng)速率常數(shù)為0.580 h~(-1),是RCN的光催化速率常數(shù)(0.179 h~(-1))的3.2倍,6 h內(nèi)MB的最終脫除率達(dá)到95%。
【圖文】：

圖 3.1 g-C3N4/石墨烯復(fù)合氣凝膠的制備流程示意圖 illustration for the synthetic procedure of g-C3N4/graphene ae

電流裝置測(cè)試示意圖：1-氙燈光源，2-石英反應(yīng)器，3-工作電極，4-對(duì)電極，56-電化學(xué)工作站The configuration of photocurrent measurement: (1) xenon lamp, (2) quartz reactor, lectrode, (4) counter electrode, (5) reference electrode and (6) electrochemical analy光電化學(xué)測(cè)試都是在 CHI 760C 型電化學(xué)工作站進(jìn)行。交流阻抗能譜
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB332;O643.36

【參考文獻(xiàn)】

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1 張芬;柴波;廖翔;任美霞;柳兵仁;;RGO/C_3N_4復(fù)合材料的制備及可見光催化性能[J];無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào);2014年04期

2 張金水;王博;王心晨;;氮化碳聚合物半導(dǎo)體光催化[J];化學(xué)進(jìn)展;2014年01期

3 張金水;王博;王心晨;;石墨相氮化碳的化學(xué)合成及應(yīng)用[J];物理化學(xué)學(xué)報(bào);2013年09期

4 黃禮華;魏明燈;;未來型太陽能電池——染料敏化太陽能電池研究進(jìn)展[J];新材料產(chǎn)業(yè);2010年04期

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本文編號(hào)：2628418