【摘要】：金屬鹵化物鈣鈦礦由于具備高載流子遷移率、較高的光致發(fā)光效率、窄的發(fā)光光譜、光色可調(diào)性等優(yōu)異的光電性能,近幾年在光電領(lǐng)域發(fā)展迅速。有著多層薄膜結(jié)構(gòu)的鈣鈦礦電致發(fā)光二極管,器件中許多關(guān)鍵的電子過程如:載流子的注入、激子的復(fù)合等都發(fā)生在“空穴傳輸層/鈣鈦礦層”或“鈣鈦礦層/電子傳輸層”界面處,因此界面性質(zhì)成為制約器件性能的關(guān)鍵。鈣鈦礦薄膜形貌極大影響界面處光學(xué)性質(zhì)、電學(xué)性質(zhì),例如晶粒尺寸和薄膜缺陷影響激子輻射復(fù)合、發(fā)光層不連續(xù)導(dǎo)致器件漏電流增大。調(diào)控前驅(qū)體溶液中組分的比例是一種簡單的可以改善鈣鈦礦薄膜質(zhì)量的方法,但該方法在FAPbBr_3中還未被報(bào)道。本論文首次系統(tǒng)研究了前驅(qū)體溶液中FABr:PbBr_2摩爾比為1.0:1、1.5:1、2.0:1、2.5:1、3.0:1時(shí)鈣鈦礦薄膜覆蓋度、結(jié)晶度的變化,以及對其光學(xué)性質(zhì)、器件性能的影響。當(dāng)FABr:PbBr_2摩爾比為1.0:1時(shí),薄膜不連續(xù)且晶粒較大。同時(shí),由于FABr和PbBr_2之間不完全反應(yīng)導(dǎo)致的Br損失,使該比例下FAPbBr_3薄膜中Pb過量。過量的Pb可以增加非輻射復(fù)合速率、減小輻射復(fù)合速率從而淬滅發(fā)光。我們利用過量的FABr不僅改善了薄膜的連續(xù)性和結(jié)晶度,同時(shí)還提升了薄膜的PL強(qiáng)度和激子壽命。最終,基于這種簡單的調(diào)控前驅(qū)體溶液中有機(jī)無機(jī)組分摩爾比的方法,將基于多晶FAPbBr_3的正裝綠光器件的最大電流效率從0.02 cd/A提升至0.58 cd/A。除了調(diào)控鈣鈦礦薄膜,“空穴傳輸層(HTL)/鈣鈦礦層(EML)”或“鈣鈦礦層/電子傳輸層(ETL)”界面處激子淬滅、電荷注入平衡也極大影響器件性能,因此我們進(jìn)一步研究了不同的空穴傳輸層、電子傳輸層對器件性能的影響及機(jī)理�；诰G光鈣鈦礦材料FAPbBr_3,通過采用PEDOT:PSS 8000取代PEDOT:PSS 4083作為空穴注入層,使得該器件的最大亮度(L_(max))從7.78×10~3 cd/m~2提升至3.09×10~4 cd/m~2,最大電流效率(CE_(max))從1.3 cd/A提升至6.3 cd/A,最大外量子效率(EQE_(max))從0.11%提升至1.17%。提升幅度分別為:298%、373%、316%。器件性能提升的原因是:雖然PEDOT:PSS 8000具有比PEDOT:PSS 4083更高的功函數(shù),但PEDOT:PSS 8000表面富集的PSS在HTL/EML界面處形成絕緣層,其既阻擋空穴電流有助于電荷平衡又可以減少界面處的激子淬滅。為了進(jìn)一步平衡過量的空穴電流,在陰極側(cè)選用更小粒徑的ZnO NPs(遷移率增大、功函數(shù)減小)作為ETL幫助增大電子電流,同時(shí)可以減少“鈣鈦礦層/電子傳輸層”界面處的激子解離。最終制備的PeLED性能進(jìn)一步提升至:最大功率效率(PE_(max))為22.3 lm/W,最大電流效率為21.3 cd/A,外量子效率為4.66%,最大亮度為1.09×10~5 cd/m~2。綜上,通過優(yōu)化發(fā)光層薄膜和傳輸層材料,可以改善“傳輸層/發(fā)光層”界面處的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì),從而極大提升PeLED器件性能。在溶液加工電致發(fā)光二極管器件用于顯示領(lǐng)域時(shí),往往會(huì)出現(xiàn)新的界面:像素界定層/發(fā)光層。該像素界定層一般用光刻法制備,制備過程復(fù)雜、材料利用率低。本論文中,我們采用噴墨印刷溶劑在絕緣聚合物層上原位構(gòu)建微槽作為像素界定結(jié)構(gòu)。噴墨蝕刻工藝不僅消除了光刻的掩模和曝光等過程,而且由于CYTOP聚合物與有機(jī)層之間溶劑正交避免了任何溶劑侵蝕,因此能夠在任何功能層上制備該結(jié)構(gòu)。最后通過將藍(lán)色發(fā)光聚合物噴墨打印到該CYTOP像素界定層中成功制備了像素化顯示器件,該器件的分辨率為140 ppi。該方法為設(shè)計(jì)新的面板結(jié)構(gòu)、器件結(jié)構(gòu)和沉積方法提供了更多選擇。
【圖文】：

華南理工大學(xué)博士學(xué)位論文性最高、穩(wěn)定性最佳。根據(jù)文獻(xiàn)報(bào)道，為了半徑需要滿足以下兩個(gè)條件：容忍因子（0,11]。其中： = 2( ) = 1-2）中，rA、rB、rX分別為 A、B、X 的離體結(jié)構(gòu)將發(fā)生扭曲或者對稱性降低。此時(shí) 空隙，八面體通過旋轉(zhuǎn)容納這些誘導(dǎo)應(yīng)力，，果 A 離子半徑較大，使得 t>1，晶體結(jié)構(gòu)對鈣鈦礦由三維結(jié)構(gòu)向低維結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變[12]。

圖 1-2 PeLED 工作原理示意圖Figure 1-2 The emission mechanism of PeLED鈣鈦礦電致發(fā)光二極管發(fā)展概述 發(fā)展概述，M. Era 等人[24]就采用二維結(jié)構(gòu)的金屬鹵I4制備了綠光電致發(fā)光器件。但該器件需要在液因此阻礙了其發(fā)展。1999 年，David B. Mitzi 等人室溫下 EQE 約為 0.11％。但由于發(fā)光是來自于此色純度非常差（半峰寬> 100 nm）。直至 2014 年、用低溫溶液法制備了紅外和綠光電致發(fā)光器件H3NH3PbI3-xClx和 CH3NH3PbBr3作為發(fā)光層，并紅外和綠光器件的外量子效率分別為 0.76%和 0.
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TN383.1;TB383.2

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 劉南柳;艾娜;胡典鋼;余樹福;彭俊彪;曹鏞;王堅(jiān);;旋涂方式對有機(jī)發(fā)光顯示屏發(fā)光均勻性及性能的影響[J];物理學(xué)報(bào);2011年08期

2 張梅,陳煥春,楊緒杰,陸路德,汪信;納米材料的研究現(xiàn)狀及展望[J];導(dǎo)彈與航天運(yùn)載技術(shù);2000年03期

本文編號：2626682