【摘要】：鎳基復(fù)合物,由于具有高的容量、優(yōu)異的導(dǎo)電率和粗糙度,是作為超級電容器電極材料優(yōu)良的候選者之一。而元素鋅本身不具有氧化還原特性,但可以與元素鎳形成協(xié)同效應(yīng)。同時,利用金屬陽離子與不同陰離子的優(yōu)勢互補,可以優(yōu)化性能。但是傳統(tǒng)的過渡族金屬氧化物或者氫氧化物都具有一個明顯的缺點就是導(dǎo)電性偏低,為此,我們設(shè)計了兩種不同的思路去解決這個問題。本論文主要對鎳鋅基納米復(fù)合材料的合成及其在超級電容器(SC)方面做了研究和改善。通過調(diào)控材料的形貌,優(yōu)化導(dǎo)電性,從而得到優(yōu)異的比電容和倍率性能以及耐久性。研究內(nèi)容主要如下:1.采用簡單的兩步水熱法制備了均勻分布的的摻硫的堿式碳酸鎳鋅(NZSC-4)納米粒子,使堿式碳酸鎳鋅(NZC)前驅(qū)體得到高度分散,然后進(jìn)行硫化,提高了導(dǎo)電性。同時,其比表面積高達(dá)226 m~2 g~(-1),產(chǎn)生大量的氧化還原位點,可有效減少充放電過程中的體積變化。作為正極材料,NZSC-4在1 A g~(-1)時表現(xiàn)出1634 F g~(-1)的高電容值和優(yōu)異的倍率性能(在20 A g~(-1)時73%的倍率保持率)。此外,以NZSC-4為正極,活性炭(AC)為負(fù)極,組裝全固態(tài)不對稱超級電容器(ASC)。ASC在0.85 kW kg~(-1)的功率密度下,在0-1.7 V的高電壓范圍內(nèi)表現(xiàn)出36.17 Wh kg~(-1)的高能量密度,并具有較低的漏電流和自放電。兩個完全充電的ASC(串聯(lián))可以有效地為白色發(fā)光二極管(LED,大于3 V的工作電壓)供電,隨后在白色燈泡消耗部分能量之后,仍然可以為黃色LED和紅色LED供電。因此,作為贗電容材料的NZSC-4具有潛在的應(yīng)用價值。2.碳點(CD)/磷酸鹽復(fù)合物(NZP-10)通過預(yù)先制備的碳點與焦磷酸鈉水熱反應(yīng)形成桑葚狀的鎳鋅磷酸鹽混合物。這種外觀類似于零維的納米粒子,通過高分辨率透射電子顯微鏡(HRTEM)觀察到CD主要位于材料的表面,這樣的結(jié)構(gòu)將使CD在制造成電極材料時充分接觸電解質(zhì)。鑒于不同濃度碳點摻雜的磷酸鹽表現(xiàn)出不同的形貌,也展現(xiàn)在性能的各異,說明CD的濃度對于材料是十分敏感的。合成的桑葚狀復(fù)合物NZP-10納米材料在1 A g~(-1)的電流密度下具有1885.7 F g~(-1)高的比電容,并且在3000次循環(huán)之后仍然具有初始電容的98.7%,這主要是由于桑葚狀的鎳鋅磷酸鹽結(jié)構(gòu)和CD的存在大大提高了材料的穩(wěn)定性。NZP-10和AC分別作為非對稱超級電容器的正極和負(fù)極,具有高的比電容(89.2 F g~(-1)),高的能量密度33.7 Wh kg~(-1)(當(dāng)功率密度達(dá)到824.9 W kg~(-1))。綜上所述,本文主要研究了鎳鋅基金屬材料的合成以及電化學(xué)性能,通過摻硫或者CD調(diào)整形貌,獲得更理想的結(jié)果。鎳鋅基金屬材料表現(xiàn)出的電化學(xué)優(yōu)勢,使其成為潛在的新一代儲能材料。
【圖文】：

創(chuàng)造具有超快速充電/放電和高倍率性能的新反應(yīng)機制的電極材料�？茖W(xué)家通過對電極材料的物理控制（包括粒徑，比表面積，電導(dǎo)率，相結(jié)構(gòu)和晶體）后發(fā)現(xiàn)，在金屬離子電池的某些電極材料中發(fā)現(xiàn)了贗電容的存在，被稱為“插入贗電容”現(xiàn)在研究最多的用于插層贗電容的電極材料主要是有機電解質(zhì)中的納米結(jié)構(gòu)TiO2(B)，Nb2O5和 MoO3[27, 28]。目前可充電電池的性能主要由電極材料晶體結(jié)構(gòu)中陽離子（氫離子或鋰離子），以及晶體結(jié)構(gòu)內(nèi)其他活性金屬離子的氧化還原反應(yīng)決定。（圖 1.1a）例如，在 Ni-MH 電池的充電過程中，質(zhì)子(H+)從 Ni(OH)2陰極的晶體骨架中遷出（即脫嵌）以形成 NiOOH。在放電時，，質(zhì)子被插入晶體骨架中以形成 Ni(OH)2。顯然充/放電與 Ni2+/Ni3+離子的氧化還原和電子增益/損耗相結(jié)合（圖 1.1a）。類似地，常規(guī)鋰離子電池的充電/放電取決于 Li+嵌入/脫嵌[29]。

圖 1.2 (a)三維自立式無粘結(jié)劑自支撐 Ni@NiO 納米線膜的示意圖，“核”Ni 納米線網(wǎng)絡(luò)和“殼”NiO 層分別作為集電體和活性材料；(b)電化學(xué)性能。Figure 1.2 (a) Schematic illustration of the 3D free-standing binder-free Ni@NiOnanowire membrane, the “core” Ni nanowire networks and “shell” NiO layer work ascurrent collector and active materials, respectively; (b) Electrochemical performance采用水熱合成方法制備了碳纖維表面的 α-Fe2O3/NiO 納米結(jié)構(gòu)[43]。NiO 納米片直接長在 α-Fe2O3納米棒上而不使用任何輔助材料，然后直接應(yīng)用到超級電容器上。該靈活的超級電容器在 1 mAcm-2的 3000 次循環(huán)后具有 96.2%的容量保持率，并且面積電容為 557mFcm-2。不同電化學(xué)活性材料的適當(dāng)組合產(chǎn)生了增強的電化學(xué)性能。分子式為 ZnO2和 ZnO 的氧化鋅具有立方和六方晶體兩種結(jié)晶相。ZnO 具有三種主要的晶體結(jié)構(gòu)巖鹽礦、纖鋅礦和閃鋅礦。此外，氧化鋅用于各種應(yīng)用，如
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB383.1

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本文編號：2624830