【摘要】：表面等離子體是指金屬與介質(zhì)的界面處的自由電子在電磁場(chǎng)作用下共同振蕩,這種振蕩元激發(fā)可視為量子化的準(zhǔn)粒子,具有很多新穎的光學(xué)特性。金屬納米顆粒中的自由電子受到電磁場(chǎng)作用時(shí),由于納米顆粒尺寸結(jié)構(gòu)的限制,其中的自由電子只能在表面做集體振蕩,稱之為局域表面等離子體(localized surface plasmons,LSPs)。這種表面等離子體共振可以導(dǎo)致納米結(jié)構(gòu)中電磁場(chǎng)重分布,表面增強(qiáng)拉曼散射(surface enhanced Raman scattering,SERS)正是利用金屬納米結(jié)構(gòu)電磁場(chǎng)增強(qiáng)作用來(lái)增強(qiáng)微弱的拉曼散射信號(hào),增強(qiáng)效率可達(dá)10~4-10~6甚至更高。表面等離子體能夠突破衍射極限,可以實(shí)現(xiàn)納米尺度的光信息傳輸與處理。另外表面等離子體的獨(dú)特特性,使得它在高靈敏生物檢測(cè)、傳感和新型光源等領(lǐng)域獲得了廣泛的應(yīng)用。這些方面總體研究方向是探索納米結(jié)構(gòu)中的局域電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)。基于表面等離子體的共振傳感器及表面增強(qiáng)光譜傳感器已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了在生命科學(xué)中的廣泛應(yīng)用。目前,基于金屬納米結(jié)構(gòu)的表面等離子體共振(SPR)所表現(xiàn)出的超敏感特性使無(wú)標(biāo)記的單分子探測(cè)成為可能。在這項(xiàng)工作中,顆粒異二聚體-金膜系統(tǒng)由不同材料顆粒(Ag-Au,Ag-Pd,Ag-Cu)搭配為顆粒異二聚體放置在金膜上的組成。受到材料影響的熱點(diǎn)分布可以通過(guò)金屬納米顆粒異二聚體-金膜系統(tǒng)的電場(chǎng)分布來(lái)確定。金納米顆粒和銀納米顆粒在Au-Ag二聚體系中的聚集效應(yīng)不明顯。然而,對(duì)于Pd-Ag二聚體-金膜系統(tǒng),在Ag納米顆粒下的熱點(diǎn)聚集效應(yīng)略大于Pd納米顆粒下。而且,Ag-Cu二聚體-金膜系中非均勻熱點(diǎn)引起Ag納米顆粒下的光強(qiáng)幾乎比Cu納米粒子下的光強(qiáng)度高100倍。這些結(jié)果進(jìn)一步由表面電荷分布和波長(zhǎng)依賴性證實(shí),并通過(guò)等離子體雜交理論進(jìn)行分析。并且介電Si膜上的顆粒異二聚體的數(shù)據(jù)證明了在這種聚焦現(xiàn)象中在金膜表面上感應(yīng)出的感應(yīng)電荷的重要性。我們的發(fā)現(xiàn)拓寬了對(duì)不同材料中表面等離子體耦合的理解,這可能在表面等離子體相關(guān)領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用方面。納米技術(shù)負(fù)責(zé)發(fā)現(xiàn)具有可調(diào)電子、光學(xué)、機(jī)械和傳輸性能的新材料,以克服當(dāng)今許多技術(shù)難題。在過(guò)去二十年中,納米顆粒的合成具有驚人的性能,取得了巨大的進(jìn)步。表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)是一種廣泛使用的化學(xué)、生物學(xué)、物理學(xué)和材料科學(xué),因?yàn)樗梢栽鰪?qiáng)固有的低分子拉曼散射截面,即使在單分子水平上,它的高表面靈敏度和振動(dòng)光譜學(xué)被廣泛用于定性和定量研究的指紋分析。目前,有兩種增強(qiáng)機(jī)制被廣泛接受。這些機(jī)制中的第一個(gè)是電磁(EM)增強(qiáng),這是由與入射光耦合的彎曲金屬表面的強(qiáng)表面等離子體共振引起的,其通常在大頻率范圍內(nèi)增強(qiáng)拉曼光譜。這些機(jī)制中的第二種是化學(xué)增強(qiáng)(CE),其可以被認(rèn)為類似于分子-金屬絡(luò)合物的地面電子狀態(tài)與其由電荷轉(zhuǎn)移(CT)引起的新的激發(fā)水平之間的共振拉曼過(guò)程金屬表面和被吸附的分子。近年來(lái),通過(guò)利用表面等離子體衰變產(chǎn)生的熱點(diǎn),等離子體激發(fā)的化學(xué)反應(yīng)引起了越來(lái)越多的關(guān)注,因?yàn)樗鼮檠芯炕瘜W(xué)反應(yīng)開(kāi)辟了一條新途徑對(duì)SERS活性催化劑和控制金屬催化劑上的化學(xué)反應(yīng)。
【圖文】：

米顆粒表面電子集體振蕩；（b）金屬電介質(zhì)界面處表面電urface electronic collective oscillation of metal nanoparticles; (belectronic collective oscillation of metal dielectric interface.克斯韋方程組中有兩個(gè)重要的參數(shù)，介電常數(shù)（ε）和質(zhì)對(duì)電磁波中電場(chǎng)和磁場(chǎng)的響應(yīng)特性。自然界中存的電場(chǎng)產(chǎn)生響應(yīng)，但是迄今為止，人們還沒(méi)有發(fā)現(xiàn)段）的磁場(chǎng)產(chǎn)生響應(yīng)的天然材料。正式基于此，在般認(rèn)為材料的相對(duì)磁導(dǎo)率 μr=1，從理論上講，如果能為人們控制光與物質(zhì)的互相作用提供新的調(diào)控手段構(gòu)與入射電磁輻射的相互作用可以導(dǎo)致集體傳導(dǎo)電子體共振（the Localized Surface Plasmon Resonances，，從而在附近產(chǎn)生大的電場(chǎng).各種LSPR模式的激發(fā)在子和其他多極模式可以用球諧函數(shù)來(lái)表示，類似于表示方式. 金屬納米結(jié)構(gòu)對(duì)于局域表面等離子體共

超高靈敏度、表面特異性、高光譜分辨率和高空間分辨率的原位技術(shù)。SERS[13]效應(yīng)是由于當(dāng)分析物位于或接近造幣金屬納米結(jié)構(gòu)時(shí)，分析物的拉曼信號(hào)被放大幾個(gè)數(shù)量級(jí)。這些納米結(jié)構(gòu)的 SERS 增強(qiáng)強(qiáng)烈（如圖 1.2）依賴于造幣金屬納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)共振特性，這可以顯著增強(qiáng)局部電磁場(chǎng)，這主要是由于表面等離子體共振（SPR）激發(fā)。自 2000 年以來(lái)，等離子體增強(qiáng)拉曼光譜（PERS）[14]領(lǐng)域的研究活躍，包括表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS），尖端增強(qiáng)拉曼光譜（TERS）和殼分離納米顆粒增強(qiáng)拉曼光譜（SHINERS）。在這篇文章中，我們探討了 SERS 的機(jī)制，并討論了 SER熱點(diǎn)-具有強(qiáng)烈的局部增強(qiáng)電磁場(chǎng)的納米區(qū)域，可以實(shí)現(xiàn)分子“指紋”檢測(cè)，生物分子分析和各種材料的表面表征[15]。特別是，我們討論了由結(jié)合了 SERS 活性納米結(jié)構(gòu)和探針材料的混合結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的新一代熱點(diǎn)，這些納米結(jié)構(gòu)和探針材料在探針材料表面具有強(qiáng)大的局部電磁場(chǎng)。表面拉曼信號(hào)的增強(qiáng)可以從弱 SERS 活性或SERS 無(wú)活性的材料獲得高達(dá)五個(gè)數(shù)量級(jí)[16]。我們提供了 SERS 領(lǐng)域未來(lái)研究方向的詳細(xì)概述，重點(diǎn)介紹了新型 SERS 活性納米材料和納米結(jié)構(gòu)以及材料科學(xué)和技術(shù)的廣泛應(yīng)用前景。
【學(xué)位授予單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：O657.37;TB383.2

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本文編號(hào)：2608481