發(fā)布時間：2020-03-27 10:01

【摘要】：鉍系材料因具有結(jié)構(gòu)多樣、光電化學(xué)(PEC)活性好、光電催化效率高等優(yōu)異的物理化學(xué)性能,已成為眾多領(lǐng)域的研究熱點;近來鉍系材料的PEC性能研究表明,其在實際應(yīng)用中也存在諸如光生電子和空穴對的分離效率低等局限,因此本論文通過合理引入不同維度的氮雜石墨烯基材料,設(shè)計制備了一系列氮雜石墨烯基鉍系功能復(fù)合材料,有效地改善了鉍系功能材料的光生電子和空穴對的分離效率,并探究了其PEC性能增強(qiáng)機(jī)理;同時以制備的功能復(fù)合材料為光電活性材料,構(gòu)建了PEC傳感平臺,實現(xiàn)對目標(biāo)物的PEC檢測。具體研究內(nèi)容如下:1、采用一步水熱法制備了氮雜石墨烯納米帶負(fù)載的BiOBr納米片(NGNRs/BiOBr)功能復(fù)合材料。PEC性能研究表明,NGNRs/BiOBr功能復(fù)合材料明顯要優(yōu)于BiOBr單體,且5%NGNRs摻雜的功能復(fù)合材料的光電流響應(yīng)最大,是BiOBr單體的5倍,這歸因于NGNRs引入后,有效地提高了BiOBr的電子轉(zhuǎn)移速率,降低了光生載流子的重合幾率,從而使其光電流信號增強(qiáng)。以NGNRs/BiOBr功能復(fù)合材料為光電材料構(gòu)建PEC傳感器,用于實際樣品中黃曲霉毒素B_1的PEC檢測。2、采用溶劑熱法制備了氮雜石墨烯量子點修飾的棒狀硫化鉍(NGQDs/Bi_2S_3)功能復(fù)合材料。PEC性能研究結(jié)果表明,NGQDs/Bi_2S_3功能復(fù)合材料明顯要優(yōu)于Bi_2S_3單體。Bi_2S_3和NGQDs各自的導(dǎo)帶和價帶的能級理論計算和電子自旋共振(ESR)自由基捕獲實驗證實功能復(fù)合材料內(nèi)部的電子轉(zhuǎn)移符合“Z型”路徑,揭示了NGQDs/Bi_2S_3具有較高的光生電子和空穴對分離效率的原因。以NGQDs/Bi_2S_3功能復(fù)合材料為光電活性界面,進(jìn)一步在該界面利用共價鍵合作用負(fù)載磺胺地索辛(SDM)適配體,成功構(gòu)建了高靈敏、選擇性識別SDM的PEC適配體傳感器,并實現(xiàn)了對實際樣品中SDM的PEC檢測。3、采用水熱法成功制備了包括BiOCl、BiVO_4、BiOCl/BiVO_4、NGQDs/BiOCl、NGQDs/BiVO_4和NGQDs/BiOCl/BiVO_4等一系列一元、二元和三元鉍系功能材料。Mott-Schottky實驗證實BiOCl是p型半導(dǎo)體,BiVO_4是n型半導(dǎo)體,而NGQDs同時兼具p型和n型的半導(dǎo)體性能,NGQDs/BiOCl/BiVO_4是三元異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),且在NGQDs內(nèi)部形成了Z型的電荷轉(zhuǎn)移和分離路徑,因而促進(jìn)了NGQDs/BiOCl/BiVO_4內(nèi)部的光生電子和空穴對的有效分離。對比研究所制備的一系列鉍系功能材料的PEC性能發(fā)現(xiàn),NGQDs/BiOCl/BiVO_4三元異質(zhì)結(jié)的性能最佳,同時紫外可見漫反射、穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)熒光實驗結(jié)果進(jìn)一步說明,NGQDs/BiOCl/BiVO_4的可見光吸收范圍拓寬,禁帶寬度減小,熒光強(qiáng)度降低,且載流子壽命拉長,揭示了該三元異質(zhì)結(jié)具有優(yōu)異的PEC性能的原因。以三元異質(zhì)結(jié)為傳感界面成功構(gòu)建了PEC傳感平臺,實現(xiàn)了對實際樣品中多巴胺的PEC檢測。
【圖文】：

圖 1.4 光電化學(xué)傳感器的組成和工作原理。Qian 等人[15]采用溶劑熱法合成了磷酸鉍修飾的還原氧化石墨烯（BiPO物，用于構(gòu)建光電化學(xué)傳感器靈敏檢測毒死蜱（圖 1.5）。研究表明，毒i 發(fā)生配位會生成 Bi-毒死蜱復(fù)合物，導(dǎo)致阻值增大，從而使光電流減傳感器 PEC 信號抑制機(jī)理，在 0.05 ~ 80 ng mL 1的范圍內(nèi)，其 PEC 信蜱濃度之間有良好的線性關(guān)系且檢出限低（0.02 ng mL 1，S/N = 3）。電化學(xué)傳感器選擇性良好，可進(jìn)行實際樣品中毒死蜱的靈敏檢測。AcquisitionLightSource MonochromatorSubstrate Immobilization RecognitionProbe Target

晶體結(jié)構(gòu)模型示意圖（鉍、氧和鹵素離子分別由黑色球、藍(lán)色球表示）[18]。al structure of the BiOX systems. Bismuth, oxygen and halide by black, red and blue spheres, respectively[18].2S3）是一種直接帶隙半導(dǎo)體材料，禁帶寬度約為 1率。研究發(fā)現(xiàn)，不同形貌的 Bi2S3（納米棒，納米管電化學(xué)性能，因此在電化學(xué)儲氫、光電二極管陣列前景巨大[26,27]。然而，，單一 Bi2S3的價帶和導(dǎo)帶的發(fā)生分離后重合的概率較大，因而常常需要形成復(fù)移的光生載流子。Yan 等人[28]采用一壺溶劑熱法將石墨烯（rGO）上，原位生成 rGO/Bi2S3納米復(fù)合GO）的量來調(diào)控 rGO/Bi2S3納米復(fù)合物的粒徑大小
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：TB33

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本文編號：2602809