【摘要】：2004年,單原子層石墨結(jié)構(gòu)(石墨烯)的發(fā)現(xiàn)推開了通往二維材料的大門。時至今日,在研究人員的不懈努力下,大量新型的類石墨烯二維材料相繼被發(fā)現(xiàn)或合成,如六角氮化硼、二硫化鉬、黑磷、硅烯等。然而,具有磁性和催化等優(yōu)異特性的過渡金屬因d軌道價電子的局域性而難以形成類石墨烯二維結(jié)構(gòu)。本論文基于第一性原理計算,圍繞過渡金屬原子團簇與類石墨烯二維材料復(fù)合體系的電子結(jié)構(gòu)和自旋極化輸運展開了一系列研究工作。探討了過渡金屬團簇在二維材料表面的成核與生長機制,預(yù)測了多種具有不同功能的二維金屬與類石墨烯復(fù)合材料。主要研究內(nèi)容與結(jié)果如下:1.石墨烯支撐的具有自旋極化輸運特性的Co原子鏈。我們提出了一種在石墨烯表面形成一維鐵磁性Co原子鏈的途徑,并研究了其自旋輸運特性。基于第一性原理計算得到的團簇結(jié)構(gòu)、結(jié)合能以及Co原子的遷移勢壘等,我們預(yù)測石墨烯表面的線狀缺陷能有效的匯聚和錨定吸附在表面的Co原子,形成尺寸和取向一致的Co原子鏈。進一步的研究還發(fā)現(xiàn)這類Co原子鏈表現(xiàn)出了穩(wěn)定的鐵磁性。沿著原子鏈軸向的電子輸運表現(xiàn)出了較強的自旋極化特性,并且極化電流分布在兩側(cè)的石墨烯內(nèi),表明自旋極化的電子有效的注入了遷移率極高的石墨烯內(nèi)。由于己有文獻報道能在石墨烯上定位生長有序的“5-5-8”線狀缺陷,因此該工作對未來制造基于石墨烯的二維自旋極化電路器件有實際意義。2.金屬與類石墨烯二維材料復(fù)合體系(RuMoS2和FeMoS2)的原子結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)了過渡金屬Ru和Fe原子能在MoS2表面的Mo頂位形成有序的二維單原子層結(jié)構(gòu),RuMoS2和FeMoS2。這種具有原子層厚度的金屬/類石墨烯復(fù)合材料具有穩(wěn)定的室溫鐵磁性。進一步的研究還發(fā)現(xiàn):RuMoS2存在著指向面外的易磁軸方向,磁各向異性能(MAE)為3.4 meV/atom。這種磁各向異性二維材料在未來的高密度存儲領(lǐng)域?qū)⒂兄匾膽?yīng)用前景;而FeMoS2存在奇特的鐵磁半金屬性,是自旋電子器件中自旋注入源的理想材料。雖然計算也表明這類金屬復(fù)合二維材料的結(jié)合能低于對應(yīng)的金屬塊材,屬于亞穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)。但是,基于第一性原理的分子動力學(xué)模擬表明,在表面覆蓋單層石墨烯或六角氮化硼的條件下,這類新型復(fù)合二維材料的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)都能在室溫下穩(wěn)定存在,因而和已有的很多二維材料一樣有著廣闊的應(yīng)用潛力。3.Ⅷ族過渡金屬原子在MoS2表面的成核生長規(guī)律與二維面內(nèi)p-n結(jié)NiMoS2-MoS2。我們研究總結(jié)了Ⅷ族過渡金屬(Fe、Co、Ni、Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt)原子在MoS2表面成核與生長的規(guī)律。通過對各類尺寸為n=6-9的金屬團簇吸附結(jié)構(gòu)的研究,我們發(fā)現(xiàn)過渡金屬在MoS2表面的吸附結(jié)構(gòu)大致可分為三類:顆粒型、錐臺型和平鋪型。不同的結(jié)構(gòu)類型主要是由金屬元素在MoS2表面的吸附能與金屬塊體本身的形成能之比來決定。其中Ni原子和MoS2表面有相對較強的吸附能,能在表面生成穩(wěn)定的單層結(jié)構(gòu)。Ni原子會和MoS2表面的S原子成很強的化學(xué)鍵,并構(gòu)成特殊的NiMoS2二維結(jié)構(gòu)。雖然這種結(jié)構(gòu)不具備磁性,但卻是一種半導(dǎo)體。特別引起我們注意的是,NiMoS2和MoS2的帶邊位置可以構(gòu)成“第二類型”(“Type Ⅱ”)的匹配模式,組合在一起的異質(zhì)結(jié)有利于光吸收和電子空穴的有效分離。結(jié)合上述結(jié)果,我們預(yù)測了一種以Ti為電極的面內(nèi)橫向p-n結(jié)NiMoS2-MoS2,可以應(yīng)用于光探測器等二維光電子器件中。
【圖文】：

邐６逡逑帶隙／ｅＶ逡逑圖１．１邋一些典型的二維材料的晶體結(jié)構(gòu)和導(dǎo)電性質(zhì)，，包括金屬、半導(dǎo)體、絕}閭邋義希郟保常

本文編號：2601213