【摘要】：開發(fā)具有更高能量密度的鋰離子電池、廉價(jià)的鈉離子電池和安全可靠的水系鋅離子電池對(duì)于目前便攜式電子設(shè)備、電動(dòng)汽車和新能源發(fā)電技術(shù)的發(fā)展至關(guān)重要。本論文首先以過渡金屬硫化物負(fù)極材料(Mo S2,WS2,VS4)為切入點(diǎn),為了解決Mo S2電子電導(dǎo)率低和活性材料易溶解等問題,首先進(jìn)行了石墨烯包覆的Mo S2@Ti O2微球的制備及其電化學(xué)儲(chǔ)鋰性質(zhì)研究。將Mo S2納米片生長(zhǎng)在Ti O2介孔微球內(nèi)部,并利用超薄的石墨烯包覆提高了材料的電導(dǎo)率,Mo S2的電化學(xué)儲(chǔ)鋰性能得到了明顯的提升。為了解決WS2容量衰減快、倍率性能差等問題,進(jìn)行了有序介孔碳CMK-3限域合成WS2納米片及其電化學(xué)儲(chǔ)鋰/鈉性質(zhì)研究。將WS2納米片生長(zhǎng)在了有序介孔碳CMK-3孔道內(nèi)部,少層WS2納米片與CMK-3的協(xié)同作用同時(shí)提升了其在鋰離子電池和鈉離子電池中的電化學(xué)性能。為了提高VS4的儲(chǔ)鈉活性,我們又進(jìn)行了形貌可控的VS4納米片與石墨烯復(fù)合材料的合成及其電化學(xué)儲(chǔ)鈉性質(zhì)研究。利用CTAB陽離子輔助與石墨烯復(fù)合實(shí)現(xiàn)了VS4顆粒尺寸的可控調(diào)節(jié),所合成的VS4與石墨烯復(fù)合材料表現(xiàn)出優(yōu)秀的電化學(xué)儲(chǔ)鈉性能。為了將納米化和復(fù)合化的思想應(yīng)用到水系鋅離子電池正極材料的設(shè)計(jì)與合成當(dāng)中,我們進(jìn)行了H2V3O8納米線與石墨烯復(fù)合材料用于高性能水系鋅離子電池的研究。首次將H2V3O8納米線與石墨烯復(fù)合材料用作高性能水系鋅離子電池正極并系統(tǒng)深入地研究了H2V3O8在儲(chǔ)鋅過程中的結(jié)構(gòu)變化和反應(yīng)機(jī)理。最后為了獲得高功率、長(zhǎng)壽命的水系鋅離子電池正極材料,進(jìn)行了氟摻雜碳納米片用于超長(zhǎng)壽命高倍率水系鋅離子電池的研究。以氟化石墨為前驅(qū)體制備了一種氟摻雜碳納米片正極材料,材料中的氟原子可以與Zn2+離子以C-F-Zn鍵的形式發(fā)生可逆地吸附與脫附,保證了電化學(xué)反應(yīng)可以快速、穩(wěn)定、可逆地發(fā)生。本文系統(tǒng)地總結(jié)了材料顆粒尺寸、復(fù)合方式、化學(xué)鍵、異質(zhì)原子摻雜等因素對(duì)材料的物理化學(xué)性質(zhì)的影響,探究了納米化和復(fù)合化對(duì)其電化學(xué)性質(zhì)的影響,在分子和原子尺度內(nèi)分析和理解了材料性能提升的原因,可以為各類儲(chǔ)能體系中電極材料的設(shè)計(jì)、合成與分析起到指導(dǎo)性的作用。
【圖文】：

2圖 1.1 鋰離子電池工作原理示意圖[1]Figure 1.1 Schematic diagram of working principle of lithium ion battery1.1.2 電池的發(fā)展和現(xiàn)狀18 世紀(jì)末期，Alessandro Volta 在前人的基礎(chǔ)上利用不同金屬在鹽水中存在電勢(shì)差的現(xiàn)象發(fā)明了世界上第一個(gè)電池——伏打電池。在之后的幾十年間，JohnDaniell 等人對(duì)其進(jìn)行了改進(jìn)并用于生產(chǎn)制造。1859 年，Gaston Planté發(fā)明了第一個(gè)可重復(fù)充電的鉛酸電池，經(jīng)過 100 多年的發(fā)展和改進(jìn)，目前仍然應(yīng)用于各個(gè)領(lǐng)域。鉛酸電池維護(hù)簡(jiǎn)單，使用壽命長(zhǎng)，，目前仍被廣泛應(yīng)用于備用電源，啟動(dòng)電

圖 1.2 LiC6的結(jié)構(gòu)示意圖（綠色為 Li 原子，黑色為 C 原子）Figure 1.2 Structure diagram of LiC6(Green: Li atom, Black: C atom)1.2.2.2 硅基鋰離子電池負(fù)極材料Si 和 Sn 等一些金屬或半導(dǎo)體也可以用作鋰離子電池負(fù)極材料。在放電過程中，鋰離子與這些材料發(fā)生合金化反應(yīng)。在這些材料中，單質(zhì) Si 因其超高的比容量而引起了人們的廣泛重視。并且 Si 資源豐富、價(jià)格低廉、對(duì)環(huán)境無污染。其放電平臺(tái)約為 0.2 V（vs. Li/Li+），也要低于其他合金化材料。單質(zhì) Si 的理論比容量可以達(dá)到 4200 mAh g-1[34]，幾乎是碳材料比容量的 10 倍。但是，相比于碳材料 Si 的電子電導(dǎo)率不高，Si 在與鋰離子發(fā)生合金化和去合金化反應(yīng)的過程中，其體積變化可以達(dá)到約 400 %[35]。劇烈的體積變化會(huì)引起材料的粉化，也會(huì)
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TB383.1;TM912

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