【摘要】：自從石墨烯發(fā)現(xiàn)以來,二維納米材料已經(jīng)在能源,物理,化學和電子器件等多個領(lǐng)域展現(xiàn)出了廣闊前景。近些年來,圍繞著二維納米材料獨特的特性,高效光催化劑、高性能光電器件、柔性電子器件等應(yīng)用成為了二維材料的研究熱點。其中二維材料的高比表面積在制備高效光催化劑具有無可比擬的優(yōu)勢,二維納米材料的超薄特性為制備微納米尺度的器件提供可能,二維納米材料的機械特性在加工可穿戴電子方面展現(xiàn)了優(yōu)異的性能。盡管二維納米材料具有各種優(yōu)異的特性,在研究應(yīng)用中仍需要解決幾個方面的問題:一是大面積規(guī)整二維材料的制備問題,傳統(tǒng)自下而上的方法合成的二維納米材料尺寸小,通過氣相沉積方法制備的二維納米材料,電學性能又有所缺陷;二是如何合成高性能的二維納米材料與完成相應(yīng)的器件加工,例如單獨的C3N4在催化過程中的電子和空穴容易復合,催化活性不高,基于石墨烯基的肖特基太陽能電池在在近紅外波段光電轉(zhuǎn)換效率仍然差強人意;三是制備具有優(yōu)異機械性能和良好生物活性二維納米材料生物器件,人體器官表面基本都是由柔軟彎曲的,如何利用這些二維納米材料,使其加工的器件能夠完美的復合在人體和器官,而不損傷人體組織;四是二維納米材料與新型信息科技的結(jié)合,例如二維納米材料器件獲得信息如何更有效的傳遞和利用,以及如何利用這些信息提供更可靠的數(shù)據(jù)分析。本文中,我們通過化學合成法、氣相沉積法、轉(zhuǎn)印法以及金屬輔助剝離的方法,制備了多種二維納米材料器件。通過摻雜、復合等手段提高了二維納米材料本身的性能并利用等離子激元特性提高了相關(guān)光電器件的性能。我們還加工了多種可穿戴和可植入生物電子器件,測試其生理毒性并實現(xiàn)了器件無線傳輸,最終利用人工智能和數(shù)據(jù)驅(qū)動等手段成功實現(xiàn)器件的智能化,所取得主要成果如下:1、二維C3N4納米片在水解氫上應(yīng)用研究。通過將melem結(jié)合到g-C3N4,構(gòu)建了一種新型g-C3N4/melem異質(zhì)結(jié)構(gòu),制備了一種高性能的非金屬光催化劑。該異質(zhì)結(jié)不僅能夠有效抑制電子和空穴的復合,還具有界面電荷極化協(xié)同效應(yīng),大大提高了催化產(chǎn)氫效率。與最初的g-C3N4相比,該低聚物的引入提高了聚合物產(chǎn)氫活性。這種異質(zhì)結(jié)的最大產(chǎn)氫速率可達23mmol/g/h,是 melem 的兩倍,比 g-C3N4提高了一倍;2、二維石墨烯納米材料在等離激元器件上的應(yīng)用研究。利用微納加工的方法制備了規(guī)整的Ag納米孔周期陣列(Ag NH),通過引入石墨烯,成功構(gòu)建了金納米膜-石墨烯薄膜-納米孔三明治結(jié)構(gòu)。該三明治結(jié)構(gòu)實現(xiàn)了水平方向上Ag NH之間亞20nm分布以及垂直方向上Au NP和Ag NH兩個結(jié)構(gòu)之間亞納米級分布。利用石墨烯構(gòu)建了石墨烯-硅納米線的光伏器件,根據(jù)Ag納米材料的等離子元吸收帶,成功證明了一種等離子激元可以將熱電子注入到Si納米線陣列的策略;3、二維硅納米材料在可植入神經(jīng)器件上的應(yīng)用。通過PDMS印章成功的轉(zhuǎn)印了超薄二維硅納米薄膜,并利用轉(zhuǎn)印后的硅納米薄膜加工了一種新型的三維可植入神經(jīng)器件陣列。這種神經(jīng)器件陣列是一種多層堆集結(jié)構(gòu),每個神經(jīng)元器件有兩個硅基光電傳感器,同時神經(jīng)元器件里面有一層Fe,因而器件具有磁性制動的性能。該三維可植入神經(jīng)器件具有空間光強分布映射能力,這對開發(fā)復雜集成的神經(jīng)器件提供了很好的思路。4、二維MoSe2納米材料在無線氣體傳感器上應(yīng)用研究。通過引入金輔助機械剝離的方法,成功轉(zhuǎn)移了大面積的二維MoSe2納米材料。這種轉(zhuǎn)移的大面積MoSe2納米材料具有優(yōu)異的電學性能,撕裂的MoSe2具有高達幾百微米的橫向尺度,為構(gòu)建復雜的器件提供了可能。基于大片MoSe2,加工了三明治結(jié)構(gòu)的表皮電子器件。該器件對NH3和NO2具有良好的選擇性響應(yīng),并能夠?qū)舛鹊椭涟偃f分之一(ppm)的氣體仍保持快速(200 S)響應(yīng)。該器件與云端信息系統(tǒng)結(jié)合,能夠無線傳輸收集的數(shù)據(jù)并將數(shù)據(jù)存儲到云端,這為環(huán)境監(jiān)控和有毒氣體檢測提供了一種新的策略。5、二維MoS2納米材料在柔性可拉伸電子器件上的應(yīng)用研究,利用金輔助剝離的方法,制備了大片的二維MoS2納米片。利用MoS2納米片作為活化層,加工了一種集光電感應(yīng),溫度監(jiān)控等多種功能于一體的柔性可拉伸系統(tǒng),該系統(tǒng)使用中國傳統(tǒng)剪紙結(jié)構(gòu),大大提高器件本身的拉伸性,這為研究大變形柔性可拉伸電子系統(tǒng)提供了參考。6、基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的二維納米材料智能器件研究。利用金輔助剝離的大面積MoSe2納米片,制備了一種可穿戴的氣體傳感器手表,該手表對NO2具有優(yōu)異的響應(yīng)。通過引入Ag納米顆粒,提高了傳感器的感應(yīng)性能,進一步與智能手表的集成,進一步證明該系統(tǒng)的可穿戴性和便攜性。結(jié)合基于神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法的機器學習和云終端共享傳感器數(shù)據(jù),構(gòu)建一種可以在復雜風路預(yù)測污染源的方法。這為構(gòu)建復雜的二維納米智能器件提供了思路。
【圖文】：

逡逑圖１．２三種轉(zhuǎn)印技術(shù)的示意圖［３７，３８］。（ａ）添加轉(zhuǎn)印使用一種“蘸”有材料的印章，用物理氣逡逑相沉積，溶液刮涂／組裝，或者物理粘連的方式，將材料沉積在印章的表面，將印章貼在目逡逑標基底上，然后揭去印章，，最終實現(xiàn)材料轉(zhuǎn)移；（ｂ）移除轉(zhuǎn)印方法首先在目標襯底上沉積逡逑一層連續(xù)的材料，然后將印章接觸到襯底上，選擇性的移除材料，最后剩下目標圖形的材逡逑料；（ｃ）整體轉(zhuǎn)印法首先在轉(zhuǎn)移材料基底上預(yù)先做出特殊的微納結(jié)構(gòu)，使用印章從材料基逡逑底上粘取具有納米結(jié)構(gòu)的材料，用印章轉(zhuǎn)印這些材料到目標基底上，通過控制粘取速率將逡逑材料轉(zhuǎn)印到目標襯底上，這種方法產(chǎn)量高并且精度高；逡逑在圖１．２的所有三種方法中，印章可以通過對其表面化學修飾或表面結(jié)構(gòu)化逡逑來調(diào)整印章與轉(zhuǎn)印材料的粘合度

這些ＭｏＳ２納米球在５００ｍＡｇ－ｌ的電流密度下表現(xiàn)出１００９．２ｍＡｈｇ－ｌ的大比逡逑容量（圖１．４邋ｅ）。由于其獨特的結(jié)構(gòu)，Ｍ0Ｓ２納米球表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，即使在逡逑２０００ｍＡｇ－ｌ的電流密度下，容量也高達３５３．６ｍＡｈｇ－ｌ邋（圖１．４ｆ）。逡逑１．３．２能量轉(zhuǎn)換逡逑１．電化學催化劑逡逑為了滿足社會不斷增長的能源需求，除了儲能之外，巨大而持續(xù)的研宄興趣逡逑一直集中在清潔和可持續(xù)能源轉(zhuǎn)換技術(shù)的進一步發(fā)展上�！荆叮叮撸叮福菰谶@方面，ＨＥＲ，逡逑ＯＲＲ和ＯＥＲ在能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域研究上具有重要意義。但所有這些反應(yīng)都非常緩慢逡逑并且通常需要使用貴重金屬作為催化劑，貴重金屬的高成本和低選擇性都極大地逡逑阻礙了這些材料的大規(guī)模生產(chǎn)。因此，設(shè)計和開發(fā)非貴重金屬基催化劑勢在必行，逡逑例如石墨烯，ＴＭＤ以及類石墨烯材料Ｃ３Ｎ４等。逡逑７逡逑
【學位授予單位】：中國科學技術(shù)大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TN03;TB383.1

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2 馬曉s

本文編號：2593091