【摘要】：腱-骨止點(diǎn)復(fù)雜的過渡結(jié)構(gòu)導(dǎo)致其術(shù)后修復(fù)組織在組成和力學(xué)性能上難以匹配原生組織,從而極易造成術(shù)后二次拉傷。目前越來越多的生物材料被應(yīng)用于腱-骨止點(diǎn)的修復(fù)。考慮到修復(fù)部位特殊的結(jié)構(gòu)和成分需求,本文選擇具有生物活性的硅磷酸鈣陶瓷(CPS)和具有生物相容性的聚合物作為研究對(duì)象,采用電子束蒸鍍法、熱壓法和流延法構(gòu)建硅磷酸鈣基復(fù)合材料,研究其理化性能及細(xì)胞相容性,通過動(dòng)物體內(nèi)植入實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)其促進(jìn)腱-骨止點(diǎn)軟骨過渡區(qū)重建的效果,闡述材料成分、結(jié)構(gòu)與其生物學(xué)行為的關(guān)聯(lián)。本論文取得的主要研究結(jié)果有:(1)電子束蒸鍍法制備PLGA/CPS納米層復(fù)合膜及性能采用電子束蒸鍍的方法制備了不同厚度的聚乳酸-羥基乙酸聚合物(PLGA)/硅磷酸鈣(CPS)納米層復(fù)合膜。研究結(jié)果表明,CPS納米層的厚度隨著蒸鍍時(shí)間的增加而增大,形貌呈現(xiàn)不規(guī)則的顆粒分布,鈣、磷、硅元素在PLGA表面深度分布不同。蒸鍍CPS后的PLGA表面電負(fù)性增加,親水性得到改善,表面蛋白吸附量減少。細(xì)胞實(shí)驗(yàn)表明,CPS蒸鍍復(fù)合材料更有利于骨髓間充質(zhì)干細(xì)胞rBMSCs和小鼠胚胎成纖維細(xì)胞NIH3T3的粘附和增殖,并能促進(jìn)rBMSCs的成骨分化。(2)熱壓法制備PLLA/CPS復(fù)合膜及性能采用簡單且環(huán)境友好的熱壓法制備了聚乳酸(PLLA)/硅磷酸鈣(CPS)復(fù)合膜。CPS均勻分布在PLLA基體中。與PLLA膜相比,CPS的添加會(huì)使復(fù)合膜表面接觸角變小,親水性和表面zeta電位增加。PLLA/CPS復(fù)合膜能夠在SBF模擬體液中誘導(dǎo)磷灰石的形成。細(xì)胞實(shí)驗(yàn)表明,隨著CPS含量的增加,rBMSCs細(xì)胞在復(fù)合膜上的粘附和增殖能力提升,堿性磷酸酶的表達(dá)、細(xì)胞外基質(zhì)礦化和膠原表達(dá)都有所上調(diào)。體內(nèi)植入實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證實(shí),PLLA/CPS復(fù)合膜具有良好的生物相容性和降解性,可促進(jìn)膠原組織的有序排列、新骨和軟骨過渡區(qū)的形成,術(shù)后12周后即能夠形成良好的腱-骨愈合界面。(3)流延法構(gòu)建PCL/CPS梯度復(fù)合膜及性能采用流延法制備了聚已內(nèi)酯(PCL)/硅磷酸鈣(CPS)梯度復(fù)合膜。隨著CPS含量的增加,單個(gè)組分PCL/CPS復(fù)合膜表面粗糙度減小,表面接觸角降低,親水性增加。細(xì)胞實(shí)驗(yàn)說明,PCL/CPS復(fù)合膜隨著CPS含量的增加,促進(jìn)小鼠胚胎成骨細(xì)胞MC3T3和NIH3T3細(xì)胞的粘附和增殖,表明PCL/CPS復(fù)合膜具有成骨和成纖維的潛力。動(dòng)物實(shí)驗(yàn)表明,PCL/CPS梯度復(fù)合膜有利于腱-骨愈合界面過渡區(qū)的形成,并提高止點(diǎn)結(jié)合部位的力學(xué)性能。采用表面肝素固定的方法制備了活性分子改性的PCL膜。結(jié)果表明,肝素固定后PCL表面電負(fù)性增強(qiáng),蛋白吸附量增加。細(xì)胞實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,肝素能夠促進(jìn)NIH3T3細(xì)胞和小鼠軟骨細(xì)胞ATCD5的粘附和增殖,并能提高相關(guān)細(xì)胞的膠原分泌和葡聚糖表達(dá)。(4)流延法構(gòu)建PCL/Sr-CPS復(fù)合膜及性能采用溶膠凝膠法合成了不同鍶(Sr)摻雜的CPS粉體。在1300℃合成溫度下,低含量(5%)的Sr-CPS物相主要是CPS相,高含量(10%)的Sr-CPS物相除了CPS主相,存在Sr_2SiO_4。CPS晶格中Sr和Ca形成有限固溶體,Sr離子通過填充或者取代Ca離子的位點(diǎn)進(jìn)入CPS晶格中。當(dāng)Sr摻雜過量時(shí),Sr與其他離子結(jié)合析出雜質(zhì)相。采用流延法制備了聚己內(nèi)酯(PCL)/摻鍶硅磷酸鈣(Sr-CPS)復(fù)合膜。Ca離子釋放量與PCL/Sr-CPS復(fù)合膜中Ca含量呈正比,Sr離子釋放量與摻Sr量相關(guān)。細(xì)胞實(shí)驗(yàn)表明,PCL/Sr-CPS復(fù)合膜能夠促進(jìn)與腱-骨相關(guān)細(xì)胞的早期粘附和增殖,Sr的存在能夠促進(jìn)細(xì)胞的成骨分化和膠原表達(dá)。
【圖文】：

腱-骨愈合用硅磷酸鈣復(fù)合材料的設(shè)計(jì)、制備及性能研究組成和結(jié)構(gòu)間的止點(diǎn)處是連著骨與肌腱的毫米大小并高度有序26]。在生理力學(xué)測定中發(fā)現(xiàn)，肌腱組織的彈性模量模量是 20 GPa[27]。這種結(jié)構(gòu)上界面上力學(xué)不匹配性損傷[28-30]。不管是從宏觀上（組織）還是微觀上看（理性差異都使得界面更為復(fù)雜[31]。

第 1 章 引 言糖[36,37]。第四，，骨，由不同類型的骨細(xì)胞構(gòu)成，其有機(jī)蛋白基質(zhì)占總量的 30%，主要是 I 型膠原蛋白(90-95%)和其他非膠原蛋白，剩下的 70%是羥基磷灰石Ca10(PO4)6(OH)2[31, 38-40]。
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)院大學(xué)(中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：R318.08;TB33

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本文編號(hào)：2589118