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氮摻雜多孔碳復合鉑納米材料制備及其模擬過氧化物酶性能研究

發(fā)布時間:2019-11-27 18:31
【摘要】:過氧化氫(H2O2)作為生化過程中的重要中間物質,其低濃度有利于調節(jié)免疫細胞激活等生理過程,但高濃度則會產生過多的活性氧自由基導致細胞癌變等危害行為,因此快速靈敏的檢測H2O2對于生物醫(yī)學具有重要的意義。天然過氧化物酶雖然對H2O2檢測催化效率高、專一性強,但其較差的穩(wěn)定性、苛刻的反應條件等缺陷限制了自身的發(fā)展,促使人們將目光逐漸轉向于合成模擬過氧化物酶以取代天然過氧化物酶。隨著納米技術的發(fā)展,納米材料模擬過氧化物酶的研究受到人們的廣泛關注,特別是碳基材料和貴金屬納米材料及其復合材料成為研究的熱點;诘獡诫s多孔碳(pCxN1-x)和鉑基納米粒子(Pt-BNPs)的模擬過氧化物酶性質,本文構建了全新的納米材料模擬酶體系,研究了pCxN1-x及其鉑基納米復合材料(Pt-pCxN1-x)的模擬過氧化物酶活性,探討了催化動力學過程,并完成了對H2O2的檢測。論文的主要研究內容為以下三個方面:1.采用硬模板法通過納米碳酸鈣對三聚氰胺甲醛樹脂進行造孔,合成了pCxN1-x,并利用電鏡、X-射線衍射、氮氣吸附/脫附、熱重等手段對其形貌和結構組成進行了表征。采用鄰苯二胺顯色體系研究發(fā)現pCxN1-x具有模擬過氧化物酶的活性。通過探討pH、溫度、底物濃度等因素對其催化活性的影響,發(fā)現催化反應的最佳pH為3.0,最適溫度為55°C,鄰苯二胺和H2O2的最適濃度分別為800μmol/L和50 mmol/L。并且pCxN1-x的催化過程符合米氏方程,確定了其米氏常數Km和最大反應速率Vmax。pCxN1-x對H2O2檢測的線性范圍為0.01mmol/L-0.1 mmol/L,檢測限為3.5μmol/L。2.通過微波輔助加熱一步原位合成Pt-pCxN1-x納米復合材料,采用透射電鏡、SEM-EDS映射、X-射線光電子能譜、氮氣吸附/脫附、拉曼光譜等表征其形貌和組成。通過3,3‘,5,5‘-四甲基聯(lián)苯胺和H2O2的顯色體系,驗證了Pt-pCxN1-x納米復合物的模擬過氧化物酶活性。在其催化動力學過程和米氏常數的研究過程中發(fā)現,Pt-pCxN1-x相比于單一組分有增強的過氧化物模擬酶活性。3.基于Pt-pCxN1-x納米復合材料的模擬過氧化物酶活性,構建了以其為電極材料的無酶電化學傳感器。檢測H2O2的線性范圍為0.025 mmol/L-5.725 mmol/L,檢測限為2.29μmol/L。采用加標回收的方法測定消毒胎牛血清中的H2O2,所有樣品的加標回收率在99.65%~102.07%,相對標準偏差均小于3.0%。
【學位授予單位】:華中農業(yè)大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:TB383.1

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本文編號:2566715


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