【摘要】：磁性核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑具有傳統(tǒng)催化劑不具備的特點(diǎn)和優(yōu)勢(shì)。較強(qiáng)的磁性使之容易與反應(yīng)液分離,有利于催化劑的循環(huán)使用;磁性核表面可以包覆大比表面積的無(wú)機(jī)材料或高分子,使之具有較大的比表面積和孔體積,有助于催化劑活性組分的分散從而提高催化活性。大部分磁性核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑使用Pt、Pd、Rh等貴金屬,增大了催化劑制備成本,限制了催化劑在實(shí)際工業(yè)上的應(yīng)用。首先,本文以St?ber溶膠-凝膠法、表面活性劑模板法和自組裝法相結(jié)合,制備了一種磁性介孔多層核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑Fe3O4@n Si O2@m Si O2@Ni-Co-B。該催化劑由于介孔二氧化硅層的加入,具有更大的比表面積和孔體積,有利于Ni-Co-B活性組分的分散,從而使其在肉桂酸加氫的催化活性?xún)?yōu)于Fe3O4@n Si O2@Ni-Co-B和Ni-Co-B;同時(shí),該催化劑容易從反應(yīng)液中分離,連續(xù)使用5次后活性仍沒(méi)有明顯的下降。在接下來(lái)的工作中,本文嘗試了用Zr O2殼代替m Si O2殼,用溶膠-凝膠法和自組裝法結(jié)合制備了一種磁性多層核殼結(jié)構(gòu)納米催化劑Fe3O4@Si O2@Zr O2@Ni-Co-B。Fe3O4@Si O2@Zr O2的制備過(guò)程簡(jiǎn)單,沒(méi)有涉及到模板劑的去除問(wèn)題,而且其很容易從反應(yīng)液中分離,催化劑連續(xù)使用7次后活性仍沒(méi)有明顯的下降,略?xún)?yōu)于Fe3O4@n Si O2@m Si O2@Ni-Co-B,這是因?yàn)镕e3O4@Si O2@Zr O2作為催化劑載體可與活性組分Ni-Co-B產(chǎn)生較強(qiáng)相互作用。最后,通過(guò)對(duì)制備方法進(jìn)行改進(jìn),提高了Fe3O4@Si O2@Zr O2的制備效率,并制備了Fe3O4@Si O2@Zr O2@Ni-B,其具有多層核殼結(jié)構(gòu),并初步探索了其在檸檬醛選擇性加氫制備香茅醛中的應(yīng)用,發(fā)現(xiàn)其具有好的催化性能。
【圖文】：

圖 2-1 Fe3O4@nSiO2@mSiO2@Ni-Co-B 納米催化劑制備流程圖Fig. 2-1 The synthesis scheme of Fe3O4@nSiO2@mSiO2@Ni-Co-B nano catalyst催化劑的表征 X 射線粉末衍射（XRD）料和實(shí)驗(yàn)過(guò)程中所制備的納米材料的體相用德國(guó)布魯克儀器公司生產(chǎn)NCE X 射線衍射儀進(jìn)行測(cè)定。測(cè)試條件：Cu Kα 為輻射源，2.0 mm 的狹縫c = 0.04，管電壓40 KV，管電流40 mA，掃描范圍2θ= 10-80o，掃描速度0.1 s 0.01o�？撞牧系慕榭捉Y(jié)構(gòu)及有序度測(cè)定條件：Cu Kα 為輻射源，0.6 mm 的狹縫，= 0.04，管電壓 40 KV，管電流 40 mA，掃描范圍 2θ= 1.5-10o，，掃描速度 0.1 s 0.01o。

LDJ9600-1 超導(dǎo)量子干涉儀進(jìn)測(cè)試得到。稱(chēng)取約 47 mg 的樣品，在溫度為強(qiáng)度為-60 KOe-60 KOe 的條件下進(jìn)行測(cè)試。催化劑加氫性能研究桂酸選擇性加氫生成氫化肉桂酸（圖 2-2）為模型反應(yīng)，對(duì)所制備催化劑行研究。加氫反應(yīng)在帶有電加熱和機(jī)械攪拌的不銹鋼反應(yīng)釜（500 mL）中進(jìn)（3.0 g），催化劑（0.1 g），叔丁醇（200 mL）依次加入到反應(yīng)釜中，密封在確保不漏氣的情況下用氫氣將反應(yīng)釜內(nèi)的空氣置換出來(lái)，然后加氫壓至機(jī)械攪拌轉(zhuǎn)速為 400 rpm，溫度為 373 K 下，反應(yīng) 1 h。反應(yīng)結(jié)束后室溫下冷混合液用氣相色譜分析。反應(yīng)后的催化劑用磁鐵分離、叔丁醇洗滌，然后中用于循環(huán)套用。
【學(xué)位授予單位】：河北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TQ426;TB383.1

【參考文獻(xiàn)】

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1 Firouzeh NEMATI;Majid M.HERAVI;Raheleh SAEEDI RAD;;磺酸基修飾的納米Fe_3O_4包覆二氧化硅顆粒作為可磁分離催化劑高效催化芳香醛與1,3-環(huán)二酮的Knoevenagel縮合反應(yīng)和Michael加成反應(yīng)(英文)[J];催化學(xué)報(bào);2012年11期

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本文編號(hào)：2560006