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熱解火焰法催化裂解甲烷合成碳納米管的實(shí)驗(yàn)研究

發(fā)布時(shí)間:2019-11-04 05:11
【摘要】:碳納米管是一種一維納米材料。自1991年,日本學(xué)者Iijima首次發(fā)現(xiàn)碳納米管以來,碳納米管合成技術(shù)一直是國(guó)內(nèi)外學(xué)者研究的熱門領(lǐng)域。碳納米管作為一種性能優(yōu)良的材料,具有廣闊的應(yīng)用前景。本文以甲烷為碳源,Fe/Mo/Al2O3為催化劑,采用熱解火焰法,通過改變實(shí)驗(yàn)條件,探索以及優(yōu)化碳納米管的制備方法,并對(duì)產(chǎn)物進(jìn)行了表征。通過不同的氧炔焰溫度、取樣高度、取樣時(shí)間、氣體流量比例、催化劑焙燒溫度對(duì)碳納米管的制備進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。在確定了較好的實(shí)驗(yàn)條件之后,在碳納米管定向生長(zhǎng)方面進(jìn)行了探索。最后對(duì)比了一氧化碳和甲烷兩種不同碳源的合成產(chǎn)物。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,(1)隨氧炔焰溫度升高,碳納米管產(chǎn)量增加且管徑明顯變細(xì)。氧炔焰溫度為1100-C時(shí),最適宜碳納米管的生長(zhǎng)。當(dāng)氧炔焰溫度為1100-C時(shí),取樣高度為80mm時(shí)產(chǎn)量相對(duì)于取樣高度60mm時(shí)更大。但取樣高度為60mmm時(shí)合成的碳納米管更加筆直。(2)取樣時(shí)間為1min時(shí),碳納米管產(chǎn)物很少,隨取樣時(shí)間延長(zhǎng)碳納米管產(chǎn)量增加,9min的取樣時(shí)間產(chǎn)物最多。(3)He流量變化會(huì)對(duì)碳納米管形態(tài)產(chǎn)生影響,CH4、H2流量變化對(duì)碳納米管形態(tài)影響不大;He、H2、CH4流量變化會(huì)影響碳納米管的產(chǎn)量,當(dāng)He、H2、CH4流量比2:3:6時(shí),碳納米管產(chǎn)量最高且產(chǎn)物主要是單壁、雙壁、三壁碳納米管。(4) He、H2、CH4流量比為2:3:4時(shí),催化劑焙燒溫度為550℃與700℃時(shí),碳納米管產(chǎn)量較低;催化劑焙燒溫度為800-C、900℃、1000℃時(shí),碳納米管產(chǎn)量較高,且催化劑焙燒溫度為900℃時(shí)產(chǎn)量最高;拉曼光譜顯示催化劑焙燒溫度為800℃、900℃、1000℃時(shí),碳納米管質(zhì)量較好且均合成了單壁碳納米管;催化劑焙燒溫度為800℃時(shí),合成產(chǎn)物主要為雙壁碳納米管;催化劑焙燒溫度為900℃時(shí),合成產(chǎn)物主要為單壁碳納米管與雙壁碳納米管;催化劑焙燒溫度為1000℃時(shí),合成產(chǎn)物主要為單壁、雙壁碳納米管以及三壁碳納米管。(5)在碳納米管生長(zhǎng)過程中施加電場(chǎng)的影響,碳納米管生長(zhǎng)表現(xiàn)出一定的定向性。(6)一氧化碳和甲烷分別作碳源時(shí),合成產(chǎn)物種類、形態(tài)不同。
【圖文】:

照片,透射電鏡,照片,碳納米管


表征逡逑物質(zhì)上會(huì)發(fā)生彈性散射和非彈性散射。彈性散射波長(zhǎng)與長(zhǎng)與激發(fā)光不同,該稱為拉曼效應(yīng)。通過對(duì)入射光頻率析物質(zhì)的結(jié)構(gòu)。這就是拉曼光譜分析。逡逑究碳納米管的有效工具。拉曼光譜表征碳納米管時(shí),主100 ̄400cm-i邋附近徑向呼吸模(Radial邋breaching邋mode,邋圍內(nèi)的拉伸震動(dòng)模(G邋模,Graphite邋band,G-band巧日邋1250 ̄1isorder邋band,D-band)。RBM峰的產(chǎn)生與單壁碳納米管的結(jié)明顯的RBM峰。因此,RMB峰是單壁或少壁碳納米管墨峰,由管壁產(chǎn)生。D峰與碳納米管的缺陷有關(guān)D納米管的缺陷程度,比值越大表明碳納米管缺陷越多。數(shù),圖3-3為實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物拉曼光譜,可見圖中的D模、RB表3-3拉曼光譜儀的主要參數(shù)逡逑

掃描電鏡照片,取樣時(shí)間,碳納米管,產(chǎn)物


實(shí)驗(yàn)中取樣時(shí)間分別。、3、6、9miii。下圖分別為不同取樣時(shí)間下產(chǎn)物的逡逑掃描電鏡照片。逡逑當(dāng)取樣時(shí)間為Imin時(shí),產(chǎn)物SEM圖4-3如示。圖4-3(a)中幾乎全是大快的催化劑逡逑顆粒,,只能觀察到很少的碳納米管。從圖4-3(a)中觀察到碳納米管長(zhǎng)度己經(jīng)達(dá)到微逡逑米級(jí),這表明碳納米管己經(jīng)生長(zhǎng)了一段時(shí)間。圖中可觀察到管徑不同的碳納米管,逡逑說明新的碳納米管在不斷合成。當(dāng)取樣時(shí)間為3min時(shí),產(chǎn)物SEM如圖4-3(b)所示,逡逑此時(shí)碳納米管產(chǎn)量己經(jīng)有了大幅增加,圖中布滿了碳納米管,碳納米管頂端可觀察逡逑到白色顆粒。當(dāng)取樣時(shí)間為6min時(shí),產(chǎn)物SEM如圖4-3似所示,此時(shí)碳納米管密集逡逑22逡逑
【學(xué)位授予單位】:華北電力大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號(hào)】:TQ127.11;TB383.1

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