【摘要】：貴金屬-氧化物納米復(fù)合體同時(shí)具有氧化物納米材料和貴金屬納米材料兩種納米材料的物理化學(xué)和光學(xué)性質(zhì),且金屬納米材料和氧化物材料之間存在一定的協(xié)同作用,使得貴金屬-氧化物納米復(fù)合體材料在材料科學(xué)研究和催化應(yīng)用中有著巨大的潛力,現(xiàn)在已經(jīng)成為當(dāng)今材料科學(xué)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。金-二氧化鈦、鈀-二氧化鈦以及金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體由于在溫和條件下醇的選擇性氧化,催化氫氣和氧氣生產(chǎn)過(guò)氧化氫,催化一氧化碳氧化等方面有很大的應(yīng)用潛力,已經(jīng)逐漸引起人們的關(guān)注。本文的研究目的是探索綠色化學(xué)兼容的制備方法來(lái)合成金-二氧化鈦、鈀-二氧化鈦和金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體,并對(duì)納米復(fù)合體進(jìn)行系統(tǒng)詳細(xì)的表征,分析各成分間存在的相互作用,對(duì)納米復(fù)合體在催化方面的應(yīng)用進(jìn)行研究。具體內(nèi)容如下:1.通過(guò)室溫離子液體輔助濺射法,以金靶材、鈀靶材為金屬源,可控合成不同金鈀比例的金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體,利用高分辨透射電鏡(TEM)、X射線粉末衍射儀(XRD)、紫外可見分光光度計(jì)、X射線光電子能譜和同步輻射等對(duì)所合成出的金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體的形貌、化學(xué)組成以及電子結(jié)構(gòu)進(jìn)行系統(tǒng)的表征。結(jié)果表明,采用該方法合成的金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體中,金屬納米顆粒在二氧化鈦表面分布均勻,顆粒尺寸可控性好,且金元素和鈀元素在雙金屬顆粒中分布均勻,電子結(jié)構(gòu)的表征表明二氧化鈦、金以及鈀之間有電子的轉(zhuǎn)移。2.將所合成的不同金鈀比例的納米復(fù)合體用于1-苯乙醇的氧化,研究金鈀比例對(duì)于金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體催化能力(轉(zhuǎn)化率)的影響,并分析金鈀比例對(duì)納米復(fù)合體催化能力產(chǎn)生影響的原因。3.利用化學(xué)氣相沉積(CVD)管式爐在氫氣氛圍中對(duì)二氧化鈦進(jìn)行氫熱處理來(lái)制備富含氧空位的二氧化鈦,以下簡(jiǎn)稱TiO2(OV),并對(duì)合成的TiO2(OV)進(jìn)行表征,然后用室溫離子液體輔助濺射法負(fù)載金納米顆粒,并對(duì)其進(jìn)行表征。4.將合成的Au-TiO2(OV)納米復(fù)合體用于4-硝基苯酚的還原反應(yīng),研究表明氧空位對(duì)于納米復(fù)合體的催化性能有一定促進(jìn)作用。本論文相關(guān)結(jié)果表明,與傳統(tǒng)的金屬離子還原方法相比,離子液體輔助濺射法展現(xiàn)了一定的優(yōu)勢(shì),包括制備工藝簡(jiǎn)單,綠色環(huán)保,金屬顆粒尺寸可控性強(qiáng)等。催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,在溫和條件下(溫和的氣壓和溫度),對(duì)于1-苯乙醇的無(wú)溶劑氧化,納米復(fù)合體表現(xiàn)出較高的催化活性。這種制備方法是直接高效的,完全沒有副產(chǎn)物,且不需要添加穩(wěn)定劑。所有表征結(jié)果包括形貌,電子結(jié)構(gòu)以及光學(xué)表征表明該方法能可控的制備金鈀-二氧化鈦納米復(fù)合體。同時(shí)我們也發(fā)現(xiàn)制備的雙金屬-二氧化鈦納米復(fù)合體的催化活性與納米復(fù)合體中金鈀原子比例有很大的關(guān)系,而這可以通過(guò)目前的離子液體輔助濺射法進(jìn)行調(diào)控。
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1

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本文編號(hào)：2554256