【摘要】：與單質(zhì)金屬納米材料相比,雙元金屬納米材料具有獨(dú)特的選擇性、光學(xué)性、催化活性及磁性等,這在能源、化工、生物醫(yī)學(xué)上都有廣泛的應(yīng)用價值。因此在納米材料領(lǐng)域中,設(shè)計具有特殊性能和結(jié)構(gòu)的雙元金屬納米合金,成為了研究的熱點。隨著雙元金屬納米材料的研究取得的不斷進(jìn)展和突破,越來越多的具有不同組分、不同形貌、不同結(jié)構(gòu)的納米合金已經(jīng)成功制備。鑒于已有雙元金屬納米材料的合成方法與技術(shù)之上,本文以鎳金雙元金屬納米粒子(NiAu)為研究對象,對NiAu的制備、微結(jié)構(gòu)表征、熱穩(wěn)定性進(jìn)行了系統(tǒng)的研究,主要研究內(nèi)容如下:1、本論文主要采用液相連續(xù)還原法,在一個溫和的化學(xué)回流體系中制備NiAu,以油胺為溶劑和還原劑,適當(dāng)調(diào)控金屬前驅(qū)物(Ni(acac)3和H[AuCl4]?4H2O)比例,在適時的反應(yīng)溫度下,順序添加金屬前驅(qū)物制備紡錘體納米顆粒。同時通過對比實驗,調(diào)控動態(tài)參數(shù),研究此合成體系中存在的影響因素(反應(yīng)物比例,反應(yīng)溫度,升溫速率及調(diào)控表面活性劑)。研究結(jié)果表明這些因素都在很大程度上影響樣品最終的分散性和均勻性。2、采用原位掃描透射電子顯微技術(shù)(STEM)在原子級分別研究了NiAu紡錘體狀納米結(jié)構(gòu)在氧化和真空中的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和熱退火下結(jié)構(gòu)演化行為。研究發(fā)現(xiàn)NiAu納米結(jié)構(gòu)在氧化過程中發(fā)生多層結(jié)構(gòu)重構(gòu),形成Ni@Au@NiO多層結(jié)構(gòu)。在原位真空條件退火過程中,NiAu納米結(jié)構(gòu)演化可分為四個階段:(1).Ni納米基體多晶化;(2).Au原子的晶面選擇性表面偏析;(3).Ni基體單晶化重結(jié)晶;(4).Au組分延Ni基體表面的擴(kuò)散外包形成核殼結(jié)構(gòu)。3、將球差校正的STEM技術(shù)同DFT計算相結(jié)合,在連續(xù)三種不同的條件處理下研究NiAu納米顆粒的結(jié)構(gòu)演變動力學(xué)過程。研究表明,氧化氣氛下Au原子促進(jìn)其臨近的吸附的O2分子解離并與Ni(111)表面原子鍵和形成NiO,同時促進(jìn)Au原子遷移擴(kuò)散行為,最終形成Ni@Au@NiO多層結(jié)構(gòu);氫還原過程促進(jìn)表面重構(gòu),從而形成具有面心立方結(jié)構(gòu)的NiAu團(tuán)簇;在催化CO氧化過程中,熱激勵作用下,先后發(fā)生Au逆向偏析以及Ni再結(jié)晶化。
【圖文】：

過程中兩種金屬晶面之間出現(xiàn)混合界面，就形成了異質(zhì)結(jié)（如圖 1-1b 所示） 1-1c 所示是金屬間化合物合金結(jié)構(gòu)，這與核殼型、異質(zhì)結(jié)的雙元金屬都明顯，金屬間化合物是由兩種金屬均勻混合，形成金屬-金屬鍵。這最直觀的就是RD 中反應(yīng)出來。對于核殼型或者異質(zhì)結(jié)化合物，可以同時觀察到兩種金屬的峰；對于金屬間化合物合金而言，單個金屬的的衍射峰消失能夠觀察到新的格反應(yīng)，，即證實形成了新的化合物。兩種不同金屬原子的分布決定了雙元金米顆粒的結(jié)構(gòu)。納米合金原子排布隨機(jī)，同時金屬間化合物有很長的原子序列

度飽和程度明顯，晶核迅速生長。最后形成由{111}面和{100}面混合覆面體結(jié)構(gòu)的單晶材料（如圖 1-3b 所示）。結(jié)果證明其他一些有用的參數(shù)體、封端劑、反應(yīng)條件（濃度、溫度、時間等等）也能夠控制形成一形狀的雙元金屬納米晶。
【學(xué)位授予單位】：電子科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1

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本文編號：2534037