【摘要】：填料在橡膠基體中的分散及其與橡膠的界面結(jié)合對橡膠的粘彈性質(zhì)具有重要的影響。在如輪胎等承受周期應(yīng)變的場合下,橡膠材料的粘彈性質(zhì)是其使用性能如滾動(dòng)阻力和抗?jié)窕缘闹饕绊懸蛩�。因此探究填料的分散及填料與橡膠的界面相互作用對橡膠材料粘彈性影響的研究具有重要的科學(xué)價(jià)值和工程應(yīng)用價(jià)值�；谶@個(gè)背景,本學(xué)位論文探討了幾種填料的表面修飾方法以及填料并用對橡膠結(jié)構(gòu)與性質(zhì)的影響,特別是對粘彈性質(zhì)和動(dòng)態(tài)性能的影響。主要研究內(nèi)容如下:(1)為排除填料分散狀況不同所帶來的影響,探究填料-橡膠界面作用獨(dú)自對于橡膠材料動(dòng)態(tài)性能的影響,分別利用4-(氯甲基)苯基三甲氧基硅烷(CPT)和雙-[γ-(三乙氧基硅)丙基]四硫化物(TESPT)改性SBR/SiO2復(fù)合材料,制備系列填料分散情況相似而界面強(qiáng)度不同的橡膠復(fù)合材料,并將橡膠復(fù)合材料的動(dòng)態(tài)性能和填料-橡膠界面作用進(jìn)行關(guān)聯(lián)。盡管CPT促進(jìn)SiO2在橡膠基體內(nèi)的分散,較弱的界面作用以及低交聯(lián)密度導(dǎo)致CPT改性的樣品動(dòng)態(tài)性能劣化,而填料分散以及界面作用的同時(shí)改善則使得TESPT有效提高橡膠復(fù)合材料動(dòng)態(tài)性能。此研究結(jié)果表明,填料-橡膠界面作用的改善對于橡膠材料動(dòng)態(tài)性能的提高發(fā)揮關(guān)鍵作用。(2)基于填料聚集形態(tài)以及填料-橡膠界面作用,研究CB和SiO2并用對于橡膠復(fù)合材料結(jié)構(gòu)與性能的影響。采用Kraus模型對SSBR/CB/SiO2復(fù)合材料儲能模量G'-應(yīng)變γ曲線進(jìn)行擬合并結(jié)合Huber-Vilgis模型推導(dǎo)出填料網(wǎng)絡(luò)的分形指數(shù)作為填料聚集態(tài)枝化程度的量化表征。當(dāng)CB和SiO2的質(zhì)量比例為9:1時(shí),填料分散情況得到良好改善,填料團(tuán)簇的枝杈程度降低,復(fù)合材料的力學(xué)增強(qiáng)和動(dòng)態(tài)性能均得到有效改善。但隨著SiO2比例的增多,填料團(tuán)簇的枝杈程度加劇以及界面作用的劣化導(dǎo)致了增強(qiáng)效率下降和動(dòng)態(tài)性能變差。(3)采用溫和簡易的多巴胺原位聚合反應(yīng)修飾埃洛石納米管(HNTs),并通過填料并用制備SBR/CB/HNTs復(fù)合材料以探究聚多巴胺修飾HNTs對于填料分散、填料-橡膠界面作用以及復(fù)合材料粘彈性的影響。聚多巴胺修飾減少了HNTs和橡膠之間的表面能差異,增加了兩者相容性。由于聚多巴胺的接枝量過低,橡膠基體以及炭黑和改性HNTs之間缺少有效相互作用,多巴胺原位聚合改性HNTs對于SBR/CB/HNTs復(fù)合材料填料-橡膠界面強(qiáng)度以及填料分散的改善程度有限,難以有效改善復(fù)合材料的增強(qiáng)效率以及動(dòng)態(tài)性能。
【圖文】：

由于 Payne 效應(yīng)的存在，高填充硫化膠的儲能模量 隨著不斷增大的應(yīng)變 γ 呈現(xiàn)非線性下降(圖 1-1a)[11]。Payne 效應(yīng)起源于填料在橡膠基體中的網(wǎng)絡(luò)化結(jié)構(gòu)，隨著填充硫化膠形變的增大，填料的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)逐漸被打破，釋放出原網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)中被包埋的橡膠致使儲能模量 下降，并且損耗因子 tan σ 在中等應(yīng)變下出現(xiàn)峰值[12]。通過對比不同填料含量填充的硫化膠 DMA 溫度掃描曲線，王夢蛟指出填料網(wǎng)絡(luò)是影響填充硫化膠的動(dòng)態(tài)性能的主要因素[13]。填料網(wǎng)絡(luò)化結(jié)構(gòu)降低了橡膠有效體積，抑制了被包埋橡膠部分的玻璃化松弛，導(dǎo)致 tan σ 損耗峰高度下降，從而降低了填充硫化膠在-20-0°C 溫度區(qū)間的 tanσ 值。隨著溫度升高，填料網(wǎng)絡(luò)的強(qiáng)度逐漸降低，內(nèi)部包埋的橡膠被釋放出來發(fā)生玻璃化松弛或者在釋放過程中橡膠鏈-填料之間發(fā)生劇烈摩檫，填料網(wǎng)絡(luò)處于不斷“打破-重建”的動(dòng)態(tài)過程致使填充硫化膠的 tan σ 值在 50-80°C 溫度區(qū)間內(nèi)升高(圖 1-1b)[12, 13]。隨著填料含量增加，填料聚集程度增加，填料在上述兩方面對于填充硫化膠粘彈行為的影響愈發(fā)明顯。即填料的網(wǎng)絡(luò)化情況是決定改善橡膠復(fù)合材料動(dòng)態(tài)性能，即降低滾動(dòng)阻力和提高抗?jié)窕缘年P(guān)鍵因素。

圖 1-2 填料在聚合物基體中的絮凝過程及能量變化[12]ure 1-2 Flocculation of filled associated with change in energy in polymer m兩種表面能不同的氣相法白炭黑在過氧化物硫化的三元乙丙橡膠中的及其與填料附聚過程中粘合能總變化(ΔWa)的關(guān)系[14]ure 1-3 Dispersion of two types of fumed silica in peroxide cured EPDM arelationship with the total change in adhesive energy (ΔWa)同樣原理，St ckelhuber 等進(jìn)一步將上述熱力學(xué)參數(shù)作為填料分散情
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB33

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本文編號：2526225