【摘要】：稀土摻雜上轉(zhuǎn)換納米材料(UCNCs)在980nm近紅外激光激發(fā)下,具有發(fā)射峰窄、熒光壽命長、反斯托克斯位移大、光穩(wěn)定性和低毒性等特點(diǎn),近年來其成功應(yīng)用于生物成像、顯示設(shè)備、太陽能電池、光通信及催化等領(lǐng)域。NaYF4、NaGdF4、NaLuF4、CaF2、BaGdF5、BaLuF5、BaYF5等稀土氟化物納米晶體被認(rèn)為是最常用的上轉(zhuǎn)換發(fā)光基體材料,它們的合成以及應(yīng)用受到廣泛關(guān)注。本論文研究內(nèi)容分為三個(gè)部分:第一部分:利用十二烷基二甲基芐基氯化銨(DDBAC)陽離子表面活性劑,水熱合成LuF3上轉(zhuǎn)換納米粒子(80-100nm)及Na1.5Y2.5F9(450-550nm)上轉(zhuǎn)換花狀自組裝結(jié)構(gòu)。DDBAC有助于控制反應(yīng)初始階段納米晶形態(tài)、生長方向及奧斯特瓦爾德熟化作用。同時(shí)比較四種季銨鹽類陽離子表面活性劑:十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)、DDBAC、十二烷基三甲基溴化銨(DTAB)、雙十二烷基二甲基溴化銨(DDAB),結(jié)果表明,DDBAC可有效抑制納米粒子自發(fā)團(tuán)聚過程,提高納米材料的分散性、均一性和穩(wěn)定性。第二部分:利用陰離子水熱誘導(dǎo)“爆破”方法制備一系列水溶性空心、多孔上轉(zhuǎn)換納米晶,其中包括NaYF4、NaGdF4、NaLuF4、Ba YF5、BaGdF5、BaLuF5及CaF2稀土摻雜氟化物納米晶。陰離子水熱誘導(dǎo)“爆破”方法主要利用水熱條件下的有機(jī)添加劑高溫分解產(chǎn)生氣體,在外部陰離子腐蝕及內(nèi)部氣體壓力共同作用下,納米材料產(chǎn)生孔洞、空心結(jié)構(gòu)。根據(jù)反應(yīng)過程,可以分為三種形式:(1)“深區(qū)爆破”適于制備空心結(jié)構(gòu);(2)“定點(diǎn)、定向爆破”適于制備柱狀多孔結(jié)構(gòu);(3)“近表層爆破”適于制備近表面層孔洞結(jié)構(gòu)。我們利用有限元原理的SolidWorks軟件對三種形式的反應(yīng)過程和材料的應(yīng)力分布狀態(tài)進(jìn)行模擬及驗(yàn)證。第三部分:在水熱條件下,首次提出“晶胞轉(zhuǎn)動(dòng)誘導(dǎo)納米晶相變機(jī)理”、“相變過程能量分區(qū)假設(shè)”、“晶胞能量躍遷假設(shè)”,合理解釋稀土氟化物由立方相到六方相的轉(zhuǎn)變過程,相變可提高其上轉(zhuǎn)換發(fā)光效率1-2個(gè)數(shù)量級,解決了上轉(zhuǎn)換納米材料發(fā)光強(qiáng)度低的難題。利用相變對納米材料形貌、尺寸及性能的影響,可控制備出小于5nm的NaGdF4、CaF2等水溶性上轉(zhuǎn)換“納米團(tuán)簇”以及不同尺寸范圍(15-200nm)的NaYF4水溶性多孔納米粒子。利用水溶性空心、多孔上轉(zhuǎn)換納米晶進(jìn)行細(xì)胞毒性實(shí)驗(yàn),結(jié)果顯示材料安全、無毒,具有良好的生物相容性。進(jìn)行人胃癌MGC803細(xì)胞體外熒光成像以及活體動(dòng)物腫瘤模型CT、MRI多模式成像,表明NaGdF4、NaLuF4等納米晶可作為多模式成像造影劑。利用β-NaYF4:Yb3+,Er3+上轉(zhuǎn)換納米晶進(jìn)行上轉(zhuǎn)換顯示設(shè)備的研究,制備出一些單色成像模型,表明其可以作為潛在的熒光顯示器件的發(fā)光材料。本論文提出的陰離子水熱誘導(dǎo)“爆破”方法、“晶胞轉(zhuǎn)動(dòng)誘導(dǎo)納米晶相變機(jī)理”、“相變過程能量分區(qū)假設(shè)”及“晶胞能量躍遷假設(shè)”為其他稀土氟化物上轉(zhuǎn)換材料的可控合成,以及在水熱條件下,通過誘導(dǎo)納米晶相變大幅度提高材料性能,提供了一條新的思路。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB383.1

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