本文關(guān)鍵詞：鋰硫電池正極材料的制備及其電化學(xué)性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《河北科技大學(xué)》 2014年

鋰硫電池正極材料的制備及其電化學(xué)性能研究

李娜  

【摘要】：鋰硫電池是一種以單質(zhì)硫?yàn)檎龢O活性物質(zhì)，金屬鋰為負(fù)極而構(gòu)筑的新型二次電池體系。其理論能量密度為2600Wh/kg，且成本低廉、環(huán)境友好，被認(rèn)為是下一代最具發(fā)展?jié)摿Φ母吣芑瘜W(xué)電源。但這種基于溶解沉積反應(yīng)的鋰/硫電池體系存在正極活性物質(zhì)利用率低、循環(huán)性能差和電化學(xué)鈍性等缺點(diǎn)，嚴(yán)重制約了鋰硫電池的發(fā)展。本文采用化學(xué)和物理方法制備了不同結(jié)構(gòu)的碳材料（石墨烯，，多孔碳等），并將其作為導(dǎo)電載體與硫復(fù)合制作正極，在給定的實(shí)驗(yàn)條件下，利用CV、EIS和充放電等測(cè)試手段考察了不同結(jié)構(gòu)碳材料對(duì)鋰/硫電池電化學(xué)性能的影響。 以天然石墨粉為原料，采用Hummer法制備氧化石墨烯，通過改變氧化時(shí)間、超聲時(shí)間、還原方法對(duì)石墨烯的制備工藝進(jìn)行優(yōu)化。并利用XRD、SEM、TEM等手段對(duì)其微觀結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征：當(dāng)中溫35℃、氧化時(shí)間為3h，高溫95℃、氧化時(shí)間為0.5h且超聲剝離2h石墨膨脹更完全，氧化插層充分；同時(shí)，采用高溫還原（1000℃）和化學(xué)還原法使氧化石墨烯還原更完全，所制石墨烯呈明顯的不規(guī)則片層狀，多層剝離，層間距大于石墨。 采用不同復(fù)合方法（機(jī)械混合法、化學(xué)兩步法、熔融法）制備硫/石墨烯正極材料，分別以鋰為負(fù)極組裝扣式電池。通過CV、EIS、充放電測(cè)試表明：以化學(xué)兩步法制備的硫/石墨烯正極首次放電比容量最大，當(dāng)含硫量為54.94wt%時(shí)，在0.3mA/cm2電流密度下首次放電容量達(dá)1500mAh/g且放電平臺(tái)平穩(wěn)，30次循環(huán)后衰減到602mAh/g，說明石墨烯將硫包覆后起到導(dǎo)電和負(fù)載作用，使硫不易脫落流失，更有利于改善鋰硫電池循環(huán)性能。 以三嵌段聚合物F127為有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑（模板劑）并添加一定量十二烷，間苯三酚和甲醛作碳源前驅(qū)體，通過溶劑揮發(fā)自組裝技術(shù)直接合成多孔碳。XRD，SEM，BET吸附等對(duì)材料進(jìn)行表征顯示：低聚物酚醛樹脂經(jīng)900℃高溫碳化后，多孔碳呈塊狀且表面分布有豐富的孔，孔結(jié)構(gòu)為介孔無序，當(dāng)n(十二烷)/n(F127)=30時(shí)，孔徑最大達(dá)12.5nm，說明添加十二烷一定量時(shí)起到擴(kuò)孔作用。進(jìn)一步采用熔融法與硫復(fù)合制得S/多孔碳正極，組裝電池后進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試，結(jié)果表明：其首次放電容量達(dá)715mAh/g，30次循環(huán)后衰減到350mAh/g，說明添加該含量的十二烷，孔徑變大，更有利于充分吸附硫粒子。 以F127為模板劑，分別與不同量的硅源正硅酸乙酯（TEOS）合成氧化硅，作為硬模板，通過填充蔗糖碳源碳化并溶除氧化硅得多孔碳。XRD、SEM、BET吸附等表征結(jié)果顯示：多孔碳為卷曲堆積，其上分布著深邃的孔，且孔隙明顯。當(dāng)n(F127)/n(TEOS)=1:400時(shí)，多孔碳的比表面積，孔容最大，孔徑分布均勻約2-4nm。將其與硫熔融制備S/多孔碳復(fù)合材料作為正極，與金屬鋰負(fù)極組裝成電池并進(jìn)行電化學(xué)性能測(cè)試，結(jié)果表明：首次放電比容量為600mAh/g，循環(huán)30周后容量衰減至285mAh/g，說明2-4nm介孔結(jié)構(gòu)的碳材料不利于固硫，導(dǎo)致電池循環(huán)性能下降。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：河北科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號(hào)】：TM912
【目錄】：

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