發(fā)布時間：2019-03-15 17:22

【摘要】：Ⅳ Ⅵ族化合物A~ⅣB~Ⅵ(A~Ⅳ=Ge,Sn,Pb;BⅥ=S,Se,Te)是中溫區(qū)(400 K~900 K)熱電材料,在余熱發(fā)電方面具有良好的應用前景。本文利用(Sn,Ge,Pb,Ag,Bi)(Te,Se,S)多元素形成的固溶體,產生類似高熵合金(以下直接稱為高熵合金)效應而具有較低的熱導率這一特點,來進行相關系列合金的制備及熱電性能研究,從而提高材料的熱電性能。實驗采用高頻熔煉、淬火、SPS燒結等工藝制備了4個系列合金:(Sn_(0.5)Ge0.4875)_(1-x)PbxTe,Pb_(0.33)Sn_(0.33)Ge0.322Te_(1-x)Sex,Pb_(0.33)Sn_(0.33)Ge0.322Te_(1-x)Sx及(Pb_(0.5)Sn_(0.25)Ge_(0.25)Te)_(1-x)(AgBiTe2)x,在第一個系列合金的基礎上,通過摻雜制備了其它三個系列的合金,并分析探討了不同的摻雜元素對合金的物相組成、微觀組織和熱電性能的影響,得到以下結論:(1)對(Sn_(0.5)Ge_(0.4875))_(1-x)Pb_xTe(x=0,0.2,_(0.33),_(0.5),0.6,0.8)系列合金研究表明:x=0.2和0.8的合金形成了具有NaCl結構的(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金單相,而x=_(0.33),_(0.5)和0.6的合金包含了(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金主相及立方GeTe微量相,所有的合金均是P型半導體。Pb的加入降低了Sn_(0.5)Ge0.4875Te化合物過高的載流子濃度,從而降低了其載流子熱導率。具有低熱導率(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金主相及由調幅分解產生的組織有效地散射聲子,從而獲得了較低的晶格熱導率及較高的熱電優(yōu)值,x=_(0.5)合金在773 K獲得了最大ZT值1.61。(2)對Se替代Te的Pb_(0.33)Sn_(0.33)Ge0.322Te_(_(1-x))Se_x(x=0,0.05,0.10,0.15,0.20,_(0.25),0.30)系列合金研究表明:Se替代合金中的部分Te后導致合金從多相向單相(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金轉變,x=0.05的合金是由兩個具有NaCl結構點陣參數(shù)接近的固溶體,(Pb,Sn,Ge)Te和(Sn,Ge,Pb)Te,及GeTe微量相組成,到Se含量為x=0.10時,其中一個NaCl結構的固溶體消失,x=0.15時,合金只保留了(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金單相,合金保持P型半導體特性,微量Se(x=0.10)摻雜使合金的電阻率略有降低,而Seebeck系數(shù)略有提高,從而提高了合金的功率因子,同時GeTe微量相和(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金的協(xié)同作用顯著降低了合金的熱導率,提高了合金的熱電優(yōu)值,x=0.1合金在773 K時獲得了最高的ZT值1.36。(3)對S替代Te的Pb_(0.33)Sn_(0.33)Ge0.322Te_(1-x)Sx(x=0,0.05,0.10,0.15,0.20,_(0.25),0.30)系列合金研究表明:少量S替代合金Pb_(0.33)Sn_(0.33)Ge_(0.33)Te中的Te使合金形成了NaCl結構的(Sn,Ge,Pb)Te固溶體高熵合金單相,合金保持p型半導體導電特性,S的替代降低了合金的載流子濃度,增加了遷移率,增加了電阻率及提高了Seebeck系數(shù),整體上降低了熱導率,提高了材料的熱電優(yōu)值,x=0.1樣品在723 K時獲得了最大的ZT值1.07。(4)對AgBiTe_2摻雜的(Pb_(0.5)Sn_(0.25)Ge_(0.25)Te)_(1-x)(AgBiTe2)x(x=1/26,1/21,1/16,1/11)的系列合金研究表明:AgBiTe2的加入,合金形成了(Sn,Ge,Pb,Ag,Bi)Te固溶體高熵合金單相,其包含了更多的固溶原子,具有較低的熱導率,隨著AgBiTe2摻雜量的增加,合金的點陣參數(shù)減小,合金保持p型半導體導電特性,微量AgBiTe2使空穴載流子濃度減小,遷移率增加,進一步增加AgBiTe2摻雜量空穴載流子增加,遷移率降低,摻雜AgBiTe2使合金的電阻率及Seebeck系數(shù)增加,載流子熱導率降低,x=1/21的合金在673 K時獲得了最大的ZT值1.6,雖然與母相的最大ZT值相差不多,但其平均ZT((ZT)ave)為1.03,與母合金的0.68相比有較大的提高。
[Abstract]:......
【學位授予單位】：深圳大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TB34

【參考文獻】

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1 熊焰;劉沖;;放電等離子燒結技術在陶瓷材料制備中的應用[J];現(xiàn)代技術陶瓷;2016年04期

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本文編號：2440831