發(fā)布時(shí)間：2019-02-18 18:05

【摘要】：自支撐分子篩不添加粘合劑且具有微孔-介孔結(jié)構(gòu),由于其活性高、質(zhì)量和熱傳輸速率快的特性吸引了研究者廣泛關(guān)注。這些材料被稱作多級(jí)孔分子篩,其具有傳統(tǒng)分子篩的催化特性,存在大量的介孔和大孔結(jié)構(gòu)顯著提升了可接近性,增加分子傳輸速率。此外,自支撐分子篩不含粘合劑有效防止在粘合劑上發(fā)生副反應(yīng)。本文以陰離子交換樹脂球?yàn)槟０宄晒铣沙鲎灾蝂SM-5分子篩球。沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是一類具有高孔隙率和穩(wěn)定性的金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)。ZSM-5和ZIF-8都具有高比表面積和均一微孔,但二者在熱穩(wěn)定性、機(jī)械強(qiáng)度和結(jié)構(gòu)靈活性上卻有顯著不同。本文使用一種溫和的方法合成分子篩和ZIFs納米復(fù)合材料。復(fù)合材料中,MOFs材料的優(yōu)勢(shì)(高比表面積和孔隙率)和分子篩材料的優(yōu)勢(shì)(高熱穩(wěn)定性和機(jī)械強(qiáng)度)被有效結(jié)合。本文對(duì)自支撐ZSM-5分子篩球和ZSM-5/ZIF-8復(fù)合物球的合成及其物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了研究。第一章介紹了自支撐分子篩和MOFs復(fù)合材料的合成方法,發(fā)展?fàn)顩r和應(yīng)用前景。第二章介紹了使用陰離子交換樹脂球作為模板制備自支撐ZSM-5分子篩球的方法。先將離子交換樹脂球浸泡在ZSM-5分子篩前驅(qū)體溶液中進(jìn)行水熱處理。ZSM-5分子篩在離子交換樹脂球孔中結(jié)晶形成ZSM-5/樹脂復(fù)合材料。再煅燒除去有機(jī)離子交換樹脂中的聚合物鏈,得到由尺寸為100nm的ZSM-5分子篩晶粒相互支撐形成的分子篩球。氮?dú)馕綔y(cè)試表明該材料具有微孔和介孔結(jié)構(gòu),介孔孔徑為3nm,BET比表面積為427.777 m2 g-1。所合成樣品具有良好的結(jié)晶度、機(jī)械強(qiáng)度和穩(wěn)定性。第三章使用原位生長(zhǎng)法制備ZSM-5/ZIF-8復(fù)合物球。將加熱處理后的ZSM-5分子篩球浸泡在ZIF-8前驅(qū)體溶液中,再誘導(dǎo)ZIF-8在ZSM-5球內(nèi)孔道中結(jié)晶生長(zhǎng)。本章研究了該復(fù)合物球的物理化學(xué)性質(zhì)。第四章使用溫和的方法將尺寸為400nm的ZIF-8晶體固定在自支撐ZSM-5分子篩球表面。先用濃度為0.5mol/l的甲酸鈉溶液將ZSM-5分子篩球進(jìn)行表面修飾,再加入到ZIF-8前驅(qū)體溶液,誘導(dǎo)ZIF-8晶體在ZSM-5分子篩球表面生長(zhǎng)。所合成樣品具有良好的結(jié)晶度、機(jī)械強(qiáng)度和熱穩(wěn)定性。
[Abstract]:Self-supporting molecular sieves do not add binders and have microporous mesoporous structure. Because of their high activity, high mass and high heat transfer rate, self-supporting molecular sieves have attracted much attention. These materials are called multiporous molecular sieves. They have the catalytic properties of traditional molecular sieves. There are a large number of mesoporous and macroporous structures to enhance the accessibility and increase the molecular transport rate. In addition, self-supporting molecular sieves do not contain binders to effectively prevent side reactions on the binders. In this paper, the self supporting ZSM-5 molecular sieve spheres were successfully synthesized using anion exchange resin spheres as template. Zeolite imidazolide matrix material (ZIFs) is a kind of metal-organic skeleton material with high porosity and stability. Both (MOFs). ZSM-5 and ZIF-8 have high specific surface area and homogeneous micropore, but they have thermal stability. Mechanical strength and structural flexibility are significantly different. In this paper, molecular sieve and ZIFs nanocomposites were synthesized by a mild method. The advantages of MOFs materials (high specific surface area and porosity) and molecular sieve materials (high thermal stability and mechanical strength) were effectively combined in the composites. The synthesis and physical and chemical properties of self-supporting ZSM-5 molecular sieve spheres and ZSM-5/ZIF-8 complex spheres have been studied in this paper. In chapter 1, the synthesis, development and application prospect of self-supporting molecular sieve and MOFs composites are introduced. In chapter 2, the preparation of self-supporting ZSM-5 molecular sieve spheres using anion exchange resin spheres as template is introduced. First, the ion exchange resin spheres were immersed in the precursor solution of ZSM-5 molecular sieve for hydrothermal treatment. ZSM-5 molecular sieves crystallized in the ion exchange resin spheres to form ZSM-5/ resin composites. The polymer chain in the organic ion exchange resin was removed by calcination, and the molecular sieve ball was obtained by the support of the ZSM-5 molecular sieve grains of the size of 100nm. The nitrogen adsorption test showed that the material had micropore and mesoporous structure, and the mesoporous pore size was 3nmBET with a specific surface area of 427.777 m2 g ~ (-1). The synthesized samples have good crystallinity, mechanical strength and stability. In chapter 3, ZSM-5/ZIF-8 composite spheres were prepared by in situ growth method. The heated ZSM-5 molecular sieve spheres were immersed in the ZIF-8 precursor solution and then ZIF-8 was induced to crystallize in the ZSM-5 spheres. In this chapter, the physical and chemical properties of the composite spheres are studied. In chapter 4, ZIF-8 crystals of 400nm size are immobilized on the surface of self-supporting ZSM-5 molecular sieve spheres by mild method. The ZSM-5 molecular sieve spheres were first modified by sodium formate solution with concentration of 0.5mol/l and then added to the ZIF-8 precursor solution to induce ZIF-8 crystal to grow on the surface of ZSM-5 molecular sieve spheres. The synthesized samples have good crystallinity, mechanical strength and thermal stability.
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ424.25;TB332

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本文編號(hào)：2426057