發(fā)布時間：2019-01-21 20:09

【摘要】：碳化硅是一種具有優(yōu)秀的物理和化學(xué)性質(zhì)以及良好生物相容性的間接帶隙半導(dǎo)體,它的塊體材料的發(fā)光效率極低。由于量子限制效應(yīng),當(dāng)把碳化硅的尺寸減小到小于大約十納米時,它將具有很強的波長連續(xù)可調(diào)的發(fā)光,這使得碳化硅納米材料具有良好的應(yīng)用前景。然而,人們對于碳化硅納米材料的發(fā)光機制尚未完全理解,而碳化硅量子點由于自身的性質(zhì)使其在做成固體薄膜時容易團聚而不發(fā)光。這些問題限制了碳化硅量子點的應(yīng)用。本論文重點研究碳化硅量子點的發(fā)光機制和碳化硅量子點固體薄膜的制備和發(fā)光性質(zhì)。在不同化學(xué)腐蝕條件下制備出平均直徑為1.8和3.7 nm的3C-SiC量子點并對其發(fā)光性質(zhì)進行研究。隨顆粒尺寸的減小,3C-SiC量子點表面的一個缺陷發(fā)光峰(藍光)逐漸增強,它在加入過量KOH后消失,在進一步加入HC1后又恢復(fù)。研究表明該藍光發(fā)射來自于3C-SiC量子點表面的C=O缺陷,并且與-OH和C=O化學(xué)鍵間的相互作用有關(guān)。通過研究還發(fā)現(xiàn)3C-SiC量子點的另一個表面態(tài)：Si-Si,它能引起3C-SiC量子點在267 nm的吸收,并且能夠通過能量轉(zhuǎn)移引起其它發(fā)光峰的增強。研究了3C-SiC量子點/Si02復(fù)合納米顆粒的制備和發(fā)光性質(zhì)。通過透射電鏡表征發(fā)現(xiàn)3C-SiC量子點/Si02復(fù)合納米顆粒為球形,量子點均勻鑲嵌在顆粒表面和內(nèi)部。二氧化硅包裹并未在量子點表面形成新的發(fā)光缺陷,復(fù)合納米顆粒仍然展現(xiàn)出3C-SiC量子點的量子限制效應(yīng)發(fā)光。復(fù)合納米結(jié)構(gòu)形成的薄膜的發(fā)光強度比單純SiC量子點薄膜的發(fā)光強度高了十倍。利用3C-SiC量子點表面帶有電荷的性質(zhì)我們采用陽離子表面活性劑CTAB對3C-SiC量子點進行表面修飾,制得3C-SiC量子點/CTAB多層囊泡納米結(jié)構(gòu),該復(fù)合納米結(jié)構(gòu)是在庫侖力作用下自組織生長形成的,不同于傳統(tǒng)的親水/憎水相互作用引起的囊泡生長。研究發(fā)現(xiàn)這種3C-SiC量子點/CTAB多層囊泡納米結(jié)構(gòu)具有近紫外發(fā)光。這種復(fù)合納米結(jié)構(gòu)可以克服3C-SiC量子點在形成固體薄膜時的團聚。采用陰離子表面活性劑SDS制得3C-SiC量子點/SDS網(wǎng)狀復(fù)合納米結(jié)構(gòu)并研究其發(fā)光性質(zhì)。發(fā)現(xiàn)該復(fù)合納米結(jié)構(gòu)的發(fā)光來自于3C-SiC量子點的量子限制效應(yīng)發(fā)光,當(dāng)激發(fā)波長從260 nm變化到440 nm時,發(fā)光峰位從417 nnm移動到491 nm。利用基于TEM的微結(jié)構(gòu)研究表明這種固體發(fā)光薄膜很好地克服了3C-SiC量子點的團聚,這種3C-SiC量子點/SDS復(fù)合結(jié)構(gòu)具有與3C-SiC量子點溶液相當(dāng)?shù)陌l(fā)光強度。研究了3C-SiC量子點/SDS復(fù)合納米結(jié)構(gòu)薄膜在有金屬表面等離激元存在時的熒光增強效應(yīng)。發(fā)現(xiàn)銀納米顆�？蓸O大增強3C-SiC量子點/SDS薄膜的發(fā)光,激發(fā)波長為360 nm時積分熒光強度可增強176倍。利用有限元模擬研究發(fā)現(xiàn)銀納米顆粒引起的吸收增強對發(fā)光增強的貢獻很小,而激發(fā)態(tài)激子一等離激元共振耦合是引起熒光增強的主要因素。這些研究結(jié)果揭示了碳化硅量子點一貴金屬復(fù)合體系內(nèi)部熒光增強效應(yīng)的微觀機制。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TB33;TB383.1

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本文編號：2412994