PbTe基熱電材料是目前中高溫區(qū)性能最好的熱電材料,由于其熱電性能與能帶和微觀結(jié)構(gòu)密切相關(guān),因此可通過摻雜和合金化來調(diào)整其能帶結(jié)構(gòu),達(dá)到提高熱電性能的目的。在此基礎(chǔ)上,通過在基體中引入納米相制備納米復(fù)合熱電材料,在多尺度范圍內(nèi)調(diào)控材料的微觀結(jié)構(gòu),達(dá)到各熱電參數(shù)的協(xié)同優(yōu)化,該方法工藝簡(jiǎn)單、產(chǎn)量高,有利于批量化、低成本制備出性能優(yōu)異的熱電材料,對(duì)拓寬熱電材料的應(yīng)用領(lǐng)域具有重要意義。本研究采用熔融-淬火-退火技術(shù)制備x%Na摻雜PbTe-y%Sr Te的四元合金作為基體,探究了其最佳化學(xué)配比和燒結(jié)工藝。在最佳化學(xué)組成Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%Sr Te的基礎(chǔ)上,結(jié)合機(jī)械球磨技術(shù),將SiC納米顆粒、多壁碳納米管(MWCNT)等納米第二相與基體材料復(fù)合,來調(diào)控其微觀結(jié)構(gòu)。最后再將復(fù)合粉體進(jìn)行放電等離子燒結(jié)(SPS),并系統(tǒng)的研究了復(fù)合熱電材料的微觀結(jié)構(gòu)和熱電性能。(1)采用熔融-淬火-退火技術(shù)成功的制備出x%Na摻雜PbTe-y%SrTe的合金,得到的粉體尺寸分布范圍較寬,且形狀不規(guī)則。在固定化學(xué)組成的情況下,通過改變燒結(jié)溫度和壓力并結(jié)合熱電性能測(cè)試,確定出最佳燒結(jié)溫度和燒結(jié)壓力分別為550℃,60MPa。在最佳燒結(jié)溫度和燒結(jié)壓力的條件下,改變Na、SrTe的含量,探究了Na、SrTe的含量對(duì)PbTe合金熱電性能的影響,最終確定出最佳配比為Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe,在750K時(shí)基體的最高熱電優(yōu)值ZT可達(dá)1.53。(2)在上述工作的基礎(chǔ)上,懫用機(jī)械球磨法制備了不同SiC含量的SiC/Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe復(fù)合材料,利用XRD,FE-SEM和TEM等表征手段對(duì)復(fù)合材料的相組成以及微觀形貌進(jìn)行表征。結(jié)果表明:在基體中加入一定量的納米SiC后,樣品的致密度有所下降,能夠顯著降低基體的熱導(dǎo)率。當(dāng)SiC含量為0.5 vol.%時(shí)復(fù)合材料的熱導(dǎo)率最低,與基體相比降低了28%。復(fù)合材料的ZT值相對(duì)于基體Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe均有所提升;且當(dāng)Si C含量為0.25 vol.%時(shí),復(fù)合材料的ZT在750K時(shí)達(dá)到1.73,與基體Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe材料相比,提高了11%。(3)懫用機(jī)械球磨法制備了MWCNT/Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe復(fù)合材料。研究了MWCNT對(duì)Pb_(0.98)Na_(0.02)Te-4%SrTe的相組成、微觀形貌及熱電性能的影響。研究發(fā)現(xiàn)MWCNT對(duì)基體的熱導(dǎo)率具有較大的影響,經(jīng)MWCNT復(fù)合的樣品熱導(dǎo)率都低于未復(fù)合樣品,復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨著MWCNT含量的增加而下降。當(dāng)MWCNT含量為2.0 vol.%時(shí),復(fù)合材料的熱導(dǎo)率在700K時(shí)可達(dá)到0.85W/(m·K),與未復(fù)合的樣品相比降低了15%。

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本文編號(hào)：2412227