發(fā)布時(shí)間：2018-12-15 06:02

【摘要】：表面等離激元由于具有局域場(chǎng)增強(qiáng)和高效耦合能量傳輸特性而被廣泛研究�；诒砻娴入x激元特性的金屬納米結(jié)構(gòu)可應(yīng)用于表面增強(qiáng)拉曼散射,超靈敏單分子探測(cè)、生物癌癥治療和納光子器件等領(lǐng)域。貴金屬?gòu)?fù)合納米結(jié)構(gòu)由于局域場(chǎng)增強(qiáng)和共振吸收而具有大的三階光學(xué)非線性,其在光開關(guān)、光信息處理和光電子器件等領(lǐng)域的應(yīng)用一直是等離激元學(xué)研究的重點(diǎn)。而金屬納米結(jié)構(gòu)的超快時(shí)間響應(yīng)特性也是等離激元學(xué)的一大研究熱點(diǎn)。金屬表面等離激元誘導(dǎo)的熱電子在光電轉(zhuǎn)換、光電探測(cè)、光化學(xué)反應(yīng)、以及超快器件等方面有著重要的應(yīng)用。因此更深入的理解熱電子的產(chǎn)生和弛豫過程的物理機(jī)理,這對(duì)于熱電子的應(yīng)用來說是非常重要的前提,進(jìn)而可通過調(diào)控納米結(jié)構(gòu)參數(shù)和激發(fā)條件來控制熱電子的產(chǎn)生和弛豫時(shí)間尺度。本論文主要研究了表面等離激元共振增強(qiáng)的Au-Ni-Au復(fù)合納米棒陣列的三階光學(xué)非線性,金納米錐的三階光學(xué)非線性和超快時(shí)間響應(yīng)特性,以及鋁納米薄膜結(jié)構(gòu)的三階光學(xué)非線性,并介紹了光路系統(tǒng)的搭建及其原理。主要內(nèi)容包括以下幾個(gè)方面： 1.我們搭建了光克爾、超連續(xù)白光泵浦探測(cè)和Z-scan光路,并對(duì)各個(gè)光路的理論、所測(cè)量的物理量和其內(nèi)在物理機(jī)理進(jìn)行了詳細(xì)描述。并利用Z-scan和光克爾光路對(duì)金屬納米結(jié)構(gòu)的三階光學(xué)非線性和超快時(shí)間響應(yīng)特性進(jìn)行了研究。 2.我們?cè)谘趸X模板中制備了直徑為18m的Au-Ni-Au復(fù)合納米棒陣列。該復(fù)合納米棒的縱向等離共振波長(zhǎng)大約在800nm處。利用Z-Scan技術(shù)測(cè)量了該樣品的三階光學(xué)非線性。在縱向等離共振波長(zhǎng)處得到了大的三階非線性吸收系數(shù)-2.65×106cm/GW。 Au-Ni-Au復(fù)合納米棒的非線性吸收系數(shù)隨激發(fā)波長(zhǎng)和入射光角度的變化規(guī)律表明,三階光學(xué)非線性的巨大增強(qiáng)是由于納米棒間的縱向等離激元的強(qiáng)耦合作用導(dǎo)致的。通過比較Au-Ni-Au復(fù)合納米棒陣列與純Au單段納米棒陣列,我們發(fā)現(xiàn)在第一段Au生長(zhǎng)后,再沉積一層很薄的Ni,然后再生長(zhǎng)一段Au將會(huì)導(dǎo)致三階光學(xué)非線性的極大的增強(qiáng)。這可歸因于納米界面中的納米捕獲能級(jí)的形成和相鄰棒之間及棒內(nèi)多段之間的局域場(chǎng)增強(qiáng)的共同作用。這種納米結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)和測(cè)量手段給人們提供了一種非常有效的方式來操控未來等離子光學(xué)器件中的非線性光學(xué)性質(zhì)。 3.通過光克爾時(shí)間分辨技術(shù),我們研究了金納米錐的三階非線性光學(xué)極化率和超快時(shí)間響應(yīng)。隨著激發(fā)光波長(zhǎng)從非共振波長(zhǎng)(780nm)移動(dòng)到縱向共振波長(zhǎng)(825nm)時(shí),金納米錐的三階非線性光學(xué)極化率從7.4×10-14esu增加到3.9×10-13esu,其品質(zhì)因子在～10-13esu.cm量級(jí)。金納米錐的超快時(shí)間響應(yīng)曲線呈現(xiàn)出兩個(gè)不同的衰減過程,其快衰減過程從141±23fs到83±8fs,慢衰減過程從3200±200fs到2310±158fs。大的三階非線性光學(xué)極化率的增強(qiáng)是由表面等離激元共振所引起的局域場(chǎng)增強(qiáng)導(dǎo)致的,快和慢衰減過程的響應(yīng)時(shí)間的加快是由金納米錐體系中表面等離激元共振引起電子與電子,電子與聲子的散射幾率的增加而導(dǎo)致的。這些基礎(chǔ)研究提供我們一種控制熱電子的時(shí)間尺度的方式,通過設(shè)計(jì)并制備合適的納米結(jié)構(gòu),調(diào)節(jié)其等離共振峰來調(diào)控表面等離激元誘導(dǎo)的熱電子的弛豫時(shí)間,從而應(yīng)用于光催化、光探測(cè)和光捕獲等方面。金納米錐的超快光學(xué)性質(zhì)使得其在未來的超快光信息處理領(lǐng)域也有著很大的應(yīng)用價(jià)值。 4.我們對(duì)關(guān)于鋁的表面等離激元的研究進(jìn)行了介紹,并對(duì)鋁的表面等離激元的特性、應(yīng)用進(jìn)行了詳細(xì)的描述。基于鋁的表面等離激元的優(yōu)異特性,我們期望能通過調(diào)控基底的結(jié)構(gòu)參數(shù)和鍍膜條件來獲得不同結(jié)構(gòu)類型和尺寸的鋁納米薄膜,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)鋁的表面等離激元共振波長(zhǎng)的調(diào)控并同時(shí)獲得大的三階光學(xué)非線性響應(yīng)。因而我們通過模板電化學(xué)的方法制備了兩種類型的氧化鋁模板,并利用蒸鍍法在氧化鋁模板上蒸發(fā)形成了鋁納米孔洞膜,再利用Z-scan技術(shù)對(duì)其三階光學(xué)非線性性質(zhì)進(jìn)行了測(cè)量。下一步的工作是研究氧化鋁模板的結(jié)構(gòu)參數(shù)和鍍膜條件對(duì)鋁的表面等離激元共振波長(zhǎng)和其三級(jí)光學(xué)非線性性質(zhì)的影響。將開展的研究工作為鋁的表面等離激元的應(yīng)用提供一種簡(jiǎn)單、易操控且可行性高的制備鋁納米結(jié)構(gòu)的方法。
[Abstract]:The surface plasmon is widely studied due to the local field enhancement and high efficiency coupling energy transmission characteristics. The metal nanostructure based on the surface plasmon characteristics can be applied to the fields of surface enhanced Raman scattering, ultra-sensitive single-molecule detection, biological cancer treatment, and nano-photonic devices. The composite nano-structure of the noble metal has a large third-order optical nonlinearity due to the local field enhancement and the resonance absorption, and the application of the noble metal composite nano-structure in the fields of optical switches, optical information processing, and optoelectronic devices has been the main focus of the research on the plasmon excitation. The super-fast time-response characteristics of the metal nanostructures are also a hot topic in the study of the isotropy. It is an important application in the aspects of photoelectric conversion, photoelectric detection, photochemical reaction, and ultra-fast device. Therefore, it is very important to understand the generation of hot electrons and the physical mechanism of the relaxation process, which can control the generation and relaxation time scale of the hot electrons by controlling the nano-structure parameters and the excitation conditions. The third-order optical nonlinearity of the Au-Ni-Au composite nanorod array, such as the surface plasmon resonance enhancement, the third-order optical nonlinear and ultra-fast time response characteristics of the gold nano-cone, and the third-order optical nonlinearity of the aluminum nano-film structure, are studied in this paper. The construction and the principle of the optical path system are introduced. The main contents include the following aspects: 1. We set up the optical Kerr, the ultra-continuous white light pump detection and the Z-scan optical path, and the theory of each optical path, the measured physical quantity and the physical mechanism in it. The third-order optical nonlinear and super-fast time-response characteristics of the metal nanostructures were studied by using the Z-scan and the optical Kerr optical circuit.. 2. We prepared an Au-Ni-Au composite with a diameter of 18m in an alumina template. the longitudinal or the like of the composite nanorods is approximately 800 from the resonant wavelength, The third-order optical of the sample was measured using the Z-Scan technique. Non-linear. Large third-order non-linear absorption coefficient-2.65-106cm is obtained at the longitudinal and other off-resonance wavelengths. The variation of the nonlinear absorption coefficient of the Au-Ni-Au composite nanorods with the excitation wavelength and the incident light angle shows that the large enhancement of the third-order optical nonlinearity is due to the strong coupling effect of the longitudinal and other off-excitation elements between the nanorods. By comparing the Au-Ni-Au composite nanorod array and the pure Au single-segment nanorod array, we find that after the first segment of Au is grown, a very thin layer of Ni is deposited, and then the growth of a segment of Au will result in the third-order optical non-linearity. enhancement. this can be attributed to the formation of the nano-capture level in the nano-interface and the co-operation of the local field enhancement between the adjacent rods and the multi-segment in the rod, the design and measurement means of such nanostructures provide a very effective way to control non-linear light in a future plasma optical device, 3. The third order nonlinear optical polarization of the gold nano-cone is studied by the optical Kerr time resolution technique. The third-order nonlinear optical polarization of the gold nano-cone is increased from 7. 4 to 10 to 13 esu, and its quality factor is in the range of ~

10-13esu. cm 【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1

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本文編號(hào)：2380108