【摘要】：微液滴的操控因具有分析精確度高、環(huán)境污染小等優(yōu)點(diǎn)而在微化學(xué)反應(yīng)、生物分析、可控藥物釋放、無損液滴輸運(yùn)及納米材料合成等方面得到廣泛的應(yīng)用。但現(xiàn)有的操控方式存在液滴的操控設(shè)備制造成本高、操作方式不靈活以及液滴自身的揮發(fā)等諸多問題,因此限制了微液滴操控技術(shù)的發(fā)展。針對(duì)上述問題,本研究利用超疏水或水下超疏油納米材料對(duì)油滴進(jìn)行吸附或包裹,然后分別利用磁、熱、光等手段實(shí)現(xiàn)油滴在水中非接觸的可控輸運(yùn),并且利用這種油滴輸運(yùn)方式實(shí)現(xiàn)了水中不同種類有機(jī)試劑的高效快速混合與反應(yīng)。本論文的研究成果將在水中微化學(xué)反應(yīng)、微量成分分析等方面具有重要的應(yīng)用前景。以聚苯乙烯(PS)微/納米球作為模板,通過自組裝和高溫?zé)Y(jié)制備三維多孔磁性Fe(Co或Ni)/C的復(fù)合材料。所得納米復(fù)合材料無需低表面能物質(zhì)處理而具有超疏水超親油特性,能夠快速的吸附水面不同種類油。在磁場的控制下,吸附了油的復(fù)合材料可以在水中自由輸運(yùn),將水面的油帶到水下,與水下的油滴接觸,由此來實(shí)現(xiàn)水中不同密度有機(jī)物的有效混合。被吸附的油還能夠在磁場控制下從水中移除,從而達(dá)到了油水混合物有效分離的目的。由于Fe(Co或Ni)/C復(fù)合材料具有較好的耐酸堿性,因此可以使這種磁控油滴輸運(yùn)方式適用于多種水環(huán)境。為了實(shí)現(xiàn)水下油滴向水上的垂直輸運(yùn),本論文采用具有溫度響應(yīng)特性的Si O2(Fe_3O_4或PS)-PNIPAm納米材料作為油滴輸運(yùn)工具。室溫下,將納米顆粒包裹在水下油滴表面形成一層緊密的包裹層。這層包裹的納米顆粒能夠使油滴與基底進(jìn)行有效隔離,避免了因與基底的接觸而對(duì)油滴帶來的污染與損失。另外,這層包裹層能夠有效的密封住通過調(diào)節(jié)水溫而在油滴內(nèi)產(chǎn)生的氣泡。通過控制油滴內(nèi)氣泡體積的大小,實(shí)現(xiàn)了油滴向水上的可控輸運(yùn),同時(shí)還實(shí)現(xiàn)了油滴在水中的多次往返運(yùn)動(dòng)。除此以外,利用具有磁性的Fe_3O_4-PNIPAm納米材料還能夠?qū)崿F(xiàn)對(duì)液滴輸運(yùn)方向的調(diào)控。通過這種溫控輸運(yùn)方式,本論文實(shí)現(xiàn)了在無外界作用力控制下水下的油滴(CHCl_3、CH_2Cl_2或CCl_4)與水面油滴(十二烷等)的有效混合。為了更加精確地控制液滴在水下的輸運(yùn)過程,采用具有光熱轉(zhuǎn)換特性的Fe_3O_4@聚多巴胺(PDA)核殼結(jié)構(gòu)納米材料對(duì)油滴進(jìn)行包裹。該納米材料是在堿性條件下將多巴胺聚合在Fe_3O_4納米顆粒表面而得到。對(duì)包裹層進(jìn)行近紅外激光照射后,可通過控制近紅外激光的照射條件,調(diào)節(jié)包裹油滴內(nèi)氣泡體積來達(dá)到液滴從水下向水上可控性輸運(yùn)的目的。這種利用激光來控制的液滴輸運(yùn),可以實(shí)現(xiàn)液滴在水中的懸停、多次往返等操作。另外,在磁場作用下,油滴表面Fe_3O_4@PDA包裹層可以被可逆的打開與關(guān)閉,從而實(shí)現(xiàn)了水下油滴組成和體積的調(diào)控。這種光控的液滴操作方式將為水下智能微反應(yīng)器的操作提供一種新穎簡便的方法。
[Abstract]:Microdroplet manipulation has been widely used in micro-chemical reaction, biological analysis, controlled drug release, non-destructive droplet transport and synthesis of nanomaterials due to its advantages of high analytical accuracy and low environmental pollution. But there are many problems such as high manufacturing cost of droplet control equipment, inflexible operation mode and volatilization of droplet itself, which limit the development of micro-droplet control technology. In order to solve the above problems, the oil droplets were adsorbed or encapsulated by superhydrophobic or underwater super-hydrophobic nano-materials, and then the controllable transport of oil droplets in water was realized by magnetic, thermal and optical means, respectively. The oil droplet transport method was used to realize the efficient and rapid mixing and reaction of different kinds of organic reagents in water. The research results of this paper will have an important application prospect in micro chemical reaction and micro component analysis in water. Three dimensional porous magnetic Fe (Co or Ni) / C composites were prepared by self-assembly and high temperature sintering with polystyrene (PS) microspheres as template. The obtained nanocomposites have the characteristics of super hydrophobic and super oil-lipophilic without the treatment of low surface energy materials and can rapidly adsorb different kinds of oil on the water surface. Under the control of magnetic field, the oil-adsorbed composite can be transported freely in the water, and the oil on the water can be brought into contact with the oil droplets under the water, thus realizing the effective mixing of organic matter of different densities in the water. The adsorbed oil can also be removed from the water under the control of magnetic field, thus achieving the purpose of effective separation of oil and water mixtures. Because Fe (Co or Ni) / C composites have good acid and alkali resistance, this magnetically controlled oil droplet transport method can be used in many water environments. In order to realize the vertical transport of oil droplets to water, Sio _ 2 (Fe _ 3O _ 4 or PS) -PNIPAm nanomaterials with temperature response characteristics are used as oil droplet transport tools in this paper. At room temperature, nanoparticles are encapsulated on the surface of underwater oil droplets to form a close coating. The coated nanoparticles can effectively isolate the oil droplets from the substrate and avoid the pollution and loss of the oil droplets caused by contact with the substrate. In addition, this layer can effectively seal the oil droplet by adjusting the temperature of the bubble. By controlling the size of the bubble volume in the oil droplet, the controllable transport of the oil droplet to the water is realized, and the multiple round-trip movement of the oil drop in the water is also realized. In addition, the magnetic Fe3O4-PNIPAm nanomaterials can also be used to regulate the transport direction of droplets. In this paper, the effective mixing of CHCl3CHS2Cl2 or CCl4 and surface oil droplets (dodecane, etc.) under the control of no external force has been realized through this temperature-controlled transport mode. In order to control the transport process of droplets under water more accurately, the oil droplets were encapsulated with Fe3OStack4 @ PDA-Core-shell structure nanomaterials with photothermal conversion characteristics. The nanomaterials were prepared by polymerizing dopamine on the surface of Fe _ 3O _ s _ 4 nanoparticles under alkaline conditions. After the coating layer was irradiated by near infrared laser, the bubble volume in the package oil droplet could be adjusted by controlling the irradiation condition of the near infrared laser to achieve the purpose of the controllable transport of the liquid drop from the underwater to the water. This kind of droplet transport controlled by laser can realize the hovering of droplets in water and the operation of multiple round trips and so on. In addition, under the action of magnetic field, the envelope layer of the oil droplet surface can be reversible opened and closed, thus realizing the regulation of the composition and volume of the oil droplet under water. This light-controlled liquid droplet operation mode will provide a novel and simple method for the operation of underwater intelligent microreactor.
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB383.1

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本文編號(hào)：2135141