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磁性鐵氧體基納米復(fù)合材料的制備及吸附和光催化性能研究

發(fā)布時間:2016-12-12 19:29

  本文關(guān)鍵詞:磁性鐵氧體基納米復(fù)合材料的制備及吸附和光催化性能研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


《武漢科技大學(xué)》 2015年

磁性鐵氧體基納米復(fù)合材料的制備及吸附和光催化性能研究

李曉敏  

【摘要】:我國境內(nèi)的水體污染是水資源保護(hù)領(lǐng)域面臨的重大難題,它不僅會加劇水資源的短缺,還會給生態(tài)環(huán)境造成毀滅性破壞。在眾多水處理技術(shù)中,以納米半導(dǎo)體材料為催化劑的光催化氧化技術(shù)已成為近年來獲得廣泛關(guān)注的一種新型技術(shù)。當(dāng)前廣泛研究的半導(dǎo)體納米粉體材料具有多種特殊的物理化學(xué)特性,在光催化和吸附等領(lǐng)域已表現(xiàn)出了多種優(yōu)異的性能,在處理水體中難降解有機(jī)污染物方面具有潛在的應(yīng)用前景。但同時,常見的單一半導(dǎo)體納米粉體材料在光催化處理水體中有機(jī)污染物時,還存在量子效率較低、可見光利用率較低和難回收利用等問題,阻礙了其在水體污染治理中的直接應(yīng)用。為此開發(fā)出具有高效光催化活性和容易回收利用的磁性鐵氧體復(fù)合半導(dǎo)體光催化劑,對于半導(dǎo)體光催化劑的規(guī);瘧(yīng)用具有重要理論意義和實(shí)踐價值。 本論文的研究重點(diǎn)是利用溶劑熱法制備具有較強(qiáng)磁性和穩(wěn)定性的納米鐵氧體材料,并以其作為載體,在低溫液相條件下,采用外部負(fù)載法分別制備鐵氧體/無機(jī)半導(dǎo)體、鐵氧體/有機(jī)半導(dǎo)體和鐵氧體/有機(jī)半導(dǎo)體/貴金屬納米復(fù)合材料。并以水溶液中的有機(jī)偶氮染料為模擬污染物,研究納米復(fù)合材料的光催化性能、吸附性能和磁性回收性能。主要研究成果如下: (1)采用溶劑熱法制備出了Fe3O4納米多晶微球,在此基礎(chǔ)上采用溶膠凝膠法和焙燒法制備了Fe3O4/BaTiO3納米復(fù)合材料,并利用XRD,SEM和VSM等測試技術(shù)對樣品進(jìn)行了表征。重點(diǎn)考察了焙燒時的升降溫速率和焙燒溫度對Fe3O4/BaTiO3納米復(fù)合材料晶體結(jié)構(gòu)和微觀形貌的影響,并評估了樣品在紫外光照射下催化降解水溶液中偶氮染料的活性。研究結(jié)果表明:在氮?dú)獗Wo(hù)和快速升降溫的實(shí)驗(yàn)條件下,700oC下焙燒0.5h可以獲得尺寸均一、單分散性好的類立方體形狀的Fe3O4/BaTiO3核殼結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料。該復(fù)合材料具有較強(qiáng)的飽和磁化強(qiáng)度和良好的磁響應(yīng)特性,因此具有良好的可回收性能。光催化實(shí)驗(yàn)表明該復(fù)合材料在紫外光照射下可降解偶氮染料,但其量子效率較低,光催化活性仍不理想。 (2)以Fe3O4納米多晶微球?yàn)檩d體,采用自由基聚合和化學(xué)還原的方法,在其表面負(fù)載兼具良好吸附性能和光催化活性的聚合物聚吡咯(PPy)和貴金屬銀,分別制備了Fe3O4/PPy,F(xiàn)e3O4/PPy/Ag和Fe3O4/Ag/PPy納米復(fù)合材料,并對它們進(jìn)行了表征。同時研究了Fe3O4/PPy納米復(fù)合材料對水中偶氮染料的吸附性能,并評估了Fe3O4/PPy,F(xiàn)e3O4/PPy/Ag和Fe3O4/Ag/PPy納米復(fù)合材料在紫外光和可見光照射下催化降解水溶液中偶氮染料的活性。重點(diǎn)考察了貴金屬銀的負(fù)載位置和負(fù)載量與納米復(fù)合材料的光催化性能之間的關(guān)系。研究結(jié)果表明:Fe3O4/PPy對水中的偶氮染料具有較強(qiáng)的吸附能力,其吸附性能主要受到初始pH值、吸附時間、染料初始濃度和吸附溫度的影響,該吸附過程符合Langmuir吸附等溫模型和準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。該納米復(fù)合材料具有較強(qiáng)的飽和磁化強(qiáng)度,使用后可通過外加磁場的方式回收,且再生容易。但由于Fe3O4化學(xué)性質(zhì)不穩(wěn)定,易被空氣氧化而喪失磁性,導(dǎo)致Fe3O4/PPy磁性回收性能不穩(wěn)定。銀的負(fù)載位置和負(fù)載量會影響Fe3O4/PPy/Ag和Fe3O4/Ag/PPy納米復(fù)合材料的光催化性能,在紫外光和可見光照射下,先負(fù)載Ag后負(fù)載PPy,且銀的負(fù)載量較大時制備出來的Fe3O4/Ag(more)/PPy納米復(fù)合材料的光催化活性均最強(qiáng)。相對于Fe3O4/BaTiO3核殼結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料,在紫外光照射下該復(fù)合材料的光催化活性更強(qiáng),光催化性能提升明顯。 (3)為了克服Fe3O4易氧化、磁性不穩(wěn)定的缺點(diǎn),選擇更加穩(wěn)定的γ-Fe2O3納米顆粒替代Fe3O4納米多晶微球,采用相同的制備方法分別制備了Fe2O3/PPy,F(xiàn)e2O3/PPy/Ag和Fe2O3/Ag/PPy納米復(fù)合材料,并對它們進(jìn)行了表征。同時研究了Fe2O3/PPy納米復(fù)合材料對水中偶氮染料的吸附性能,,并評估了Fe2O3/PPy,F(xiàn)e2O3/PPy/Ag和Fe2O3/Ag/PPy納米復(fù)合材料在紫外光和可見光照射下催化降解水溶液中偶氮染料的活性。結(jié)果表明:Fe2O3/PPy吸附水中偶氮染料過程的規(guī)律與Fe3O4/PPy的規(guī)律相似,但其吸附性能要明顯強(qiáng)于Fe3O4/PPy,其原因是Fe2O3/PPy的比表面積更大。該納米復(fù)合材料具有較強(qiáng)的磁響應(yīng)能力,可磁性回收,通過堿液洗滌的方式即可再生,并可重復(fù)多次使用。同時,該納米復(fù)合材料不會被空氣氧化,化學(xué)性質(zhì)和磁性穩(wěn)定,多次使用之后仍具有良好的磁性回收性能。在光催化實(shí)驗(yàn)中,先負(fù)載Ag后負(fù)載PPy,且銀的負(fù)載量較大時制備出來的Fe2O3/Ag(more)/PPy納米復(fù)合材料在紫外光和可見光照射下的光催化活性均最強(qiáng)。通過與Fe3O4/BaTiO3和Fe3O4/Ag(more)/PPy納米復(fù)合材料對比可知,該Fe2O3/Ag(more)/PPy納米復(fù)合材料不僅磁性最穩(wěn)定,且光催化活性也最強(qiáng)。

【關(guān)鍵詞】:
【學(xué)位授予單位】:武漢科技大學(xué)
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:TB33
【目錄】:

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