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含醛基體系中可控合成多形貌金納米顆粒及其機(jī)理研究

發(fā)布時間:2018-07-09 22:21

  本文選題:金納米顆粒 + 多形貌; 參考:《天津大學(xué)》2015年碩士論文


【摘要】:金納米顆粒因其獨特的光電、催化性質(zhì)以及顯著的量子效應(yīng)和表面效應(yīng)而備受關(guān)注。金納米顆粒的尺寸、形貌、結(jié)構(gòu)組成等是決定其特殊性質(zhì)的主要因素,其中形貌的影響最為突出。因此,為了能夠更好地實現(xiàn)金納米顆粒在未來各個領(lǐng)域的應(yīng)用,通過簡單的化學(xué)合成方法可控制備出穩(wěn)定的多形貌金納米顆粒是相關(guān)領(lǐng)域的重要關(guān)注點。在近二十年來,已經(jīng)報道的利用不同還原和穩(wěn)定體系合成金納米顆粒的眾多合成方法中,聚乙烯基吡咯烷酮(PVP)是一種極為常用的高效形貌控制劑。但是針對其單體,即N-乙烯基吡咯烷酮(NVP),在金納米顆粒合成中的研究卻未見報道。從理論上分析,NVP分子中包含的氧原子和氮原子可以與金納米顆粒表面產(chǎn)生較強的選擇性化學(xué)吸附,進(jìn)而指導(dǎo)金納米顆粒的非均向生長并進(jìn)而形成穩(wěn)定的具備特定形狀的金納米顆粒。為了驗證該分析并填補針對NVP的研究空白,本論文將通過實驗研究全面闡述N-乙烯基吡咯烷酮(NVP)在金納米顆粒合成中的作用并對其作用機(jī)理進(jìn)行分析探討。通過研究發(fā)現(xiàn):N-乙烯基吡咯烷酮不僅可以同時作為還原劑和穩(wěn)定劑制備出能夠穩(wěn)定存在的金納米顆粒,而且還能夠誘導(dǎo)金納米顆粒發(fā)生非均向生長,產(chǎn)生常見的六邊形和三角形金納米片。在此發(fā)現(xiàn)的基礎(chǔ)上,論文針對不同反應(yīng)條件對該體系制備金納米顆粒的影響進(jìn)行了全面系統(tǒng)的實驗研究,發(fā)現(xiàn)該方法還能制備出棒狀和帶有支腳的金納米顆粒。隨后,利用傅里葉紅外變換光譜、透射電子顯微鏡、掃描電子顯微鏡、X射線衍射等測試手段,對N-乙烯基吡咯烷酮合成金納米顆粒的化學(xué)過程以及該體系下的多邊形金納米片的生長機(jī)理進(jìn)行了驗證性分析和闡述。在對N-乙烯基吡咯烷酮還原機(jī)理的研究過程中,發(fā)現(xiàn)N-乙烯基吡咯烷酮在酸性條件下水解生成的乙醛起到了還原劑的作用。受此啟發(fā),又直接選用乙醛作為還原劑還原氯金酸制備金納米顆粒。在向乙醛還原體系中引入PVP作為封裝劑之后,制備出了一種全新形貌的金納米顆!S六角星金納米顆粒。最后根據(jù)六角星金納米顆粒晶體結(jié)構(gòu)的表征數(shù)據(jù)提出了一種新穎的機(jī)理模型以揭示其特殊形貌的演變過程。
[Abstract]:Gold nanoparticles have attracted much attention due to their unique photoelectric catalytic properties and remarkable quantum and surface effects. The size, morphology and structure composition of gold nanoparticles are the main factors that determine the special properties of gold nanoparticles, among which the influence of morphology is the most prominent. Therefore, in order to better realize the application of gold nanoparticles in various fields in the future, it is an important concern in related fields to control the preparation of stable multi-morphology gold nanoparticles by simple chemical synthesis method. Poly (vinylpyrrolidone) (PVP) is one of the most commonly used morphologies control agents for the synthesis of gold nanoparticles using different reduction and stabilization systems in recent 20 years. However, no studies on the synthesis of gold nanoparticles have been reported for its monomer, N-vinylpyrrolidone (NVP). It is theoretically analyzed that the oxygen and nitrogen atoms contained in the NVP molecule can produce strong selective chemisorption on the surface of gold nanoparticles. Furthermore, it can direct the heterogeneous growth of gold nanoparticles and then form stable gold nanoparticles with specific shape. In order to verify this analysis and fill in the research blank of NVP, the role of N-vinylpyrrolidone (NVP) in the synthesis of gold nanoparticles and the mechanism of NVP are discussed in this paper. It was found that: N- vinylpyrrolidone could not only be used as a reducer and stabilizer to prepare gold nanoparticles, but also could induce the heterogeneous growth of gold nanoparticles. Produces common hexagonal and triangular gold nanoparticles. On the basis of these findings, the effects of different reaction conditions on the preparation of gold nanoparticles in the system were studied in a comprehensive and systematic way. It was found that the method could also produce the gold nanoparticles with rod shape and branched feet. Subsequently, by means of Fourier transform infrared spectroscopy, transmission electron microscope, scanning electron microscope and X-ray diffraction, The chemical process of gold nanoparticles synthesized by N-vinylpyrrolidone and the growth mechanism of polygonal gold nanoparticles in this system were analyzed and expounded. In the study of the reduction mechanism of N-vinylpyrrolidone, it was found that acetaldehyde formed by hydrolysis of N-vinylpyrrolidone under acidic conditions acted as a reductant. Inspired by this, acetaldehyde was directly selected as reducing agent to prepare gold nanoparticles. After PVP was used as encapsulant in acetaldehyde reduction system, a novel gold nanoparticles, three-dimensional hexagonal gold nanoparticles, were prepared. Finally, based on the characterization data of hexagonal gold nanoparticles, a novel mechanism model is proposed to reveal the evolution process of its special morphology.
【學(xué)位授予單位】:天津大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2015
【分類號】:O614.123;TB383.1

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本文編號:2110888

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