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12-鎢磷酸基金屬有機骨架復合材料的合成、表征及染料吸附性質(zhì)研究

發(fā)布時間:2018-06-06 03:04

  本文選題:多金屬氧酸鹽 + 金屬有機骨架 ; 參考:《東北師范大學》2017年碩士論文


【摘要】:近些年來,隨著社會、經(jīng)濟和工業(yè)的不斷發(fā)展,有機染料在工業(yè)生產(chǎn)和日常生活中扮演著極其重要的角色,它使我們的生活色彩斑斕。然而,大量未經(jīng)過合理處理的染料廢水被直接地排放,由于大部分染料分子是毒性的甚至是致癌的,這對于水體環(huán)境和人類健康產(chǎn)生了巨大的威脅。因此,在染料廢水排放到環(huán)境中之前,我們迫切地需要找到一種有效的方法來處理廢水中的有機染料分子。目前,在現(xiàn)存的多種處理方法中,吸附是一種簡單和方便的染料污水治理方式。本論文首次將Keggin型的多酸H_3PW_(12)O_(40)(PW_(12))引入到無毒多孔的金屬有機骨架MIL-101(Fe)中獲得了一個POM@MOF復合材料(記為PW_(12)@MIL-101(Fe)),并且對此材料進行了表征和染料吸附性質(zhì)的研究。1.復合材料的合成和表征通過H_3PW_(12)O_(40),FeCl3·6H2O和對苯二甲酸(H2bdc)的一鍋溶劑熱反應獲得了PW_(12)@MIL-101(Fe)復合物。我們采用傅里葉變換紅外光譜(FTIR),X-射線粉末衍射(XRD),熱重分析(TGA),電感耦合等離子光譜發(fā)生儀(ICP),掃描電子顯微鏡(SEM),能譜分析(EDS),EDS元素分布,~(31)P核磁波譜(~(31)P NMR)和N_2吸附-脫附等溫線等測試對該復合材料進行了詳細的表征。這些測試結(jié)果共同證明H_3PW_(12)O_(40)成功地嵌入到MIL-101(Fe)的孔道中。2.復合材料的染料吸附性質(zhì)研究此部分主要探究了以下五個方面內(nèi)容:(1)染料濃度的影響;(2)吸附量和去除率的計算;(3)MIL-101(Fe)和PW_(12)@MIL-101(Fe)對不同類型有機染料的吸附能力對比;(4)復合材料對于混合染料的選擇性吸附;(5)復合材料的可重復使用性和穩(wěn)定性。實驗結(jié)果表明,對于40 mg/L的MB溶液,MB的吸附率在30min內(nèi)達到96.2%。此外,復合物也能夠迅速去除97.3%的MB從1 ppm(1 mg/L)的MB染料溶液中。值得一提的是,在100ml 100mg/L MB溶液中加入20mg PW_(12)-5g@MIL-101(Fe)時,復合材料對MB的吸附量為473.7 mg/g。在染料吸附測驗中,單獨的MIL-101(Fe)在30min內(nèi)對陽離子型的亞甲基藍(MB)和羅丹明B(RhB)染料的去除率分別為30.7%和28.3%,對于陰離子型的甲基橙(MO)染料的去除率能夠達到82%。然而,在引入高電負性的多酸陰離子到MIL-101(Fe)的骨架中之后,其吸附能力發(fā)生了極大的改變。PW_(12)@MIL-101(Fe)復合材料在最初的5min內(nèi)對陽離子染料MB和RhB的吸附率能夠達到99%和96%,對于陰離子染料MO的吸附率能達到16%。這種材料還可以選擇性地捕獲陽離子染料在MB,RhB和MO組成的三元混合染料體系中。此外,該材料能夠很容易地脫附再利用,并且復合材料的結(jié)構(gòu)在吸附實驗中是完整的。因此,它是去除染料廢水中陽離子有機污染物的一種有前景且環(huán)保的吸附劑。
[Abstract]:In recent years, with the continuous development of society, economy and industry, organic dyes play an extremely important role in industrial production and daily life. It makes our life colorful. However, a large number of dye wastewater, which has not been properly treated, is discharged directly, because most dye molecules are toxic or even carcinogenic. There is a great threat to the water environment and human health. So, before the dye wastewater is discharged to the environment, we urgently need to find an effective method to deal with the organic dye molecules in the wastewater. At present, in the existing treatment methods, adsorption is a simple and convenient method for treatment of dye wastewater. The Keggin polyacid H_3PW_ (12) O_ (40) (40) (PW_ (12)) was first introduced into the non-toxic porous metal organic framework MIL-101 (Fe) to obtain a POM@MOF composite (recorded as PW_ (12) @MIL-101 (Fe)), and the material was characterized and the dye adsorbability was studied. The synthesis and characterization of the.1. composite materials were carried out by H_3PW_ (12) (40). PW_ (12) @MIL-101 (Fe) complex was obtained by one pot solvothermal reaction of O and terephthalic acid (H2bdc). We used Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR), X- ray powder diffraction (XRD), thermogravimetric analysis (TGA), inductively coupled plasma spectrograph (ICP), scanning electron microscope (SEM), energy spectrum analysis (EDS), element distribution, and ~ (31) magnetic nuclear magnetic spectroscopy (~ (31) P NMR) and N_2 adsorption - desorption isotherms and other tests to characterize the composites in detail. These results show that H_3PW_ (12) O_ (40) is successfully embedded in the MIL-101 (Fe) channel of the dye adsorption properties of.2. composites. This part is mainly to explore the following five aspects: (1) the influence of dye concentration; (2) Calculation of adsorption and removal rate; (3) the adsorption capacity of MIL-101 (Fe) and PW_ (12) @MIL-101 (Fe) on different types of organic dyes; (4) selective adsorption of composite dyes for mixed dyes; (5) reproducibility and stability of the composite. The experimental results show that the adsorption rate of MB is reached to 96.2%. in the MB solution of 40 mg/L. In addition, the complex can also quickly remove 97.3% MB from 1 ppm (1 mg/L) of MB dye solution. It is worth mentioning that when 20mg PW_ (12) -5g@MIL-101 (Fe) is added to the 100ml 100mg/L MB solution, the adsorption capacity of the composite material to MB is 473.7. The removal rates of B and Luo Danming B (RhB) dyes are 30.7% and 28.3% respectively. The removal rate of anionic methyl orange (MO) dyes can reach 82%., however, after the introduction of high electronegativity polyanic anions to the skeleton of MIL-101 (Fe), the adsorption capacity of the dyestuffs has undergone a great change in.PW_ (12) @MIL-101 (Fe) composite in the initial 5min. The adsorption rate of cationic dyes MB and RhB can reach 99% and 96%, and the adsorption rate of the anion dye MO can reach 16%.. The material can also selectively capture the three element mixed dye system composed of MB, RhB and MO. In addition, the material can be easily reused and reused, and the structure of the composite material is adsorbed. The experiment is complete. Therefore, it is a promising and environmentally friendly adsorbent for removing cationic organic pollutants from dye wastewater.
【學位授予單位】:東北師范大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:TB33;O647.3

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本文編號:1984750

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