本文選題：金屬氧化物 + 陣列　； 參考：《湖南大學(xué)》2015年博士論文

【摘要】：隨著日益增長的移動(dòng)電子設(shè)備對能源的需求,作為電化學(xué)儲(chǔ)能元件,超級(jí)電容器因其快速充放電,高功率密度,長循環(huán)壽命和較低的成本,受到了廣泛的關(guān)注。然而較低的能量密度限制了超級(jí)電容器在許多重要領(lǐng)域的應(yīng)用。為了克服這一缺陷,研究者致力于提升超級(jí)電容器的能量密度,使其達(dá)到電池的水平。一種行之有效的方法是在導(dǎo)電基底上生長金屬氧化物納米陣列結(jié)構(gòu),直接作為無粘結(jié)劑的集成化電極。這樣的設(shè)計(jì)在提高比容量,改善循環(huán)性能以及獲得良好的倍率性能方面,具有突出的優(yōu)勢。因?yàn)殛嚵须姌O具有較為獨(dú)特的幾何結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。較高的比表面積提供了更多的活性位點(diǎn),與基底材料保持緊密接觸的納米陣列可為電子的快速傳遞提供有效的通道,陣列單元之間的空隙有利于電解液離子擴(kuò)散進(jìn)入電極內(nèi)部,復(fù)合核殼陣列可以發(fā)揮不同組分之間的協(xié)同作用。本文的研究目標(biāo)在于采用簡單環(huán)保的水熱法合理設(shè)計(jì)不同種類的金屬氧化物納米陣列結(jié)構(gòu),并系統(tǒng)地研究陣列的生長過程以及不同陣列結(jié)構(gòu)對性能的影響。研究它們在超級(jí)電容器應(yīng)用方面的性能優(yōu)勢。研究內(nèi)容主要包括以下幾點(diǎn):(1)在本章,我們報(bào)道了一種簡單的無模板水熱法在泡沫鎳基底上大面積合成CoMoO_4納米片陣列,CoMoO_4納米片陣列的形貌通過掃描電鏡和透射電鏡來表征,納米片的晶相結(jié)構(gòu)通過XRD測試確定。通過一系列改變反應(yīng)時(shí)間的實(shí)驗(yàn),研究CoMoO_4納米片陣列的生長過程,推測其形成機(jī)理。將CoMoO_4納米片陣列直接作為無粘結(jié)劑電極應(yīng)用于超電容的性能測試,CoMoO_4納米片陣列表現(xiàn)出非常好的電容特性。在4 m A cm~(-2)電流密度下,納米片陣列的比容量高達(dá)1.26 F cm~(-2)。在12 m A cm~(-2)電流密度下,4000次循環(huán)保持率為79.5%,其性能遠(yuǎn)優(yōu)于CoMoO_4粉體材料。這主要?dú)w因于CoMoO_4完全可逆的電化學(xué)屬性和納米片陣列低電阻多通道的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)。(2)一種簡單可行的無模板水熱法用于在泡沫鎳基底上合成NiMoO_4納米線陣列,并構(gòu)建高性能超級(jí)電容器。所制備的NiMoO_4納米線陣列在大電流密度(112m A cm~(-2)即74.7 A g~(-1))下,表現(xiàn)出很高的比容量(1.96 F cm~(-2)即1308 F g~(-1)),并且具有良好的倍率性能和循環(huán)穩(wěn)定性。這樣突出的電容性能是因?yàn)橐痪S納米線陣列的電極結(jié)構(gòu),以及雙金屬氧化物中Ni與Mo兩種元素的協(xié)同作用。我們的工作證實(shí)了合理設(shè)計(jì)新穎的先進(jìn)電極材料的可行性,而且電極合成思路與設(shè)計(jì)理念,適用于在導(dǎo)電基底上大面積構(gòu)建其他二元、三元金屬氧化物陣列結(jié)構(gòu),作為高性能超級(jí)電容器的電極材料。(3)通過低成本綠色環(huán)保的水熱法,成功地在柔性碳布基底上生長NiMoO_4納米線陣列,并直接用于超級(jí)電容器性能測試。碳布上的NiMoO_4納米線陣列在電化學(xué)測試中,具有較高的比容量。在電流密度為5 m A cm~(-2)時(shí),比容量為1.27 F cm~(-2)(1587 F g~(-1))。在電流密度提高至30 m A cm~(-2)時(shí),比容量保持在0.76 F cm~(-2)(951 F g~(-1))。而且,它具備良好的循環(huán)能力(在4000次充放電循環(huán)后,依然保持初始容量的76.9%)。我們將碳布上的NiMoO_4納米線陣列構(gòu)建成對稱的雙電極電容器元件進(jìn)行測試,最大電壓可達(dá)到1.7 V,同時(shí)獲得較高的能量密度(70.7Wh kg~(-1))和功率密度(在14.1 Wh kg~(-1)能量密度下,功率密度為16,000 W kg~(-1))。這些研究結(jié)果表明,鉬酸鎳納米線陣列具有較大的比表面積,結(jié)合柔性碳布基底,為實(shí)用型超級(jí)電容器提供了廣闊的前景。(4)我們通過高錳酸鉀與碳的氧化還原反應(yīng),在碳布上原位合成了有序的MnO_2納米片陣列,運(yùn)用SEM、TEM、XRD、TGA等多種手段表征其微觀形貌結(jié)構(gòu)。并通過對水熱反應(yīng)時(shí)間的調(diào)控,研究MnO_2納米片陣列在碳布上的生長過程。研究結(jié)果表明,反應(yīng)時(shí)間對MnO_2納米片陣列的形貌有很大的影響。進(jìn)一步地,我們將該陣列直接應(yīng)用于超級(jí)電容器電極,研究MnO_2納米片陣列的贗電容性能。該電極表現(xiàn)出較高的比容量(2.16 F cm~(-2),在電流密度為5 m A cm~(-2)下)和較好的倍率性能,這歸因于有序的陣列結(jié)構(gòu)和MnO_2納米片陣列超薄片層與碳布之間的協(xié)同作用。3000次充放電循環(huán)后,MnO_2納米片陣列電極的循環(huán)保持率為61.4%。具有高比表面積的MnO_2納米片和高度有序的陣列結(jié)構(gòu),與柔性碳布基底相結(jié)合,為柔性電容器的構(gòu)建和發(fā)展提供了良好的材料基礎(chǔ)。(5)通過“兩步法”水熱反應(yīng),一種新穎的核殼復(fù)合結(jié)構(gòu)NiMoO_4@MnO_2陣列在碳布上直接合成,并研究其超電容性能。NiMoO_4納米線陣列和MnO_2薄納米片的協(xié)同作用,大大提高了電容性能。NiMoO_4@MnO_2陣列在電流密度為8 m A cm~(-2)時(shí),比容量為3.90 F cm~(-2)。在電流密度提高至24 m A cm~(-2)時(shí),比容量保持在3.22 F cm~(-2)。同時(shí),它具備理想的循環(huán)能力(在4000次充放電循環(huán)后,依然保持初始容量的90.5%)。這樣的核殼復(fù)合納米陣列結(jié)構(gòu)具有優(yōu)異的電化學(xué)性能,不僅具有高比容量,而且在長期循環(huán)穩(wěn)定性方面也有出色表現(xiàn)。NiMoO_4@MnO_2陣列是一種理想的贗電容材料。
[Abstract]:With the increasing demand for energy for mobile electronic devices, as an electrochemical energy storage element, supercapacitors have received wide attention due to their rapid charging and discharging, high power density, long cycle life and low cost. However, the low energy density limits the application of super electric containers in many important fields. Defects, the researchers are committed to improving the energy density of supercapacitors to reach the level of the battery. One effective method is to grow metal oxide nanowire arrays on the conductive substrate and directly act as an integrated electrode without adhesive. This design improves the specific capacity, improves the cycle performance and obtains good times. The array electrode has a unique geometric structure, because the array electrode has a more unique geometric structure. The higher specific surface area provides more active sites. The nanoscale array which is closely connected with the substrate can provide an effective channel for the rapid transmission of the electrons. The gap between the array units is beneficial to the electrolyte ion expansion. The aim of this paper is to design different kinds of metal oxide nanowire arrays by simple and environmentally friendly hydrothermal method, and systematically study the growth process of the array and the effect of different array structures on the performance. The performance advantages of supercapacitor applications include the following points: (1) in this chapter, we report a simple template free hydrothermal method for large area synthesis of CoMoO_4 nanoscale arrays on foamed nickel substrates. The morphology of CoMoO_4 nanoscale arrays is characterized by scanning electron microscopy and transmission electron microscopy. The structure is determined by XRD test. Through a series of experiments that change the reaction time, the growth process of the CoMoO_4 nanoscale array is studied and the formation mechanism is speculated. The CoMoO_4 nanoscale array is used directly as a non binder electrode to test the performance of the supercapacitor. The list of CoMoO_4 nanoscale arrays has a very good capacitance characteristic. In the 4 m A cm~ (-2) electricity Under the flow density, the specific capacity of the nanoscale array is up to 1.26 F cm~ (-2). Under the current density of 12 m A cm~ (-2), the 4000 cycle retention rate is 79.5%, and its performance is much better than that of the CoMoO_4 powder material. This is mainly attributed to the completely reversible electrochemical properties of CoMoO_4 and the structure characteristics of the low resistance and multi-channel nanoarray. (2) a simple and feasible no The template water heat method is used to synthesize NiMoO_4 nanowire arrays on the foamed nickel substrate and construct a high-performance supercapacitor. The prepared NiMoO_4 nanowire array shows a high specific capacity (1.96 F cm~ (-2), 1308.) under the large current density (112m A cm~ (-2), 74.7 A g~ (-1)), and has good multiplier performance and cycle stability. The outstanding capacitive performance is due to the electrode structure of the one Wiener line array and the synergistic effect of the two elements of the Ni and Mo in the bimetallic oxide. Our work confirms the feasibility of the rational design of the advanced electrode materials, and the electrode synthesis idea and design concept are suitable for large area structure on the conductive substrate. The other two yuan, three Yuan metal oxide array structure is used as the electrode material for high performance supercapacitors. (3) the NiMoO_4 nanowire array is successfully grown on the flexible carbon substrate through low cost green water heat method and directly used for the performance test of supercapacitor. The NiMoO_4 nanowire array on carbon cloth is used in electrochemical testing. It has a higher specific capacity. When the current density is 5 m A cm~ (-2), the specific capacity is 1.27 F cm~ (-2) (1587 F g~ (-1)). When the current density is increased to 30 m A, the specific capacity is maintained at 0.76 (951). Moreover, it has a good cycle capacity (after the 4000 charge discharge cycle, it remains 76.9% of the initial capacity). The NiMoO_4 nanowire array on the carbon cloth is constructed into a symmetrical double electrode capacitor element to be tested. The maximum voltage can reach 1.7 V, and the high energy density (70.7Wh kg~ (-1)) and power density (at the 14.1 Wh kg~ (-1) energy density, the power density is 16000 W kg~ (-1)). These results show that the nanoscale matrix of nickel molybdenum The column has a large specific surface area, combined with flexible carbon substrate, which provides a broad prospect for practical supercapacitors. (4) we synthesized an ordered MnO_2 nanoscale array in situ on carbon cloth through the redox reaction of Potassium Permanganate with carbon, and characterized its microstructure by means of SEM, TEM, XRD, TGA and so on. The growth process of the MnO_2 nanoscale arrays on the carbon cloth was studied by the regulation of the thermal reaction time. The results showed that the reaction time had a great influence on the morphology of the MnO_2 nanoscale array. Further, we applied the array directly to the electrode of the supercapacitor and studied the pseudo capacitance of the MnO_2 nanoscale array. The electrode showed a high performance. The specific capacity (2.16 F cm~ (-2), under the current density of 5 m A cm~ (-2)) and good multiplier performance, which is attributed to the orderly array structure and the co action of the MnO_2 nanoscale array between the ultra-thin layer and the carbon cloth in the.3000 secondary charge discharge cycle, the cycle retention of the MnO_2 nanoscale array is a MnO_2 Na with a high specific surface area. Rice slice and highly ordered array structure, combined with flexible carbon cloth substrate, provide a good material basis for the construction and development of flexible capacitors. (5) a novel nuclear shell composite structure NiMoO_4@MnO_2 array is directly combined on carbon cloth through the "two step" hydrothermal reaction, and its super capacitive.NiMoO_4 nanowire array is studied. With the synergistic effect of MnO_2 thin nanoscale, the capacitance performance.NiMoO_4@MnO_2 array is greatly improved when the current density is 8 m A cm~ (-2), and the specific capacity is 3.90 F cm~ (-2). When the current density is increased to 24 m A cm~, the specific capacity is kept at 3.22. The initial capacity of 90.5%). The nuclear shell composite nanowire arrays have excellent electrochemical properties, not only have high specific capacity, but also have excellent performance in the long-term cycle stability. The.NiMoO_4@MnO_2 array is an ideal pseudosapapac material.
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TM53;TB383.1

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本文編號(hào)：1982726