半導(dǎo)體納米材料的組裝及其光電化學(xué)生物傳感應(yīng)用研究
發(fā)布時(shí)間:2018-05-26 16:40
本文選題:光電化學(xué) + 生物傳感器; 參考:《江南大學(xué)》2015年碩士論文
【摘要】:光電化學(xué)(PEC)分析是近些年出現(xiàn)并快速發(fā)展的一種新型檢測(cè)方法,其檢測(cè)原理是基于光照下一些物質(zhì)與光電活性材料發(fā)生電子轉(zhuǎn)移而引起的電信號(hào)的改變。PEC的檢測(cè)過(guò)程與電致化學(xué)發(fā)光相反,其用光源作為激發(fā)信號(hào),而電化學(xué)信號(hào)作為檢測(cè)信號(hào)。不同形式的激發(fā)和檢測(cè)信號(hào)大大降低了其背景信號(hào)。PEC分析法具有設(shè)備簡(jiǎn)單、成本低廉、易微型化和靈敏度高等優(yōu)點(diǎn),因此在生物分析領(lǐng)域呈現(xiàn)了特有的優(yōu)越性和廣闊的發(fā)展前景。納米半導(dǎo)體材料具有表面效應(yīng)、量子限域效應(yīng)、量子尺寸效應(yīng)等,因此擁有與本體材料不同的光電化學(xué)性能,從而常被用于制備PEC生物傳感器。目前,PEC傳感分析還處于起步階段,因此檢測(cè)體系和光電活性材料較有限。本文利用生物模擬酶催化底物,產(chǎn)生電子受體而引起光電流變化,基于此,實(shí)現(xiàn)了對(duì)抗原的PEC靈敏檢測(cè)。盡管具有光電活性的材料很多,但目前大部分PEC傳感器應(yīng)用的都是光電陽(yáng)極材料,本文開(kāi)發(fā)了兩種新型陰極材料,利用新的作用機(jī)理,分別實(shí)現(xiàn)了對(duì)DNA、凝血酶和多巴胺的測(cè)定。本論文主要研究?jī)?nèi)容包含如下三個(gè)方面:1.基于模擬酶信號(hào)放大的超靈敏光電化學(xué)免疫分析此光電化學(xué)免疫傳感器通過(guò)層層組裝法制備ITO/Cd S量子點(diǎn)電極,再通過(guò)抗原抗體間的特異性吸附形成三明治免疫復(fù)合物。其中G-quadruplex/hemin與Pt納米粒子(Pt NP)形成的Pt NP-G-quadruplex/hemin復(fù)合物用來(lái)標(biāo)記二抗(Ab2,羊抗小鼠Ig G)。Pt NP-G-quadruplex/hemin探針具有模擬酶活性,在H2O2存在下,能催化底物對(duì)苯二酚(HQ)形成不溶物吸附在電極表面而增強(qiáng)位阻效應(yīng),更會(huì)作為電子受體,大大降低Cd S量子點(diǎn)的光電流。而且hemin會(huì)對(duì)激發(fā)光產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)性吸收,導(dǎo)致光電流產(chǎn)生的效率降低;谝陨闲盘(hào)放大,本免疫法實(shí)現(xiàn)了對(duì)小鼠Ig G的超靈敏和高選擇性檢測(cè),線性范圍為0.01 pg/m L 1.0 ng/m L,檢測(cè)限為6.0 fg/m L,并成功應(yīng)用于小鼠血清中Ig G的檢測(cè)。2.基于G-quadruplex/hemin與p型Pb S量子點(diǎn)的光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移效應(yīng)的通用型光電化學(xué)生物傳感器利用嵌進(jìn)G-quadruplex中的hemin能夠增大Pb S量子點(diǎn)的陰極電流而制備了一種新型信號(hào)放大PEC生物傳感器。Hemin存在時(shí),目標(biāo)DNA能與發(fā)卡DNA特異性結(jié)合,形成穩(wěn)定的G-quadruplex/hemin復(fù)合物,Pb S量子點(diǎn)能與G-quadruplex/hemin(III)發(fā)生光誘導(dǎo)電子轉(zhuǎn)移效應(yīng)而增大Pb S量子點(diǎn)的陰極光電流,實(shí)現(xiàn)對(duì)DNA的無(wú)底物、高靈敏檢測(cè)。光電化學(xué)信號(hào)與DNA在8×10-16 10-11 mol/L范圍內(nèi)成線性,檢出限為2×10-16 mol/L。利用相似原理,即適體與hemin形成G-quadruplex/hemin復(fù)合物,加入的凝血酶能加強(qiáng)G-quadruplex/hemin復(fù)合物的結(jié)構(gòu),從而對(duì)凝血酶進(jìn)行了簡(jiǎn)單、靈敏和高選擇性的檢測(cè)。3.基于原位氧化還原反應(yīng)的光電化學(xué)法檢測(cè)多巴胺多巴胺能直接與氧化石墨烯快速發(fā)生氧化還原反應(yīng),氧化后的多巴胺形成的聚合物可作為電子受體吸附在電極上,引起陰極光電流的增大,所制備的傳感器實(shí)現(xiàn)了對(duì)氧化石墨烯的簡(jiǎn)便、綠色還原,同時(shí)對(duì)多巴胺響應(yīng)快,檢測(cè)的線性范圍是0.5 1000 nmol/L,檢測(cè)限為0.23 nmol/L,并且成功應(yīng)用于人體尿液中多巴胺的檢測(cè)。
[Abstract]:Photoelectrochemical ( PEC ) analysis is a new type of detection method developed and developed rapidly in recent years . The detection principle of PEC is based on the change of electric signal caused by electron transfer between some substances and electro - optically active material under illumination . The detection process of PEC has the advantages of simple equipment , low cost , easy miniaturization and high sensitivity . uadruplex/hemin鎺㈤拡鍏鋒湁妯℃嫙閰舵椿鎬,
本文編號(hào):1938038
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