本文選題：石墨烯三維組裝體 + 光催化制氫��； 參考：《上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：最近,關(guān)于石墨烯三維組裝體的研究受到了越來越多的關(guān)注。研究發(fā)現(xiàn),其在光催化制氫和降解、納米電子學(xué)、能量儲存和轉(zhuǎn)換及生物傳感器等領(lǐng)域均表現(xiàn)出優(yōu)越的性能,被認(rèn)為是一個具有廣闊應(yīng)用前景的功能材料。這主要是由于石墨烯三維材料具有高的比表面積、優(yōu)異的傳質(zhì)性能和良好的柔韌性及多孔性等。因此,大量的三維石墨烯組裝體及功能化材料被制備出來并得到了相應(yīng)的研究。在三維石墨烯組裝體的組裝技術(shù)中,所采用的結(jié)合方式主要有兩種:非共價結(jié)合和共價鍵結(jié)合。其中,利用非共價作用的連接方式不牢固并不利于石墨烯納米片間的電子傳遞,而采用共軛分子作為中間體,利用共價鍵鍵合的方式所得到的石墨烯三維組裝體則可能具有優(yōu)異的電子傳輸性能。另一方面,眾所周知,單價的金屬離子是不能作為兩層石墨烯片之間的交聯(lián)體來組裝具有三維網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的石墨烯材料。人們得到的往往是石墨烯/單價金屬納米顆粒復(fù)合材料。海綿具有豐富的三維大孔結(jié)構(gòu),將其作為一種載體,將其與石墨烯相結(jié)合則可能會得到類似于石墨烯三維組裝體的具有優(yōu)異性能的功能材料�；谏鲜隹紤],我們對石墨烯三維組裝體的制備及其性能進(jìn)行了研究,具體內(nèi)容及成果如下:1.以普通商用海綿作為載體及三維框架,負(fù)有銀納米顆粒的石墨烯作為組裝單元,構(gòu)建了銀納米顆粒/石墨烯/海綿納米多級結(jié)構(gòu)。同時對其形貌、光學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。隨后,考察了其對對硝基苯酚氫化反應(yīng)的催化活性以及催化劑用量、硼氫化鈉濃度、石墨烯與銀的比例、pH、溫度等因素對其催化活性的影響規(guī)律。結(jié)果表明,該納米結(jié)構(gòu)對對硝基苯酚的氫化反應(yīng)是一個性能優(yōu)異的催化劑。在其催化作用下,4分鐘內(nèi)即可使10-4 moldm-3的對硝基苯酚降解99%。與傳統(tǒng)銀納米顆粒相比,催化活性提高了6.75 倍。2.采用水熱技術(shù),以帶有氯甲基的石墨烯作為組裝單元,通過其與4, 4-聯(lián)吡啶間的反應(yīng),制得了以4, 4-聯(lián)吡啶作為柱撐單元的三維石墨烯組裝體。同時對其形貌、光學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。隨后,在紫外光照射下,考察了該三維石墨烯組裝體的光催化制氫性能以及氧化石墨烯與4, 4-聯(lián)吡啶的質(zhì)量比、pH、犧牲劑濃度、攪拌速度等因素對其光催化活性的影響。最后,從實(shí)用角度出發(fā),進(jìn)一步考察了其循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果表明,在紫外光下,此三維石墨烯功能材料具有比P25更優(yōu)異的制氫性能。其制氫速率可達(dá)1.07 molg-1h-1。此外,我們還發(fā)現(xiàn)在中性范圍內(nèi)時,該材料具有最好的制氫活性。當(dāng)犧牲劑體積分?jǐn)?shù)為15%時,該材料具有最好的制氫活性,犧牲劑濃度低于或高于15%其光催化制氫活性都會下降。而隨著攪拌速度的增加其制氫活性一直增大,這可能是由于影響了溶液中物質(zhì)傳輸速度所導(dǎo)致的。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果為以后具有相似結(jié)構(gòu)的三維石墨烯基功能材料在光催化制氫領(lǐng)域中的應(yīng)用提供了理論支持。3.利用層層組裝法,以帶有氯甲基的石墨烯作為組裝單元,通過其與四吡啶基卟啉間的反應(yīng),在FTO片上構(gòu)建了以吡啶基卟啉作為橋連體的三維石墨烯組裝體。同時對其形貌、光學(xué)性質(zhì)等進(jìn)行了系統(tǒng)的表征。隨后,考察了該電極的光電化學(xué)制氫活性以及pH、溫度、光還原程度等因素對其光電化學(xué)行為的影響規(guī)律。我們發(fā)現(xiàn),在相同條件下,該電極的計(jì)時電流強(qiáng)度遠(yuǎn)大于普通混合的石墨烯與卟啉電極。此外,通過線性掃描曲線的比較,我們還發(fā)現(xiàn)該電極具有比普通混合的石墨烯與卟啉電極更負(fù)的析氫電位。而且隨著組裝層數(shù)的增加,電極的光電流強(qiáng)度也隨之增大。這些結(jié)果說明四吡啶基卟啉的引入為石墨烯納米片間的電子傳遞提供了一個高效的電子通道。利用這個電子通道可以構(gòu)筑一個具有較高活性的光電化學(xué)制氫催化劑。這對于今后高效光催化劑的設(shè)計(jì)也有一定的借鑒意義。
[Abstract]:This paper deals with the preparation and properties of graphene three - dimensional assembly , which is characterized by high specific surface area , excellent mass transfer performance and good flexibility and porosity . The results show that the nano - structure has high specific surface area , excellent mass transfer performance and good flexibility and porosity . The results show that , under the same conditions , the electrode has the best hydrogen production activity , and its hydrogen production activity is lower than that of ordinary mixed graphene and porphyrin electrode .
【學(xué)位授予單位】：上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號】：TB34;O643.36

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本文編號：1912255