本文選題：石墨烯 + 功能化�。� 參考：《華東師范大學(xué)》2015年博士論文

【摘要】：石墨烯是單層碳原子厚度的碳材料,是繼碳納米管之后科學(xué)界發(fā)現(xiàn)的最重要的碳材料。石墨烯具備卓越的電學(xué)和光學(xué)性能,且機(jī)械和熱學(xué)優(yōu)良性能突出,迅速成為21世紀(jì)最重要的納米材料之一。它的出現(xiàn)及快速發(fā)展,為藥物釋放、納電子器件、超級(jí)電容器和儲(chǔ)氫等領(lǐng)域提供了巨大的機(jī)遇。同時(shí),石墨烯超快速的電子遷移率、超大的比表面積、優(yōu)良的材料兼容性,為石墨烯在電化學(xué)傳感方面的廣泛應(yīng)用創(chuàng)造了廣闊的空間。遺憾的是,純石墨烯之間存在非常強(qiáng)勁的范德華力,容易發(fā)生團(tuán)聚堆積,形成堆積石墨烯。堆積石墨烯的各方面性能大大下降,阻礙了石墨烯前進(jìn)發(fā)展的道路。不過,石墨烯兼容性良好,因此,科學(xué)家們?cè)谑┍砻婕藿痈鞣N功能化單體,設(shè)計(jì)了多種多樣的功能化石墨烯。例如,在石墨烯表面修飾親水性的功能基團(tuán),可以防止石墨烯之間的團(tuán)聚,改善石墨烯的水分散性。在石墨烯表面修飾各種納米材料,可以發(fā)揮各材料之間的性能協(xié)同性,為其在其它領(lǐng)域的應(yīng)用打開一扇新的大門。在石墨烯表面修飾識(shí)別單元,可以聯(lián)系材料與分析學(xué)科之間的優(yōu)勢(shì),拓展交叉學(xué)科之間的有機(jī)結(jié)合。為了設(shè)計(jì)高效的電化學(xué)分析平臺(tái),我們將功能化石墨烯的卓越電學(xué)性能與特定的識(shí)別單元合理組裝,以實(shí)現(xiàn)多種生物信息分子的靈敏監(jiān)測(cè)。目前,采用電化學(xué)分析平臺(tái)分析生物信息分子主要采用的是傳統(tǒng)的離線平臺(tái)。即將生物處死取腦切片培養(yǎng)或者勻漿后,收集樣品,在平臺(tái)上分析檢測(cè)。通過這樣分析的樣品是單一的、靜止的、片面的,難以實(shí)現(xiàn)生物信息分子從源頭上的直接檢測(cè)。微滲析活體取樣技術(shù)歷史悠久,可以在不干擾動(dòng)物正常生命活動(dòng)的前提下,實(shí)現(xiàn)信息分子樣品的實(shí)時(shí)、在線、連續(xù)采集。然而,樣品體積小,易變質(zhì)等缺點(diǎn)限制了它的普遍使用。本文中,我們通過設(shè)計(jì)高效的功能化石墨烯電化學(xué)平臺(tái),與微滲析活體取樣技術(shù)聯(lián)角,可以實(shí)現(xiàn)生物信息分子實(shí)時(shí)、在線、連續(xù)的分析,監(jiān)測(cè)生物信息分子源頭上的直接變化。本論文分為五個(gè)部分,具體內(nèi)容如下：第一章緒論本章主要介紹了石墨烯的興起、功能化及其功能化石墨烯在電化學(xué)傳感中的廣泛應(yīng)用,微滲析活體取樣技術(shù)的概括及其與電化學(xué)分析平臺(tái)的聯(lián)用,著重介紹了石墨烯的功能化及其功能化石墨烯構(gòu)建的電化學(xué)分析平臺(tái)應(yīng)用。第二章石墨烯/g-C3N4層狀復(fù)合材料的制備及其電催化行為的研究本工作中,我們將g-C3N4的催化特性和石墨烯的高導(dǎo)電性能有機(jī)的結(jié)合,設(shè)計(jì)了石墨烯/g-C3N4 (G-g-C3N4)新型復(fù)合材料。同時(shí),G-g-C3N4復(fù)合材料在氧化還原體系中的電化學(xué)行為顯示G-g-C3N4的電子傳遞速率較石墨烯均有明顯地改善。通過G-g-C3N4復(fù)合材料分別對(duì)還原型生物分子(尿酸、去甲腎上腺素、酪氨酸、色氨酸、對(duì)乙酰氨基酚和蘆丁)和氧化型生物分子(H202和02)的電催化活性研究,我們發(fā)現(xiàn)了適量的g-C3N4負(fù)載于石墨烯的表面能有效的改善材料的電子轉(zhuǎn)移速率,最大限度的發(fā)揮材料之間的協(xié)同效應(yīng)。這歸根于復(fù)合材料獨(dú)特的電子層結(jié)構(gòu),石墨烯與g-C3N4之間能很好地發(fā)揮協(xié)同作用,而且,在材料構(gòu)筑過程中,G-g-C3N4對(duì)石墨烯的高溫還原具備一定的模板效應(yīng)。第三章貴金屬摻雜石墨烯／氧化鋅復(fù)合材料的制備及其電催化行為的研究本文利用石墨烯具備傳遞和儲(chǔ)存電子的能力,通過光化學(xué)還原法合成了幾種不同的貴金屬(Ag, Pd, Au, Pt)負(fù)載于石墨烯表面。本文利用紫外光激發(fā)ZnO中的電子和空穴對(duì)發(fā)生分離,自由電子儲(chǔ)存于石墨烯中。貴金屬離子加入后,捕捉自由電子發(fā)生還原反應(yīng),形成相應(yīng)的貴金屬顆粒。根據(jù)貴金屬的尺寸和分布,我們將它們分為兩類：PdPt和AgAu。同時(shí),我們考查了這幾種復(fù)合材料對(duì)H202的電催化活性,發(fā)現(xiàn)Pd和Pt復(fù)合材料由于顆粒較小,分布較均勻,表現(xiàn)出更為突出的電催化行為。第四章GS/ZnO/Pd雙通道電化學(xué)系統(tǒng)的研究及其對(duì)自由移動(dòng)大鼠腦內(nèi)葡萄糖與乳酸水平的同時(shí)測(cè)定本工作中,我們從前面研究的基礎(chǔ)上,挑選了電化學(xué)活性最優(yōu)的Pd復(fù)合材料(GS/ZnO@Pd).利用該復(fù)合材料優(yōu)良的電催化性能,結(jié)合兩種識(shí)別單元(葡萄糖氧化酶和乳酸氧化酶)構(gòu)筑了雙通道電化學(xué)傳感器。我們通過該雙通道傳感器與微滲析活體取樣聯(lián)用,構(gòu)建了葡萄糖和乳酸同時(shí)在線檢測(cè)的平臺(tái)。結(jié)果表明,該分析平臺(tái)對(duì)葡萄糖和L-乳酸可以實(shí)現(xiàn)高靈敏、高選擇性的檢測(cè)。因此,我們將它應(yīng)用于監(jiān)測(cè)自由移動(dòng)大鼠腦內(nèi)紋狀體區(qū)的葡萄糖和L-乳酸水平,結(jié)果表明,葡萄糖和乳酸水平分別為0.323±0.021 mM and 0.501 mM±0.057 mM(mean± s.d.,n=3)。第五章功能化石墨烯修飾電化學(xué)傳感的構(gòu)筑及其對(duì)大鼠紋狀體中葡萄糖在線檢測(cè)的研究本工作中,我們首先用共價(jià)健合的方法分別制備了氨基離子液體功能化的石墨烯(IL-RGO)與磺酸基功能化(S-RGO)的石墨烯,分別使石墨烯的表面帶上正負(fù)電荷。我們通過層層組裝技術(shù)實(shí)現(xiàn)了功能化石墨烯的自組裝,達(dá)到了復(fù)合材料{IL-RGO/S-RGO}n的可控合成。采用H202為探針,我們進(jìn)一步優(yōu)化了復(fù)合材料的層數(shù),自組裝葡萄糖氧化酶后,構(gòu)筑了葡萄糖電化學(xué)傳感器。與微滲析活體取樣技術(shù)聯(lián)用,我們構(gòu)建了葡萄糖實(shí)時(shí)、在線、連續(xù)檢測(cè)的可靠平臺(tái)。該平臺(tái)實(shí)現(xiàn)了對(duì)大鼠正常狀態(tài)下及其腹腔注射30μL胰島素刺激狀態(tài)下的葡萄糖水平的實(shí)時(shí)、在線、連續(xù)的監(jiān)測(cè)。結(jié)果表明,正常狀態(tài)下葡萄糖水平為0.376±0.028 mM(mean±s.d.,n=3),胰島素刺激下,葡萄糖水平(30 min)有所下降,下降幅度為52.75±8.6%(mean±s.d.,n=3)。
[Abstract]:Graphene is a carbon material with the thickness of a single carbon atom. It is the most important carbon material found by the scientific community following the carbon nanotubes. Graphene has excellent electrical and optical properties, and has excellent mechanical and thermal properties. It has rapidly become one of the most important nanomaterials in the twenty-first Century. Its emergence and rapid development, drug release, and nanowires The devices, supercapacitors and hydrogen storage provide great opportunities. At the same time, the ultra fast electron mobility, large specific surface area and excellent compatibility of graphene have created wide space for the extensive application of graphene in electrochemical sensing. Unfortunately, there is a very strong Fan Dehua force between pure graphene, It is easy to accumulate accumulation and form accumulated graphene. The properties of the accumulated graphene are greatly reduced and the way to advance the development of graphene is hindered. However, the compatibility of graphene is good, so scientists have grafted various functional monomers on the surface of graphene and designed various functional fossils. For example, on the surface of graphene. The modification of hydrophilic functional groups can prevent the aggregation of graphene and improve the water dispersibility of graphene. The modification of various nanomaterials on the surface of graphene can give play to the performance synergy between various materials and open a new gate for its application in other fields. The surface modification identification unit of graphene can contact the material. In order to design a highly efficient electrochemical analysis platform, we assemble the excellent electrical properties of functional fossils with specific identification units to realize the sensitive monitoring of a variety of biological information molecules. At present, the electrochemical analysis platform is used to analyze the bioinformatics. It is the traditional off-line platform that is used as a traditional off-line platform. After the biological execution of the brain slices for culture or homogenate, samples are collected and analyzed on the platform. The sample is single, static and one-sided, and it is difficult to realize direct detection of biological information molecules from the source. Microdialysis sampling technique has a long history. We can realize real-time, online, continuous collection of information molecular samples without interfering with normal life activities of animals. However, the shortcomings of small volume and metamorphism limit its universal use. In this paper, we can implement the electrochemical platform of efficient functional fossil ink and can be combined with microdialysis sampling technique. Biological information molecules are in real time, online and continuous analysis to monitor the direct changes on the source of biological information molecules. This paper is divided into five parts. The first chapter is the introduction of the introduction of the rise of graphene, functionalization and the extensive application of functionalized fossils in electrochemistry sensing, microdialysis sampling technique In conjunction with the electrochemical analysis platform, the functionalization of graphene and the application of the electrochemical analysis platform for the construction of functional fossils are emphatically introduced. In the second chapter, the preparation and electrocatalytic behavior of graphene /g-C3N4 layered composite materials and its electrocatalytic behavior are studied. In this work, the catalytic properties of g-C3N4 and the high conductivity of graphene are introduced. A new type of graphene /g-C3N4 (G-g-C3N4) composite has been designed organically. At the same time, the electrochemical behavior of G-g-C3N4 composites in the redox system shows that the electron transfer rate of G-g-C3N4 is obviously improved than that of graphene. By G-g-C3N4 composites, the reductive biomolecules (uric acid, norepinephrine, cheese) The electrocatalytic activity of ammonia, tryptophan, paracetamol and rutin and oxidized biomolecules (H202 and 02) has been studied. We found that a proper amount of g-C3N4 loaded on the surface of graphene can effectively improve the electron transfer rate of the material and maximize the synergistic effect between the materials. This is attributed to the unique electronic layer of the composite. Structure, the synergism between graphene and g-C3N4 can be played well, and in the process of material construction, G-g-C3N4 has a certain template effect on the high temperature reduction of graphene. Third the preparation and electrocatalytic behavior of the noble metal doped graphene / Zinc Oxide composite and its electrocatalytic behavior Several different precious metals (Ag, Pd, Au, Pt) are loaded on the surface of graphene by the photochemical reduction method. The electron and hole pairs in ZnO are separated by ultraviolet light and free electrons are stored in graphene. After the addition of precious metal ions, the free electrons are captured and the corresponding precious metals are formed. Particles. According to the size and distribution of precious metals, we divide them into two types: PdPt and AgAu., we examine the electrocatalytic activity of these composite materials to H202. It is found that Pd and Pt composites have more prominent electrocatalytic behavior because of smaller particles and more uniform distribution. The fourth chapter GS/ZnO/Pd dual channel electrochemical system In the study and the simultaneous determination of glucose and lactic acid in the brain of free moving rats, we selected the Pd composite (GS/ZnO@Pd) with the best electrochemical activity on the basis of the previous study. Using the excellent electrocatalytic properties of the composite, two kinds of identification units (glucose oxidase and lactate oxidase) were constructed. The dual channel electrochemical sensor is used to construct a platform for simultaneous determination of glucose and lactic acid by the dual channel sensor combined with microdialysis sampling. The results show that the platform can be highly sensitive and highly selective for glucose and L- lactic acid. The glucose and L- lactate levels in the intracerebral striatum showed that glucose and lactic acid levels were 0.323 + 0.021 mM and 0.501 mM + 0.057 mM (mean S.D., n=3). Fifth chapters of functional fossils modified electrochemistry sensing construction and the study of glucose line detection in the striatum of rats, we first used covalent The functionalized graphene (IL-RGO) and the sulfonic functionalized (S-RGO) graphene were prepared by the combined method, and the surface of the graphene was positive and negative, respectively. We realized the self assembly of the functional fossils by layers assembly technology, and achieved the controllable synthesis of the composite {IL-RGO/S-RGO}n. H202 The probe, we further optimized the number of composite materials, constructed the glucose electrochemical sensor after self assembly of glucose oxidase. Combined with microdialysis sampling technique, we constructed a reliable platform for real-time, on-line and continuous glucose detection of glucose. The platform has achieved 30 micron L insulin injection in the normal state of rats and the intraperitoneal injection of glucose. The glucose level in the stimulated state was monitored on line and on line. The results showed that the glucose level was 0.376 + 0.028 mM (mean S.D., n=3) under normal condition. The glucose level (30 min) decreased with the insulin stimulation, and the decrease was 52.75 + 8.6% (mean S.D., n=3).
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TB33;O613.71

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本文編號(hào)：1911518