鈀及金鈀納米晶的結構調控及其催化性能研究
本文選題:金屬納米晶體 + 光催化驅動��; 參考:《遼寧大學》2017年碩士論文
【摘要】:金屬納米材料在催化等領域有著十分廣泛的應用,因此成為目前材料學研究領域的熱點之一。大量的研究結果已經表明,金屬納米催化劑在參與反應過程中的反應能量和反應速率主要依賴于納米晶裸露的晶面,即尺寸以及形貌(晶面)是影響金屬納米材料性能的重要因素。目前,通過調控納米晶尺寸和形貌(晶面)來進一步提高催化劑的催化性能、節(jié)約經濟成本是科學研究的關鍵內容。在本文的工作中,以金和鈀兩種金屬作為主要研究對象,采用簡單普適的水相合成方法,通過設計金屬納米晶體的結構,使其在Suzuki碳碳偶聯(lián)反應中展現(xiàn)良好的催化性能。將本論文主要工作內容概括如下:1.對金屬納米材料的生長理論、合成方法、雙金屬納米晶的研究現(xiàn)狀以及金和鈀納米晶已經取得的研究進展進行了簡要介紹。2.對高活性納米鈀納米晶的可控合成展開研究。利用晶種法,依靠鹵素離子(Cl-,Br-,以及I-離子)對金屬鈀的{100}晶面的特異性吸附作用,合成了高指數(shù){730}晶面裸露的內凹立方體鈀納米顆粒。以I-/O2為刻蝕劑,甲醛為還原劑,通過調節(jié)鈀納米顆粒的角、面、棱三個位點的刻蝕速率和生長速率,制備了框架結構鈀納米晶。3.通過外延生長的方式獲得了核殼結構的金鈀納米晶,然后通過在氧化刻蝕的過程中同時引入還原過程,獲得了一種具有獨特形貌的雙金屬納米晶,內部為八面體金納米晶作為核、外部為框架結構鈀納米晶。相比于傳統(tǒng)的核殼結構納米晶,紫外-可見光吸收光譜顯示框架結構鈀納米晶不影響八面體金核的光譜吸收。4.以Suzuki碳碳偶聯(lián)反應為探針反應,以不同形貌納米晶為催化劑進行了有機硼與鹵代芳烴的偶聯(lián)反應實驗,驗證了{730}晶面裸露的凹面體鈀納米顆粒以及框架結構鈀納米顆粒具有良好的催化能力以及穩(wěn)定性。在光反應儀中進行的催化反應結果證明了獨特結構的金鈀雙金屬納米晶能夠在可見光照射下成功驅動碳碳偶聯(lián)反應。
[Abstract]:Metal nanomaterials have been widely used in catalysis and other fields, so it has become one of the hotspots in the field of material research. A large number of research results have shown that the reaction energy and reaction rate of the metal nano catalyst in the reaction process depend mainly on the nanocrystalline crystal surface, that is, the size and morphology (crystal surface). It is an important factor affecting the properties of metal nanomaterials. At present, the key content of scientific research is to improve the catalytic performance of the catalyst and save the economic cost by controlling the size and morphology of nanocrystalline and morphology (crystal surface). In this paper, two metals of gold and palladium are used as the main research objects, and simple and universal water phase syntheses are used. Method, by designing the structure of metal nanocrystals to show good catalytic performance in the Suzuki carbon and carbon coupling reaction. The main contents of this paper are summarized as follows: 1. the growth theory of metal nanomaterials, the synthesis method, the research status of bimetallic nanocrystals and the progress of the gold and palladium nanocrystals have been simplified. The study of controllable synthesis of highly active nano palladium nanocrystals by.2. was introduced. By using the specific adsorption of halogen ions (Cl-, Br-, and I- ions) on the {100} crystal surface of metal palladium, the concave cubic palladium nanoparticles exposed to high index {730} crystal surface were synthesized by I-/O2 as a etching agent and formaldehyde as a reducing agent. The etching rate and growth rate of the angle, surface and prism of the palladium nanoparticles were obtained. The palladium nanocrystals of the palladium nanocrystalline.3. were prepared by the epitaxial growth of the palladium nanocrystalline.3.. Then the reduction process was introduced in the process of oxidation etching, and a kind of bimetallic nanocrystalline with unique morphology was obtained. The inner is the eight surface gold nanocrystals as the core and the external frame structure palladium nanocrystals. Compared to the traditional nuclear shell structure nanocrystals, the UV visible light absorption spectra show that the palladium nanocrystals in the framework structure do not affect the spectral absorption of the gold nuclei of the eight heals by the.4. carbon coupling reaction as the probe reaction, and the different morphology nanocrystals are used as the catalysts. The coupling reaction experiment between organic boron and halogenated aromatics shows that the palladium nanoparticles and the frame structure palladium nanoparticles have good catalytic ability and stability. The results of the catalytic reaction in the light reaction instrument show that the unique structure of gold palladium bimetallic nanocrystals can be irradiated by visible light. The carbon coupling reaction was successfully driven.
【學位授予單位】:遼寧大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2017
【分類號】:O643.36;TB383.1
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,本文編號:1885035
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