本文選題：鈣鈦礦　切入點(diǎn)：CsPbX_3　出處：《合肥工業(yè)大學(xué)》2017年碩士論文

【摘要】：量子點(diǎn)是指由少量原子組成,電子運(yùn)動(dòng)在各個(gè)方向上均受到限制的納米顆粒。量子點(diǎn)最顯著的特征是具有量子限域效應(yīng),其帶隙隨尺寸的改變會(huì)發(fā)生顯著的變化。此外,量子點(diǎn)還具有尺寸效應(yīng)、表面效應(yīng)、隧穿效應(yīng)等特性,這使它們?cè)诠怆娖骷I(lǐng)域扮演著重要的角色。銫鉛鹵(CsPbX_3)鈣鈦礦量子點(diǎn)具有諸多優(yōu)異的性能,表現(xiàn)出較為出色的量子效應(yīng),體現(xiàn)在量子產(chǎn)率高、單分散性好、發(fā)射譜半峰窄、熒光隨成份可調(diào)、穩(wěn)定性高、合成工藝簡(jiǎn)便等方面,這使CsPbX_3量子點(diǎn)在包括LED、光電探測(cè)器、量子點(diǎn)激光器、太陽能電池等功能器件上具有極高的應(yīng)用價(jià)值。本文從CsPbX_3鈣鈦礦量子點(diǎn)的合成工藝入手,對(duì)其合成工藝進(jìn)行了改進(jìn),對(duì)反應(yīng)過程、量子點(diǎn)的性質(zhì)作了相關(guān)的研究,并實(shí)現(xiàn)了CsPbX_3量子點(diǎn)在下轉(zhuǎn)換單色光及白光LED器件上的應(yīng)用,主要取得了以下研究成果:(1)以硬脂酸、十八烯胺為配體,在十八烯環(huán)境下合成了高質(zhì)量單分散的CsPbBr_3量子點(diǎn),表征結(jié)果顯示該量子點(diǎn)表現(xiàn)出明顯的激子吸收特征,在紫外-可見區(qū)域有較高的吸收率,具有尖銳的發(fā)射譜,半峰寬低至21nm,熒光量子產(chǎn)率高至86%;該量子點(diǎn)為立方相結(jié)構(gòu),具有良好的結(jié)晶性,正方形的納米晶具有良好的單分散性,具有與其激子波爾半徑(7nm)相當(dāng)?shù)钠骄叽?10.2nm);實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,該反應(yīng)具有極快的反應(yīng)速率,在反應(yīng)3秒即可完成大部分反應(yīng),反應(yīng)時(shí)間對(duì)產(chǎn)物的光譜有一定的影響,隨反應(yīng)時(shí)間延長(zhǎng),量子點(diǎn)的尺寸分布逐漸集中;利用硬脂酸作配體可以有效降低所需反應(yīng)溫度,體系在80℃-160℃均具有優(yōu)良的結(jié)晶產(chǎn)物,在120℃時(shí)有最高的熒光強(qiáng)度。(2)采用鋅的鹵化鹽對(duì)母體CsPbBr_3量子點(diǎn)進(jìn)行陰離子交換,獲得了高質(zhì)量的交換產(chǎn)物量子點(diǎn)。該反應(yīng)可以在常溫下進(jìn)行,不需要惰性氣體保護(hù);反應(yīng)速率快,數(shù)秒鐘即可結(jié)束反應(yīng);通過調(diào)節(jié)鹵鹽添加量,產(chǎn)物的發(fā)射光譜可以覆蓋410-700nm整個(gè)可見光波段,可以輕易獲得直接合成法難以合成的CsPbCl3量子點(diǎn);對(duì)于常溫下通常呈正交相的CsPbI3量子點(diǎn),可以輕易地在常溫下獲得具有高熒光的立方相CsPbI_3量子點(diǎn),并且該產(chǎn)物在大氣環(huán)境下具有較高的穩(wěn)定性。通過對(duì)反應(yīng)過程進(jìn)行追蹤,發(fā)現(xiàn)調(diào)節(jié)體系中各種陰離子的比例,可以有效調(diào)節(jié)發(fā)射光譜的位置,該反應(yīng)為可逆反應(yīng),量子點(diǎn)晶體與外界存在快速的交互關(guān)系;反應(yīng)可分兩段進(jìn)行,包括快速的晶體表面反應(yīng)與相對(duì)慢速的晶體內(nèi)部離子交換。交換產(chǎn)物具有較高的穩(wěn)定性,主要繼承了母體CsPbBr_3量子點(diǎn)的穩(wěn)定性,并且反應(yīng)中未丟失表面配體。對(duì)量子點(diǎn)從短波到長(zhǎng)波發(fā)射譜半峰寬變大的原因提出了假設(shè),由于量子點(diǎn)尺寸與其激子波爾半徑相對(duì)大小不同,量子點(diǎn)尺寸波動(dòng)對(duì)帶隙寬度的變化影響不同:在短波段影響小,故半峰較窄;在長(zhǎng)波段影響大,故半峰較寬。(3)利用陰離子交換產(chǎn)物量子點(diǎn)作為下轉(zhuǎn)換層,構(gòu)建了單色光LED和白光LED。單色光LED具有較高的單色性,發(fā)射光譜半峰可低至18nm,其色純度可高達(dá)99%以上;具有相對(duì)較高的流明效率,綠光LED的流明效率達(dá)21.5lmW-1;在不同的驅(qū)動(dòng)電流下,其發(fā)射光具有極高的穩(wěn)定性。對(duì)于白光LED,利用陰離子交換獲得的紅光量子點(diǎn)可以通過增加紅色光成份顯著提高白光LED的顯色指數(shù)(90.5%),降低其相關(guān)色溫(3561K),對(duì)驅(qū)動(dòng)電流具有較高的穩(wěn)定性,提高了熒光粉的實(shí)際使用價(jià)值。
[Abstract]:Quantum dots are composed of a small number of atoms, electrons are confined nanoparticle quantum dots in all directions. The most significant feature is a quantum confinement effect, the band gap size will change dramatically. In addition, quantum dot has size effect, surface effect, tunneling effect other characteristics, which makes them play an important role in the field of photoelectric devices. Lead halide cesium (CsPbX_3) perovskite QDs has many excellent properties, exhibit more excellent quantum effects, reflected in the high quantum yield, good monodispersity, narrow half peak emission spectrum, fluorescence with adjustable composition, high stability the synthesis process is simple, etc., which makes CsPbX_3 quantum dots in LED, photoelectric detector, quantum dot lasers, has a very high value of solar cell devices. The synthesis of CsPbX_3 quantum dots with perovskite, The synthesis process was improved, the reaction process, properties of quantum dots were researched, and the realization of the application of CsPbX_3 quantum dots in conversion of monochromatic light and white light LED devices, the main research results are as follows: (1) with stearic acid, eighteen enamine ligand, CsPbBr_3 monodisperse quantum dots in the synthesis of high quality graphene eighteen environment characterization results show that the quantum dots exhibit distinct excitonic absorption characteristics in the ultraviolet visible region absorption rate is high, with sharp emission spectrum, half peak width as low as 21nm, the fluorescence quantum yield of up to 86%; the quantum dot the cubic phase structure, with good crystallinity, nanocrystalline square with good monodispersity, with its exciton Bohr radius (7Nm) average size (10.2nm); the experimental results show that the reaction rate of the reaction is very fast, in 3 seconds to complete the reaction Part of the reaction, has certain effect of spectral response time on the product, with the prolonging of reaction time, the size distribution of quantum dots are gradually concentrated; using stearic acid as ligands can effectively reduce the required reaction temperature. The system has excellent crystallization were at 80 DEG -160 DEG, have the highest fluorescence intensity at 120 DEG C (. 2) using zinc halide salt anion on the mother of CsPbBr_3 quantum dots exchange, quantum dots obtained exchange products of high quality. The reaction can be carried out at room temperature, without the protection of inert gas; fast reaction rate, the number of seconds to the end of the reaction; by adjusting the amount of salt brine, emission spectrum of the product can cover 410-700nm the whole visible light, can easily obtain the direct synthesis method is difficult to synthesize CsPbCl3 quantum dots; for room temperature is usually CsPbI3 quantum dots are orthogonal, can be easily obtained with high fluorescence at room temperature The cubic phase of CsPbI_3 quantum dots, and the product has high stability under atmospheric environment. Through tracking the reaction process that regulates a variety of anion system in proportion, can effectively adjust the position of the emission spectrum, the reaction is reversible, there is an interaction between the body and the external quantum dyking rapid reaction can be divided into two; some, including the crystal surface rapid reaction and relatively slow crystal internal ion exchange. The product has high stability, mainly inherited stability matrix of CsPbBr_3 quantum dots, and the reaction is not lost. Put forward the hypothesis of surface ligands cause quantum dots from shortwave to long wave emission spectrum FWHM becomes larger, because the size of quantum dots and Bohr exciton radius relative to the size of quantum dots of different sizes, change the width of band gap fluctuation on the influence in the short wavelength is small, so the half peak is narrow; In the long wave effect, the half peak is wide. (3) using anion exchange product of quantum dots as conversion layer, construct the monochromatic monochromatic light LED and white light LED. monochromatic light LED has high emission spectrum, the half peak can be reduced to 18NM, its color purity can reach more than 99%; with the high luminous efficiency, luminous efficiency of 21.5lmW-1 green LED; in different driving current, the emitted light has a very high stability. For white LED, the anion can exchange red quantum dots obtained by adding red light component significantly improve the color index of white LED (90.5%), reduce the correlated color temperature (3561K), the stability of the drive current is high, improve the phosphor applied value.

【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TQ422;TB383.1

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