本文選題：鉑納米棒　切入點(diǎn)：鈀納米片　出處：《浙江大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：貴金屬鉑、鈀納米晶由于其優(yōu)異的性能,被廣泛應(yīng)用于石油化工、能源技術(shù)、醫(yī)療和傳感等諸多領(lǐng)域。納米晶的性能受到其尺寸、形貌、組分、結(jié)構(gòu)等各項(xiàng)參數(shù)的影響,調(diào)控并設(shè)計(jì)納米晶的形貌,實(shí)現(xiàn)納米晶的可控合成成為近十年來(lái)學(xué)術(shù)界研究的熱點(diǎn)�；谝陨媳尘�,我們采用液相法合成了一系列具有特殊形貌的貴金屬納米結(jié)構(gòu),包括鉑納米棒,超薄鈀納米片和鈀納米環(huán),并詳細(xì)研究了各個(gè)納米晶的生長(zhǎng)機(jī)理,最后通過(guò)電化學(xué),紫外可見(jiàn)光譜等手段表征了其催化和局域表面等離子體共振(LSPR)性能。本文的主要?jiǎng)?chuàng)新結(jié)果如下：(1)采用水熱法,以油胺和甲醛為修飾劑成功合成了{(lán)100}晶面外露的高質(zhì)量的單晶鉑納米棒,通過(guò)甲醛的用量可以調(diào)控其長(zhǎng)徑比和尺寸。高分辨透射電鏡表征發(fā)現(xiàn)納米棒的形成基于小顆粒定向連接機(jī)理。將鉑納米棒應(yīng)用于甲醇氧化反應(yīng),與商業(yè)化Pt/C相比,展現(xiàn)了更好的活性和抗CO中毒能力。(2)采用液相法成功合成了厚度僅為1.1 nm的六邊形超薄鈀納米片。W(CO)6, CA和CTAB對(duì)納米片的形成至關(guān)重要。通過(guò)控制CA的用量和種子生長(zhǎng)法,可以控制鈀納米片的尺寸。鈀納米片展示出了獨(dú)特的LSPR性能,隨著納米片邊長(zhǎng)從6.4 nm增加到59.2 nm,相應(yīng)的LSPR吸收峰位逐漸從820 nm紅移到1067 nm。(3)以鈀納米片為種子,首次合成出六邊形中空納米環(huán)狀結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證,鈀納米環(huán)是在鈀原子的選擇性外延生長(zhǎng)和Br-/O2的氧化刻蝕的共同作用下形成的。這一方法還適用于異質(zhì)外延,我們成功制備出了鈀-鉑核殼雙金屬納米環(huán)。將鈀納米環(huán)應(yīng)用于硝基苯酚加氫反應(yīng),展現(xiàn)了優(yōu)越的活性和穩(wěn)定性。邊長(zhǎng)為6.4nm的鈀納米環(huán)的k1值達(dá)到了60.2 s-1g-1L,分別為鈀納米片和商業(yè)化鈀黑的2.2和33.4倍,且鈀納米環(huán)在10次反應(yīng)后仍保存了89.3%的活性。
[Abstract]:Platinum and palladium nanocrystals of precious metals are widely used in petrochemical, energy technology, medical treatment and sensing fields because of their excellent properties. The properties of nanocrystals are affected by their size, morphology, composition, structure and other parameters. Controlling and designing the morphology of nanocrystalline and realizing controllable synthesis of nanocrystalline has become a hot topic in academic circles in recent ten years. Based on the above background, we synthesized a series of noble metal nanostructures with special morphology by liquid phase method. Including platinum nanorods, ultrathin palladium nanoparticles and palladium nanometers, the growth mechanism of each nanocrystalline was studied in detail. The catalytic and local surface plasmon resonance (LSPRs) properties were characterized by UV-Vis spectroscopy. The main innovative results of this paper are as follows: 1) hydrothermal method is used. High quality platinum nanorods with {100} crystal surface exposed were successfully synthesized with oleamine and formaldehyde as modifiers. The aspect ratio and size of nanorods can be controlled by the amount of formaldehyde. The formation of nanorods was found to be based on the directional bonding mechanism of small particles by high resolution transmission electron microscopy. Compared with commercial Pt/C, platinum nanorods were used in methanol oxidation reaction. The hexagonal ultrathin palladium nanocrystals with thickness of 1.1 nm were successfully synthesized by liquid phase method. CA and CTAB were very important to the formation of nanocrystals. By controlling the amount of CA and the method of seed growth, the hexagonal nanocrystalline palladium nanocrystals were successfully synthesized by the method of controlling the amount of CA and the growth of seeds. The size of palladium nanoparticles can be controlled. Palladium nanoparticles exhibit unique LSPR properties. With the increase of side length from 6.4 nm to 59.2 nm, the corresponding peak position of LSPR absorption gradually shifts from 820 nm to 1067 nm 路m ~ (-3). The hexagonal hollow ring structure was synthesized for the first time. The experimental results show that the nanocrystalline palladium ring is formed by the combination of selective epitaxial growth of palladium atom and oxidation etching of Br-/O2. This method is also suitable for heteroepitaxy. Palladium-platinum core-shell bimetallic nanospheres were successfully prepared and applied to the hydrogenation of nitrophenols. The K1 value of palladium nanospheres with the side length of 6.4nm is 60.2s-1g-1L, which is 2.2 and 33.4 times higher than that of palladium nanoparticles and commercial palladium black, respectively, and the palladium nanocyclic has a activity of 89.3% after 10 reactions.
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類(lèi)號(hào)】：TB383.1

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本文編號(hào)：1675027