高效碳納米點(diǎn)的制備及其生物與激光應(yīng)用的研究
本文選題:碳納米點(diǎn) 切入點(diǎn):熒光量子效率 出處:《中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所》2017年博士論文
【摘要】:納米發(fā)光材料具有良好和獨(dú)特的發(fā)光性能,經(jīng)過多年的廣泛研究和快速發(fā)展,新型高性能的納米發(fā)光材料不斷涌現(xiàn),在信息光電子和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域顯示了重要的應(yīng)用前景。在納米材料中,碳基納米材料包括碳納米管、石墨烯和富勒烯的研究是納米科技的前沿領(lǐng)域,一直備受世人矚目。近年來,人們又發(fā)現(xiàn)了一種發(fā)光性能出色的球狀顆粒的新型碳納米材料,稱為碳納米點(diǎn)。和傳統(tǒng)的金屬、半導(dǎo)體量子點(diǎn)相比,碳納米點(diǎn)具有合成工藝簡單、成本低廉、水溶性和生物相容性好、毒性低、熒光性能優(yōu)良并且穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn),在光催化、傳感器、激光器、LED、光伏器件、生物成像和光電探測器等領(lǐng)域展現(xiàn)了良好的應(yīng)用前景。1、本文針對以往碳納米點(diǎn)熒光效率偏低的問題,提出了一種較好的解決思路。即通過一步微波合成方法使檸檬酸與含氨基的羥基化合物進(jìn)行脫水縮合和碳化反應(yīng),獲得了具有氮摻雜和表面羥基官能化修飾的碳納米點(diǎn),該種碳納米點(diǎn)的熒光效率可高達(dá)99%,通過系列碳點(diǎn)材料的表征,證明了石墨氮摻雜和表面富羥基修飾是實(shí)現(xiàn)高熒光效率的原因。2、本文針對以往碳納米點(diǎn)易聚集猝滅的現(xiàn)象,通過一步微波合成方法研制出具有抗自聚集猝滅的固態(tài)熒光碳納米點(diǎn),該碳納米點(diǎn)無任何支撐體系,熒光量子效率可達(dá)40%,而且能在1 min之內(nèi)對14種最具代表性的細(xì)菌實(shí)現(xiàn)超快速染色,其染色效果優(yōu)于常用的商業(yè)化熒光染料。3、本文針對以往碳納米點(diǎn)易聚集猝滅的現(xiàn)象,合成一種對濃度有依賴特性的可以從聚集猝滅向聚集發(fā)射轉(zhuǎn)變的碳納米點(diǎn)。經(jīng)過材料的初步表征發(fā)現(xiàn),聚集體黃光發(fā)射的增強(qiáng)現(xiàn)象,很可能是由于單分散的碳納米點(diǎn)與碳納米點(diǎn)聚集體之間發(fā)生了F?rster能量轉(zhuǎn)移而引起的。4、首次發(fā)現(xiàn)具有激發(fā)波長獨(dú)立特性的碳納米點(diǎn)在光泵浦下比其他碳納米點(diǎn)更容易實(shí)現(xiàn)低閾值的放大自發(fā)輻射。通過傅里葉變換紅外光譜和X射線光電子能譜研究手段分析,發(fā)現(xiàn)具有激發(fā)波長獨(dú)立特性的碳納米點(diǎn)的含氧基團(tuán)C-O-C/C-O-H很少,使得n-π*帶隙內(nèi)與C-O-C/C-O-H相關(guān)的激發(fā)態(tài)較少,在π*→n躍遷中,粒子數(shù)容易反轉(zhuǎn)。此外還發(fā)現(xiàn)具有激發(fā)-發(fā)射獨(dú)立性的碳納米點(diǎn)的輻射躍遷速率和受激發(fā)射截面顯著高于具有激發(fā)-發(fā)射依賴性的碳納米點(diǎn)。我們還首次實(shí)現(xiàn)了平面波導(dǎo)結(jié)構(gòu)的全固態(tài)碳納米點(diǎn)薄膜的光泵浦放大自發(fā)輻射。
[Abstract]:Nano-luminescent materials have good and unique luminescent properties. After years of extensive research and rapid development, new high-performance nano-luminescent materials have been emerging. In the field of information optoelectronics and biomedicine, the research of carbon based nanomaterials, including carbon nanotubes, graphene and fullerene, is the frontier of nanotechnology. In recent years, a new kind of carbon nanocrystalline material, called carbon nanocrystalline, has been discovered. Compared with traditional metal and semiconductor quantum dots, carbon nanocrystals have a simple synthesis process. Low cost, good water solubility and biocompatibility, low toxicity, excellent fluorescence performance and good stability, etc., in photocatalysis, sensors, lasers, LED, photovoltaic devices, etc. Biological imaging and photodetectors have shown good application prospects. In this paper, the low fluorescence efficiency of carbon nanowires has been studied. A better way to solve the problem was put forward, that is, by one-step microwave synthesis, citric acid was dehydrated, condensed and carbonized with amino group, and the carbon nanowires with nitrogen-doped and surface hydroxyl functionalized modification were obtained. The fluorescence efficiency of this kind of carbon nanowires can be as high as 99%. Through the characterization of a series of carbon point materials, it is proved that graphite nitrogen doping and surface hydroxyl rich modification are the reasons for achieving high fluorescence efficiency. In this paper, the phenomenon of agglomeration and quenching of carbon nanowires is discussed. A solid-state fluorescent carbon nanopoint with anti-self-agglomeration quenching was prepared by one-step microwave synthesis method, which has no support system. The fluorescence quantum efficiency can reach 40%, and it can achieve super fast dyeing of 14 most representative bacteria within 1 min, which is superior to commercial fluorescent dye. 3. This paper aims at the phenomenon that carbon nanoparticles are easy to gather and quench. A concentration-dependent carbon nanodot was synthesized, which can change from agglomeration quenching to aggregate emission. The enhancement of yellow light emission of aggregates was found by the preliminary characterization of the material. Probably due to the F- between the monodisperse carbon nanoparticles and the carbon nanoparticles aggregates? Rster energy transfer is the first time to find that carbon nanowires with independent excitation wavelength are easier to achieve low threshold amplified spontaneous emission than other carbon nanocrystals under optical pumping. Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) and X. Analysis of X-ray photoelectron spectroscopy, It was found that there were few oxygen-containing C-O-C/C-O-H groups in carbon nanowires with independent excitation wavelength, which resulted in fewer excited states associated with C-O-C/C-O-H in the n- 蟺 * band gap and in 蟺 *. 鈫扤 transition, It is also found that the radiative transition rate and the stimulated emission cross section of the carbon nanowires with excitation and emission independence are significantly higher than those of the carbon nanowires with excitation emission dependence. We have also realized for the first time. Optical pumping and amplifying spontaneous emission of all solid carbon nanodot films with planar waveguide structure.
【學(xué)位授予單位】:中國科學(xué)院長春光學(xué)精密機(jī)械與物理研究所
【學(xué)位級別】:博士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:O613.71;TB383.1
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本文編號:1669519
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