負載Ag納米顆粒介孔碳材料的制備及在電合成苯甲酸甲酯中的應(yīng)用
發(fā)布時間:2018-03-22 18:10
本文選題:介孔碳 切入點:Ag納米顆粒 出處:《華東師范大學(xué)》2017年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:近些年來,介孔碳材料由于其潛在的應(yīng)用價值吸引了越來越多研究者的興趣。介孔碳材料擁有獨特的光學(xué)、電化學(xué)和電磁學(xué)等性質(zhì),因此在催化、吸附、分離和傳感器中里有著巨大的應(yīng)用前景。但是,介孔碳材料也有許多不盡如人意的地方,比如它有著很強的疏水性、較少的反應(yīng)活性位點等,使得其在催化和傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用受到了一定的限制。為了使有序介孔碳材料獲得許多獨特的性質(zhì),從而制備更多的介孔碳復(fù)合材料和催化劑載體,越來越多功能化介孔碳材料的方法被報道。當向介孔碳的骨架中摻雜一些吸電子或者供電子的雜原子,比如B、P、N和O時,不僅僅可以增加介孔碳材料表面的官能團,而且還可以徹底改變材料內(nèi)部的電子特性,大大提升其電化學(xué)性能,使其在更多領(lǐng)域得到新的應(yīng)用,比如半導(dǎo)體、光學(xué)、電子器件、燃料電池和鋰電池等。有機鹵代物在合成有機化學(xué)中有著廣泛的應(yīng)用,研究C-X鍵的斷裂吸引了很多研究者的關(guān)注。電化學(xué)合成路線有著優(yōu)異的選擇性和環(huán)境友好的特點,是一種有效的還原和羧化有機鹵代物的方法。這種方法一方面可以合成有機羧酸化合物,另一方面它利用的原料是溫室氣體CO_2,而CO_2是一種清潔的、廉價的、含量豐富的、無毒的和可再生的碳資源。有許多催化劑都可以催化還原有機鹵代物。有文章報道Ag顯示出對有機鹵代物卓越的電催化活性。但是純金屬電極所用的Ag的量太多,而且反應(yīng)只在Ag電極的表面進行,提供的反應(yīng)位點比較少,催化活性較低。最近,越來越多的研究者關(guān)注于金屬納米顆粒/碳材料復(fù)合物的制備方法及應(yīng)用的探究上。傳統(tǒng)的制備金屬負載型碳材料的方法有共沉淀法、液體浸漬法、膠體沉積法等。本論文選擇了一種蒸氣氧化和原位自還原的相結(jié)合的方法,制備了負載Ag納米顆粒催化劑的介孔碳材料。制得的材料中Ag納米粒子分布高度均勻,顆粒較小。并且在進一步改進實驗中通過軟模板一步法制備摻磷介孔碳材料,有效地擴大了材料的孔徑。再用蒸氣氧化-原位自還原的方法對摻磷介孔碳材料進行了負載Ag納米顆粒的實驗,通過表征證明了大的孔徑有利于Ag的負載。最后將負載Ag的兩種功能化介孔材料制備成修飾電極,應(yīng)用于溴苯的電羧化反應(yīng)中,具體工作開展如下:(1)蒸氣氧化-原位自還原法制備Ag負載的介孔碳材料及電化學(xué)應(yīng)用。首先將蒸氣氧化和原位自還原的方法相結(jié)合,制備了負載于有序介孔碳材料上的Ag納米粒子催化劑,通過FT-IR、XRD等表征手段證明了這種負載方法的可行性。隨后,制備了三種不同Ag含量的介孔碳復(fù)合材料,并通過BET、TEM等一系列實驗手段對各種材料進行表征。最后將制備Ag負載的介孔碳復(fù)合材料應(yīng)用于溴苯的電羧化反應(yīng)中,考察了不同的電解電位和不同的Ag負載量對反應(yīng)的影響。證明了這種復(fù)合材料擁有比純銀更優(yōu)良的催化性能。當復(fù)合材料中Ag的含量為10%時,催化性能最好。(2)制備大孔徑摻磷介孔碳材料及其在溴苯電羧化反應(yīng)中的應(yīng)用。論文第三章通過對前一章實驗結(jié)果的思考,以增加介孔碳材料的孔徑為出發(fā)點,利用一步法制備了摻磷大孔徑介孔碳材料,并且使用蒸氣氧化-原位自還原法負載Ag納米顆粒,對材料進行各種表征,最后將其應(yīng)用到溴苯的電羧化反應(yīng)中。同時,還考察了摻磷量對介觀結(jié)構(gòu)的影響,進一步說明了磷元素對材料結(jié)構(gòu)的影響。最后制備了三種不同Ag含量的磷摻雜大孔徑無序介孔碳復(fù)合材料,并將它們應(yīng)用于溴苯的電羧化反應(yīng)中。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】:華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2017
【分類號】:TB383.4;TQ245.24
【參考文獻】
相關(guān)期刊論文 前2條
1 唐建君;許云書;;微孔材料的研究進展[J];材料導(dǎo)報;2010年S2期
2 ;Research progress in synthesis and catalysis of polyoxometalates[J];Progress in Natural Science;2005年05期
,本文編號:1649795
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