本文選題：光催化　切入點：氧化銀　出處：《吉林大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：進入到21世紀,隨著人口的增長,能源的需求將會進一步的加大,同時伴隨的環(huán)境問題也會越來越嚴重。據(jù)科學(xué)家分析與統(tǒng)計,到2050年,人類所需要的能源將會提高到現(xiàn)在的一倍左右。然而現(xiàn)在我們所用的能源還比較局限,大部分還主要來源于一些不可循環(huán)的化石燃料。同時工業(yè)生產(chǎn)過程中,會產(chǎn)生許多有毒或者不能直接進行生物降解的有機廢料。如果對這些廢料不進行有效的處理,將會嚴重污染我們的水源,從而威脅到我們的健康。半導(dǎo)體材料在太陽光的照射下,太陽能轉(zhuǎn)換的化學(xué)能可以將有機染料降解,同時還能裂解水得到清潔能源氫氣。從而光催化技術(shù)可以同時應(yīng)用到能源的開發(fā)和環(huán)境問題的處理中。而且光催化技術(shù)所消耗的能源還是這個世界上最豐富、最廉價和最清潔的能源-太陽能。光催化降解有機物不會引入新的有害物質(zhì)同時也不會產(chǎn)生二次污染物,光催化得到的氫氣也是一種高能量密度并且十分清潔的二次能源。自從1972年二氧化鈦半導(dǎo)體被發(fā)現(xiàn)可以應(yīng)用于光催化裂解水,人們對光催化進行了大量的研究和探索,可是仍然無法滿足實際應(yīng)用的要求。這是因為單一的半導(dǎo)體材料在光催化反應(yīng)的過程中存在很多問題,比如光生電子的效率比較低、光生電子的成活率不高、成本昂貴以及半導(dǎo)體的光穩(wěn)定性不好等。為了提升半導(dǎo)體材料的光催化效率,我們通過修飾表面原子來降低單一半導(dǎo)體材料的帶隙寬度;增加半導(dǎo)體材料的表面積來提高其催化反應(yīng)的活性位點;以及與其他半導(dǎo)體材料進行復(fù)合來提升光生電子的壽命;從而大大地改善了單一半導(dǎo)體材料的光催化效率。本論文研究內(nèi)容主要包括以下二個方面:一、氧化銀-氧化鋅復(fù)合材料光催化降解性能的研究純的氧化銀半導(dǎo)體材料具有較窄的帶隙,可以吸收可見光,具有很好的光催化降解性能;但是單純的氧化銀價格比較昂貴,從而阻礙了其實際應(yīng)用。氧化鋅也是一種較穩(wěn)定,光電效率很高的光催化劑,廣泛的應(yīng)用于各種有機污染物降解反應(yīng),可由于氧化鋅只能吸收紫外光,也阻礙了其對太陽光的利用。我們利用普通沉淀與水熱結(jié)合的方法得到了氧化銀-氧化鋅復(fù)合材料,得到的這種復(fù)合材料具有更小的顆粒尺寸。這種催化劑兼具了這兩種催化劑的優(yōu)點,不僅降低了貴金屬銀的用量,同時還提高了催化劑的光催化降解效率。相比于純的氧化銀、氧化鋅以及他們的混合物,相同量的氧化銀-氧化鋅復(fù)合物不論在紫外光還是可見光的照射下都具有最高的催化效率。二、改性的類石墨氮化碳(g-C_3N_4)光催化水解制取氫氣性能的研究作為一種二維材料,聚合物半導(dǎo)體g-C_3N_4具有優(yōu)越的光催化性能。g-C_3N_4符合光催化裂解水的帶隙要求,同時還具有很好的熱穩(wěn)定性以及化學(xué)穩(wěn)定性,是一種很有前景的可見光催化劑材料�？墒菃渭僩-C_3N_4的催化產(chǎn)氫效率不是很高,不能滿足實際應(yīng)用的需求,從而需要我們對單純的g-C_3N_4材料進行一定的改進。1)我們使用醋酸處理三聚氰胺,然后通過熱聚合的辦法合成了一種新的具有更高比表面積的g-C_3N_4光催化劑。這種新型g-C_3N_4光催化劑合成方法簡單、易操作,沒有使用到有毒的化學(xué)藥品。這種新型g-C_3N_4光催化劑具有著更小的尺寸并且包含有多孔結(jié)構(gòu),高的表面積增加了催化反應(yīng)的活性位置;同時其可見光吸收基本沒有降低,從而使得g-C_3N_4的催化性能得到了提高。在相同的條件下,新方法合成g-C_3N_4的光催化產(chǎn)氫速率達到了普通g-C_3N_4的2.7倍,同時也具有很好的光催化穩(wěn)定性,在12小時的反應(yīng)過程中催化劑的光催化反應(yīng)速率都沒有降低。2)我們還采取了元素摻雜的方法來提升g-C_3N_4的光催化效率。首先,我們應(yīng)用水熱-煅燒熱聚合的辦法合成了一種新型的棕色的g-C_3N_4。這種方法合成的棕色g-C_3N_4相比于普通g-C_3N_4具有更小的帶隙寬度,同時光生電子-空穴的復(fù)合率也得到了抑制,可見光下催化分解水放氫性能達到普通g-C_3N_4的5.1倍。后來我們還通過氯化鉀作為模板合成了鉀摻雜的氮化碳(K-g-C_3N_4)納米材料。鉀的引入同樣降低了氮化碳的帶隙寬度,提升了K-g-C_3N_4在可見光區(qū)太陽光的吸收;同時這種方法合成的新催化劑含有g(shù)-C_3N_4/g-C_3N_4異質(zhì)結(jié),這種異質(zhì)結(jié)可以相互之間傳遞電荷,很好地阻礙了光生電子-空穴的復(fù)合。從而,鉀摻雜的氮化碳光催化效率得到了大大地提升,其可見光照射下的催化產(chǎn)氫效率是純g-C_3N_4的14.1倍。3)為了進一步的提升氮化碳的光催化效率,我們還合成了氧化銀修飾的g-C_3N_4。應(yīng)用簡單的水熱法合成了氧化銀修飾的g-C_3N_4,極大地提升了光催化效率。相同的條件下,氧化銀修飾的g-C_3N_4的可見光催化分解水制氫效率提高了274倍,甚至比相同量的鉑修飾的g-C_3N_4光催化效率還要高。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36;TB33

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本文編號：1630565