本文選題：超分子復(fù)合物　切入點：層層組裝膜　出處：《吉林大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：層層組裝是一種在基底上利用待沉積物質(zhì)之間的靜電、氫鍵或其他分子間相互作用進行交替沉積的薄膜制備技術(shù)。層層組裝技術(shù)操作簡單，可以高效地對所制備薄膜的厚度、組分、性質(zhì)和功能進行調(diào)控。隨著旋涂、噴涂等操作手段的開發(fā)，層層組裝技術(shù)展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。一直以來，拓展新的層層組裝成膜驅(qū)動力，引入新的多層膜構(gòu)筑基元，推動了層層組裝研究的持續(xù)發(fā)展。超分子化學(xué)使人類的化學(xué)研究由分子內(nèi)的共價鍵躍升到分子間的非共價相互作用。超分子復(fù)合物是由多種化學(xué)組分利用多層次的分子間相互作用發(fā)生自組裝，而形成的分子聚集體。以超分子復(fù)合物作為多層膜的構(gòu)筑基元，其種類豐富的化學(xué)組成和分子間相互作用可以給層層組裝帶來新的成膜驅(qū)動力，其復(fù)雜的超分子結(jié)構(gòu)與特殊的化學(xué)性質(zhì)亦可以為層層組裝膜引入新的功能。本論文著眼于利用超分子復(fù)合物制備功能性聚合物復(fù)合膜，（1）利用聚電解質(zhì)-核苷酸之間多種非共價相互作用的協(xié)同效應(yīng)制備了具有特殊手性堆積結(jié)構(gòu)的超分子復(fù)合物，并將其引入層層組裝膜中；（2）通過點擊化學(xué)反應(yīng)對具有內(nèi)鎖型結(jié)構(gòu)的聚輪烷進行層層組裝，制備出具有機械互鎖網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的超分子復(fù)合物涂層；（3）合成了具有光熱轉(zhuǎn)化和濕度響應(yīng)性能的石墨烯復(fù)合物，結(jié)合多種薄膜制備手段開發(fā)了刺激-響應(yīng)性多層膜材料。 在第一章中，我們對超分子化學(xué)研究的背景進行了簡要的介紹。隨著超分子化學(xué)的發(fā)展，許多結(jié)構(gòu)復(fù)雜的功能性超分子復(fù)合物被陸續(xù)開發(fā)。同時，我們還對層層組裝這種薄膜制備技術(shù)的特點和發(fā)展現(xiàn)狀進行了總結(jié)。超分子復(fù)合物具有豐富的化學(xué)組成，利用超分子復(fù)合物進行層層組裝不但可以給薄膜沉積過程帶來新的成膜驅(qū)動力，還將使所制備的復(fù)合膜產(chǎn)生新的結(jié)構(gòu)。另外可以想見，功能性超分子復(fù)合物的引入能夠?qū)崿F(xiàn)層層組裝膜功能的拓展與集成。 在第二章中，我們利用帶正電荷的聚丙烯基胺鹽酸鹽（PAH）和帶負電荷的脫氧鳥苷單磷酸鈉鹽（dGMP）通過靜電相互作用復(fù)合，得到聚電解質(zhì)-鳥苷（PAH-dGMP）復(fù)合物。復(fù)合物的形成會促使鳥苷基團自組裝為手性超分子聚集體。隨后，我們將得到的PAH-dGMP復(fù)合物與聚丙烯酸（PAA）進行交替沉積，制備了PAH-dGMP/PAA層層組裝膜，并在膜中保留了鳥苷自組裝體的手性。將具有手性結(jié)構(gòu)的鳥苷四聚體組裝到多層膜中將會拓展其功能。 在第三章中，我們制備了由聚（丙二醇）（PPG）和疊氮基團修飾的β-環(huán)糊精構(gòu)成的聚輪烷。接下來，修飾有疊氮基團的聚輪烷與不同的多炔基分子通過疊氮-炔基之間的點擊化學(xué)反應(yīng)成功進行了層層組裝。在所得到的層層組裝膜中，不同的聚輪烷分子上的β-環(huán)糊精被多炔基分子互相交聯(lián)在一起，從而使整個復(fù)合物涂層具有拓撲機械互鎖結(jié)構(gòu)。此章工作表明，基于點擊化學(xué)反應(yīng)的層層組裝可以將具有特殊分子結(jié)構(gòu)與物理性質(zhì)的構(gòu)筑基元引入層層組裝膜中。 在第四章中，多巴胺鹽酸鹽同氧化石墨烯（GO）在堿性水溶液中混合，多巴胺在此條件下部分還原GO并在其表面自聚形成親水聚多巴胺（PDA）層。我們將得到的聚多巴胺-還原石墨烯（PDA-RGO）復(fù)合物抽濾成膜，然后同光固化膠NOA-63構(gòu)筑成雙層薄膜促動器（PDA-RGO/NOA-63）。在受到近紅外光刺激時，PDA-RGO中的還原石墨烯將光能轉(zhuǎn)換成熱能，產(chǎn)生的熱量使雙層膜中PDA-RGO層的水分蒸發(fā)，，尺寸收縮；而NOA-63層對近紅外光透明，且對環(huán)境濕度不敏感。因此，構(gòu)成此雙層薄膜促動器的PDA-RGO層和NOA-63層在光照刺激下產(chǎn)生的非對稱收縮/膨脹可以使促動器發(fā)生快速、可逆的彎曲/伸展運動。在此基礎(chǔ)上，通過在雙層薄膜促動器上增加由銀納米線構(gòu)成的電阻加熱層，便可以得到低驅(qū)動電壓的AgNW/PDA-RGO/NOA-63電熱響應(yīng)薄膜。這種通過能量轉(zhuǎn)化實現(xiàn)刺激傳遞的設(shè)計策略，會為薄膜促動器的制備開辟一條新的途徑。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O641.3;TB383.2

【共引文獻】

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本文編號：1604062