發(fā)布時(shí)間：2018-03-01 12:43

  本文關(guān)鍵詞： 碳量子點(diǎn) 復(fù)合薄膜 光致發(fā)光 量子限制效應(yīng) Trions　出處：《南京大學(xué)》2015年博士論文　論文類型：學(xué)位論文

【摘要】：碳材料在自然界儲(chǔ)量豐富,雖然宏觀碳材料不是合適的熒光材料,但隨著科技的發(fā)展與進(jìn)步,各種熒光碳納米材料應(yīng)運(yùn)而生,而且由于碳材料的低毒性而越來越受到研究者的重視。尤其是近幾年出現(xiàn)的熒光碳量子點(diǎn),它不僅有著其他碳材料的普遍優(yōu)勢(shì),而且具有制備更為簡(jiǎn)單、生物兼容性好、發(fā)光更穩(wěn)定和發(fā)光波長(zhǎng)可調(diào)諧等優(yōu)點(diǎn),所以在生物熒光標(biāo)記、生物傳感、化學(xué)傳感、光電子器件和光催化等方面都體現(xiàn)出了重要的應(yīng)用價(jià)值,預(yù)期將給發(fā)光材料、光電器件、生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域帶來新的發(fā)展空間。雖然碳量子點(diǎn)有極好的應(yīng)用前景,但目前還有較多急需解決的問題,如,碳量子點(diǎn)的熒光起源及其可控性、碳量子點(diǎn)內(nèi)部多粒子問題以及如何制備具有高效可控?zé)晒獾墓虘B(tài)碳量子點(diǎn)等,正是這些問題限制了其在光電器件等方面的有效應(yīng)用。針對(duì)這些亟待解決的問題,本論文在充分調(diào)研的基礎(chǔ)上,擬重點(diǎn)探討碳量子點(diǎn)的熒光起源,據(jù)此解決固態(tài)碳量子點(diǎn)凝聚誘導(dǎo)的熒光淬滅問題,實(shí)現(xiàn)固態(tài)下碳量子點(diǎn)的高效可調(diào)諧熒光。具體研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下：1、采用自上而下的方法——硝酸回流木質(zhì)活性炭制備了存在明顯的激發(fā)波長(zhǎng)不依賴的藍(lán)色熒光和激發(fā)波長(zhǎng)依賴的長(zhǎng)波熒光的碳量子點(diǎn),而且,長(zhǎng)波熒光的最大強(qiáng)度與藍(lán)色熒光的最大強(qiáng)度比隨著硝酸濃度的增大而增大。譜學(xué)分析結(jié)合形貌表征認(rèn)為,碳量子點(diǎn)的長(zhǎng)波長(zhǎng)熒光起源于量子限制效應(yīng)。不同濃度硝酸制備的碳量子點(diǎn)的表面結(jié)構(gòu)采用傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和X射線光電子能譜(XPS)進(jìn)行了表征,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),隨這硝酸濃度的改變,所制備的碳量子點(diǎn)表面含氧量及表面結(jié)構(gòu)變化不大；另外,電子順磁共振(EPR)表征發(fā)現(xiàn),隨硝酸濃度的增大EPR信號(hào)逐漸減小,表明碳量子點(diǎn)中不規(guī)則碳環(huán)或碳缺陷含量減少,而這與藍(lán)色熒光強(qiáng)度的變化一致。根據(jù)之前我們對(duì)碳材料熒光的研究,我們認(rèn)為碳量子點(diǎn)的藍(lán)色熒光起源于碳拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)中的碳空位或不規(guī)則碳環(huán)。同時(shí),結(jié)合活性炭的微觀結(jié)構(gòu),我們給出了硝酸回流活性炭制備碳量子點(diǎn)的形成機(jī)制。2、通過向碳量子點(diǎn)水溶液中滴加鹽酸實(shí)現(xiàn)了對(duì)碳量子點(diǎn)的載流子摻雜,并系統(tǒng)研究了pH值對(duì)碳量子點(diǎn)藍(lán)光發(fā)射和長(zhǎng)波發(fā)射兩部分熒光的影響。實(shí)驗(yàn)表明藍(lán)光發(fā)射部分隨pH值的增大逐漸展寬并出現(xiàn)多峰結(jié)構(gòu),而長(zhǎng)波發(fā)射部分隨pH值的增大其峰位及峰型均不變。根據(jù)第二章中我們提出的碳量子點(diǎn)的藍(lán)色熒光起源于碳的拓?fù)淙毕?而實(shí)驗(yàn)和理論報(bào)道表明,在低維材料中缺陷和無序結(jié)構(gòu)更易束縛激子和摻雜的載流子。通過詳細(xì)的表征和分析,我們提出了缺陷束縛的trion模型解釋了藍(lán)光發(fā)射隨pH值增大出現(xiàn)的肩峰,并通過理論證實(shí)了肩峰的出現(xiàn)是碳量子點(diǎn)內(nèi)缺陷束縛的激子熒光和缺陷束縛的trions熒光競(jìng)爭(zhēng)的結(jié)果。我們?cè)趯?shí)驗(yàn)和理論上首次提出并證實(shí)了碳量子點(diǎn)的trions光發(fā)射。3、通過自下而上的方法——有機(jī)物碳化法制備了表面季氨功能化的碳量子點(diǎn),并用羥基終端的聚乙二醇(PEG-OH)進(jìn)一步鈍化了該碳量子點(diǎn),制備了聚乙二醇/碳量子點(diǎn)復(fù)合薄膜,該固態(tài)薄膜展現(xiàn)了從藍(lán)色至紅色可調(diào)諧的發(fā)光特征,呈現(xiàn)了如液態(tài)時(shí)優(yōu)異的熒光性能,并且熒光量子產(chǎn)率高達(dá)12.6%,與許多液態(tài)碳量子點(diǎn)的熒光量子產(chǎn)率可以比擬。實(shí)驗(yàn)結(jié)果還表明,季氨功能化的碳量子點(diǎn)薄膜的PL譜展現(xiàn)了較弱且不可調(diào)諧的碳拓?fù)淙毕莸乃{(lán)色熒光和氧相關(guān)的表面態(tài)發(fā)光,說明季氨功能化碳量子點(diǎn)表面的氨基鏈不能有效鈍化碳量子點(diǎn),只有采用PEG-OH進(jìn)一步有效鈍化后,碳量子點(diǎn)薄膜才能呈現(xiàn)出隨激發(fā)波長(zhǎng)可調(diào)諧的發(fā)光特性。根據(jù)量子限制效應(yīng)模型分析,碳量子點(diǎn)的最可幾半徑與其帶隙有很好的對(duì)應(yīng)關(guān)系。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：O613.71;TB383.2

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本文編號(hào)：1552003